Wiskundigen van het Center for Advanced Mathematics for Energy Research Applications (CAMERA) van het Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) hebben een wiskundig algoritme ontwikkeld om de rotatiedynamiek van draaiende deeltjes in grote complexe systemen te ontcijferen uit de röntgenverstrooiingspatronen die worden waargenomen in zeer hoge geavanceerde röntgenfotoncorrelatiespectroscopie (XPCS) experimenten.

Deze experimenten, bedoeld om de eigenschappen van suspensies en oplossingen van colloïden te bestuderen, macromoleculen, en polymeren - zijn vastgesteld als belangrijke wetenschappelijke drijfveren voor veel van de lopende upgrades van coherente lichtbronnen die plaatsvinden binnen het Amerikaanse ministerie van Energie (DOE). De nieuwe wiskundige methoden, ontwikkeld door het CAMERA-team van Zixi Hu, Jeffrey Donatelli, en James Sethian, hebben het potentieel om veel meer informatie over de functie en eigenschappen van complexe materialen te onthullen dan voorheen mogelijk was.

Deeltjes in een suspensie ondergaan een Brownse beweging, heen en weer wiebelen terwijl ze bewegen (vertalen) en draaien (draaien). De grootte van deze willekeurige fluctuaties is afhankelijk van de vorm en structuur van de materialen en bevat informatie over dynamiek, met toepassingen in de moleculaire biologie, ontdekking van medicijnen, en materiaalkunde.

XPCS werkt door een coherente bundel röntgenstralen te focussen om licht dat door zwevende deeltjes wordt verstrooid, op te vangen. Een detector pikt de resulterende spikkelpatronen op, die verschillende kleine fluctuaties in het signaal bevatten die gedetailleerde informatie coderen over de dynamiek van het waargenomen systeem. Om van dit vermogen te profiteren, de aanstaande upgrades van coherente lichtbronnen bij Berkeley Lab's Advanced Light Source (ALS), Argonne's geavanceerde fotonbron (APS), en SLAC's Linac Coherent Light Source plannen allemaal enkele van 's werelds meest geavanceerde XPCS-experimenten, profiteren van de ongekende samenhang en helderheid.

Maar als je eenmaal de gegevens van al deze afbeeldingen hebt verzameld, hoe haal je er nuttige informatie uit? Een werkpaardtechniek om dynamische informatie uit XPCS te extraheren, is het berekenen van wat bekend staat als de tijdelijke autocorrelatie, die meet hoe de pixels in de spikkelpatronen veranderen na een bepaalde tijd. De autocorrelatiefunctie hecht de stilstaande beelden aan elkaar, net zoals een oude film tot leven komt als nauw verwante ansichtkaarten voorbij vliegen.

Huidige algoritmen zijn voornamelijk beperkt tot het extraheren van translatiebewegingen; denk aan een Pogo-stick die van plek naar plek springt. Echter, geen eerdere algoritmen waren in staat om "rotatiediffusie"-informatie te extraheren over hoe structuren draaien en roteren - informatie die essentieel is voor het begrijpen van de functie en dynamische eigenschappen van een fysiek systeem. Het is een grote uitdaging om bij deze verborgen informatie te komen.

Het licht wegdraaien

Een doorbraak kwam toen experts in februari 2019 samenkwamen voor een CAMERA-workshop over XPCS om kritieke opkomende behoeften in het veld te bespreken. Het extraheren van rotatiediffusie was een belangrijk doel, en Hu, een afgestudeerde wiskundestudent van UC Berkeley; Donatelli, de CAMERA Lead voor Wiskunde; en Sethiaan, hoogleraar wiskunde aan UC Berkeley en directeur CAMERA, de handen ineen geslagen om het probleem aan te pakken.

Het resultaat van hun werk is een krachtige nieuwe wiskundige en algoritmische benadering om rotatie-informatie te extraheren, nu werkend in 2D en eenvoudig schaalbaar naar 3D. Met opvallend weinig afbeeldingen (minder dan 4, 000), de methode kan gemakkelijk gesimuleerde rotatiediffusiecoëfficiënten voorspellen tot op enkele procenten. Details van het algoritme werden op 18 augustus gepubliceerd in de Proceedings van de National Academy of Sciences .

Het belangrijkste idee is om verder te gaan dan de standaard autocorrelatiefunctie, in plaats daarvan op zoek naar de extra informatie over rotatie in hoek-temporele kruiscorrelatiefuncties, die vergelijken hoe pixels veranderen in zowel tijd als ruimte. Dit is een grote sprong in wiskundige complexiteit:eenvoudige datamatrices veranderen in 4-weg datatensoren, en de theorie die de rotatie-informatie aan deze tensoren relateert, omvat geavanceerde harmonische analyse, lineaire algebra, en tensoranalyse. Om de gewenste rotatie-informatie aan de gegevens te relateren, Hu ontwikkelde een zeer geavanceerd wiskundig model dat beschrijft hoe de hoek-temporele correlaties zich gedragen als een functie van de rotatiedynamiek van deze nieuwe complexe reeks vergelijkingen.

"Er waren veel gelaagde mysteries om te ontrafelen om een ​​goed wiskundig en algoritmisch raamwerk te bouwen om het probleem op te lossen, " zei Hu. "Er was informatie met betrekking tot zowel statische structuren als dynamische eigenschappen, en deze eigenschappen moesten systematisch worden benut om een ​​consistent raamwerk te bouwen. Bij elkaar genomen, ze bieden een prachtige kans om veel wiskundige ideeën te verweven. Het was erg leuk om deze aanpak te gebruiken om nuttige informatie op te halen uit wat op het eerste gezicht vreselijk lawaaierig lijkt."

Echter, het oplossen van deze reeks vergelijkingen om de rotatiedynamiek te herstellen is een uitdaging, omdat het bestaat uit verschillende lagen van verschillende soorten wiskundige problemen die moeilijk in één keer op te lossen zijn. Om deze uitdaging aan te gaan, het team bouwde voort op Donatelli's eerdere werk aan Multi-Tiered Iterative Projections (M-TIP), die is ontworpen om complexe inverse problemen op te lossen waarbij het doel is om de invoer te vinden die een waargenomen uitvoer oplevert. Het idee van M-TIP is om een ​​complex probleem op te splitsen in subdelen, met behulp van de beste inversie/pseudo-inversie die je kunt voor elk subonderdeel, en herhaal deze suboplossingen totdat ze convergeren naar een oplossing die alle delen van het probleem oplost.

Hu en zijn collega's namen deze ideeën over en bouwden een zustermethode, "Meerlagige schatting voor correlatiespectroscopie (M-TECS), " het oplossen van de complexe gelaagde reeks vergelijkingen door middel van systematische substappen.

"Het krachtige van de M-TECS-benadering is dat het gebruik maakt van het feit dat het probleem kan worden gescheiden in hoogdimensionale lineaire delen en laagdimensionale niet-lineaire en niet-convexe delen, die elk hun eigen efficiënte oplossingen hebben, maar ze zouden een buitengewoon moeilijk optimalisatieprobleem worden als ze in plaats daarvan voor iedereen tegelijk zouden worden opgelost, ’ zei Donatelli.

"Dit is wat M-TECS in staat stelt om de rotatiedynamiek efficiënt te bepalen uit zo'n complex systeem van vergelijkingen, terwijl standaard optimalisatiebenaderingen problemen zouden opleveren, zowel in termen van convergentie als rekenkosten."

De deur openen naar nieuwe experimenten

"XPCS is een krachtige techniek die een prominente rol zal spelen in de ALS-upgrade. Dit werk opent een nieuwe dimensie voor XPCS, en stelt ons in staat om de dynamiek van complexe materialen te onderzoeken, zoals roterende moleculen in waterkanalen, " zei Alexander Hexemer, Programmaleider Computing bij de ALS.

Hé, die voor dit werk de Bernard Friedman Prize van UC Berkeley won, is toegetreden tot CAMERA - onderdeel van de Computational Research Division van Berkeley Lab - als het nieuwste lid. "Dit soort wiskundige en algoritmische co-design is het kenmerk van goede toegepaste wiskunde, waarin nieuwe wiskunde een centrale rol speelt bij het oplossen van praktische problemen in de voorhoede van wetenschappelijk onderzoek, ' zei Sethian.

Het CAMERA-team werkt momenteel samen met beamline-wetenschappers van de ALS en APS om nieuwe XPCS-experimenten te ontwerpen die de wiskundige en algoritmische benadering van het team volledig kunnen benutten om nieuwe rotatiedynamische eigenschappen van belangrijke materialen te bestuderen. Het team werkt ook aan het uitbreiden van hun wiskundige en algoritmische raamwerk om meer algemene soorten dynamische eigenschappen van XPCS te herstellen, evenals deze methoden toepassen op andere technologieën voor correlatiebeeldvorming.

Dit werk wordt ondersteund door CAMERA, die gezamenlijk wordt gefinancierd door het Office of Advanced Scientific Computing Research en het Office of Basic Energy Sciences, beide binnen het Office of Science van het Amerikaanse Department of Energy.