Een onderzoeksteam van het RIKEN-centrum voor geavanceerde fotonica en de Universiteit van Tokyo heeft een nieuw type interferometer ontwikkeld om de franjes op te lossen die afkomstig zijn van zowel optische interferentie van attosecondepulsen als kwantuminterferentie van elektronische toestanden in een materie. Ze hebben de haalbaarheid van hun interferometer aangetoond door post-generatie splitsing van harmonische puls van hoge orde met een experiment met een heliumatoommonster. Ze presenteren hun werk in het tijdschrift Ultrafast Science .

Interferentie van het Ramsey-type tussen meerdere kwantumtoestanden in het tijdsdomein is een van de cruciale technieken om de kwantumdynamica in een materie te onderzoeken. Het belangrijkste is dat er veel hogere fotonenergie nodig is voor het oplossen van veel snellere dynamiek in deze interferentietechniek, omdat de randperiode van de interferentie omgekeerd evenredig is met de fotonenergie.

Als gevolg hiervan is de fotonenergie van meer dan 20 eV, wat overeenkomt met het golflengtegebied in het extreme ultraviolet (XUV), vereist voor het oplossen van de kwantumdynamica in het attoseconde regime. Hoge-orde harmonische (HH) puls van intense infrarood-zichtbare femtoseconde laserpuls is een veelbelovende lichtbron voor deze techniek.

"Het was echter erg moeilijk om een ​​paar coherente HH-pulsen te genereren", zegt Nabekawa van RIKEN. "Omdat we geen halve spiegel kunnen maken in het XUV-golflengtegebied zoals gewoonlijk wordt vervaardigd in het zichtbare golflengtegebied." Tot nu toe hebben onderzoekers gebruik gemaakt van een paar coherente fundamentele femtoseconde-pulsen die worden afgegeven door een conventionele interferometer voordat de HH-puls wordt gegenereerd.

"De tijdvertraging tussen het pulspaar kan de 0 niet naderen", zegt Nabekawa, wijzend op een nadeel van het conventionele schema. "Dit komt door de sterke verstoring van het zeer niet-lineaire proces van de HH-generatie bij de tijdelijke overlap van het fundamentele laserpulspaar."

Het onderzoeksteam heeft dit probleem opgelost door een nieuw ontwikkelde interferometer achter de HH-generator te plaatsen om de HH-puls direct in een paar te splitsen. In deze interferometer wordt de HH-puls ruimtelijk gesplitst met reflecties nabij of rond de grenzen van twee parallel geconfigureerde Si-spiegels die zo dicht mogelijk bij elkaar zijn geplaatst.

Daarom komt de interferentie van het HH-paar naar voren in het ruimtelijke profiel van het gefocusseerde HH-pulspaar. "[Het] kernidee is dat we de atomen alleen oppikken in de regio waar het HH-pulspaar ruimtelijk interfereert", legt Matsubara uit U. Tokyo uit. "Om dit te doen, hebben we de derde harmonische (TH) puls strak gefocust op het interfererende gebied van het HH-pulspaar als een sondepuls."

In het experiment wordt de TH-puls gescheiden voor de HH-interferometer, gaat door een Mach-Zehnder-type interferometer met instelbare vertraging en wordt gecombineerd met het HH-pulspaar. Het HH-pulspaar en de zich meeverspreidende TH-puls worden gefocusseerd in een heliumgasstraal die wordt geïnjecteerd in een elektronenspectrometer, die de hoekverdelingen en de kinetische energiespectra registreert van elektronen die met ionisatie van heliumatomen zijn losgemaakt.

Een heliumatoom op de elektronische grondtoestand wordt geëxciteerd naar de 2p-toestand door één foton van de 13e HH-puls te absorberen en vervolgens, gefotoioniseerd door de TH-sondepuls, ongeveer 184 fs erna bestraald. "We hebben het 2p-elektronenspectrum duidelijk onderscheiden van de andere elektronenspectra door de hoekverdeling te analyseren", zegt Ishikawa van U. Tokyo, die verantwoordelijk was voor de twee-elektronen volledig-dimensionale ab initio berekening van de hoekverdeling van de 2p-elektronen.

De opbrengst van de 2p-elektronen is gemoduleerd bij scanvertraging tussen de twee HH-pulsen. De modulatieperiode was 200 as, wat gelijk is aan de inverse van de excitatie-energie tot de 2p-toestand, 21,2 eV. Dit is een bewijs van interferentie van het Ramsey-type in het attoseconde regime. "De interferentieranden gaan door vanaf de vertragingstijd 0 tot de vertragingstijd die veel langer is dan de coherentietijd van de 13e HH-puls. Dit is de naadloze overgang van de optische interferentie van de XUV-pulsen naar de kwantuminterferentie van de elektronische toestanden die nog nooit eerder zijn waargenomen ," zegt Nabekawa.

Matsubara zegt dat "deze nieuwe benadering het onderzoek naar de ultrasnelle temporele evolutie van de samenhang tussen elektronische toestanden in combinatie met nucleaire dynamiek in een molecuul zou moeten vergemakkelijken." + Verder verkennen

Attoseconde meting aan elektronen in waterclusters