In de afgelopen jaren zijn verstrengelde fotonen - een populaire kwantumlichtbron - op grote schaal gebruikt in kwantumbeeldvorming, optische interferometrie, kwantumcomputing, kwantumcommunicatie en andere gebieden. Spontane parametrische down-conversie genereert de verstrengelde fotonparen met behouden energie en momentum, zodat de kwantumcorrelatie in ruimte en tijd wordt gecodeerd. Een dergelijke eigenschap maakt een kwantumvoordeel mogelijk dat de diffractielimiet van klassieke pulsen op het gebied van beeldvorming en detectie overwint.

Een van de al lang bestaande knelpunten bij moleculaire spectroscopie is het detecteren van ultrasnelle elektronische processen op de femtosecondeschaal. De dynamiek van elektronencoherentie is bijzonder belangrijk. Beperkt door de tijd-frequentieresolutie en de onsamenhangende kanalen van aangeslagen toestanden, kan de bestaande Raman-technologie echter niet voor dit doel worden gebruikt.

In een nieuw gepubliceerd artikel in Light:Science &Applications , hebben professor Zhedong Zhang van het Department of Physics aan de City University van Hong Kong en collega's een femtoseconde tijdsopgeloste coherente Raman-spectroscopie ontwikkeld met verstrengelde fotonen die leidt tot QFRS (Quantum femtoseconde Raman-spectroscopie).

In hun werk wordt met name een super-opgeloste aard van het Raman-signaal als gevolg van een manipulatie van fotonenverstrengeling getoond - zowel de temporele als de spectrale resolutie kunnen tegelijkertijd worden bereikt. De QFRS is alleen gevoelig voor de elektronische coherentie.

Dit maakt het bij uitstek geschikt voor het detecteren van de dynamiek van de elektronisch aangeslagen toestand gedurende een korte tijdschaal van ~ 50 fs. Een dergelijk voordeel is niet haalbaar in de eerder bestudeerde Raman-technieken, die werden gehinderd door ofwel het snelle verval of de tijd-frequentieresoluties. Het werk biedt een nieuw perspectief voor het onderzoeken van de ultrasnelle processen in complexe materialen zoals moleculen, 2D-materialen en excitonen, polaritonen, omdat we de gewenste relaxatie- en stralingsprocessen kunnen extraheren.

De quantum Raman-spectroscopie vervangt de klassieke sondepuls door een signaal-fotonenbundel van de verstrengelde fotonenbron. De inactieve fotonenbundel dient als de aangekondigde bundel voor de coïncidentiemeting. De temporele en spectrale resoluties kunnen daarom onafhankelijk worden geregeld. Dit resulteert in de superopgeloste aard buiten de vervoeging van de tijd-frequentierelatie. De heterodyne detectie kan verder worden gedaan om de fase van elektronen te volgen. De opvallende plekken van hun werk zijn als volgt samengevat:

"We ontwerpen een kwantumversie van femtoseconde Raman-spectroscopie voor drie doeleinden:(1) om anti-stokes Raman-spectroscopie met hoge resolutie in realtime domein uit te voeren; (2) om elektronendynamica af te beelden tijdens een ultrakorte tijdschaal; en (3 ) om gevoelig te zijn voor de fase van moleculaire excitaties, zodat de detectiegevoeligheid de standaardkwantumlimiet overtreft."

"Ons werk breidt de horizon van het verstrengelde licht aanzienlijk uit en complimenteert de spectroscopische vooruitgang die is geboekt door verstrengeld licht in de context van de optimale twee fotonabsorptieprocessen in complexe moleculen. Dit werk zal toekomstige experimentele en theoretische inspanningen helpen", aldus de wetenschappers. + Verder verkennen

Spatiotemporele manipulatie van femtoseconde lichtpulsen voor on-chip apparaten