science >> Wetenschap >  >> Fysica

Gebruiken fotosynthetische complexen kwantumcoherentie om hun efficiëntie te verhogen?

Mechanismen van efficiëntiegedreven evolutie en door de omgeving ondersteund kwantumtransport. (A) Schematische beschrijving van de evolutionaire voortgang van fotosynthetische complexen naar hun huidige geometrie, waarbij efficiëntie de evolutionaire drijvende kracht is. Naarmate de evolutie vordert, de structuur van het fotosynthetische complex evolueert naar zijn huidige structuur [het Fenna-Matthews-Olson (FMO)-complex in dit voorbeeld] terwijl de efficiëntie toeneemt. Of dit inderdaad het evolutionaire pad is van fotosynthetische complexen, en als het zo is, of kwantumcoherentie deel uitmaakt van de efficiëntieverbetering is een centrale vraag op het gebied van kwantumbiologie. (B) Schematische weergave van het populatie-uniformisatiemechanisme dat wordt getoond voor een uniforme keten van zes locaties (blauwe lijnen geven de locaties in de keten weer; gele pijlen tonen de excitatie van de eerste site en extractie van de vijfde site). De dichtheid van de locaties wordt beschreven door blauwe balken voor het kwantumregime, ENAQT-regime, en klassiek regime, samen met een schematische vorm voor de huidige versus defaseringscurves. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.abc4631

In een nieuw rapport dat nu is gepubliceerd op wetenschappelijke vooruitgang , Elinor Zerah Harush en Yonatan Dubi in de departementen scheikunde en wetenschap en technologie op nanoschaal, aan de Ben-Gurion Universiteit van de Negev, Israël, besprak een directe evaluatie van de effecten van kwantumcoherentie op de efficiëntie van drie natuurlijke fotosynthetische complexen. De open kwantumsysteembenadering stelde de onderzoekers in staat om tegelijkertijd de kwantumaard en efficiëntie onder natuurlijke fysiologische omstandigheden te identificeren. Deze systemen bevonden zich in een gemengd kwantumklassiek regime, die ze karakteriseerden met behulp van defasering-geassisteerd transport. De efficiëntie was op zijn best minimaal, daarom speelde de aanwezigheid van kwantumcoherentie geen substantiële rol in het proces. De efficiëntie was ook onafhankelijk van eventuele structurele parameters, suggereert de rol van evolutie tijdens constructief ontwerp voor ander gebruik.

Onderzoek naar kwantumeffecten in de biologie

Tijdens fotosynthese, energie kan worden overgedragen van een antenne naar een reactiecentrum om licht te verzamelen en om te zetten in chemische energie voor gebruik door het organisme. Excitongebonden elektronengatparen vormden de energiedragers in het fotosyntheseproces om geoogste zonne-energie van de antenne naar het reactiecentrum te transporteren via een netwerk van bacteriochlorofylen (fotosynthetische pigmenten die voorkomen in bacteriën), ook bekend als het exciton-transfercomplex (ETC). De belangstelling voor de ETC is het afgelopen decennium toegenomen, waarbij onderzoekers ultrasnelle niet-lineaire spectroscopiesignalen gebruikten om langlevende oscillaties aan te tonen. De ontdekking van coherente oscillaties in ETC's presenteerde de hypothese dat kwantumcoherentie plaatsvond in natuurlijke fotosynthetische complexen om energieoverdracht te ondersteunen. Harush et al. trachtte te begrijpen of kwantumcoherentie zou kunnen bestaan ​​in het biologische proces van fotosynthetische energieoverdracht. Als, werd het door het natuurlijke systeem gebruikt voor verbeterde functionele efficiëntie? Hoewel experimenteel en theoretisch werk deze vragen hebben beantwoord, ze blijven grotendeels onbeantwoord. In dit werk, het team beantwoordde de vragen met behulp van tools die zijn ontwikkeld op basis van de theorie van open kwantumsystemen. De bevindingen suggereren dat het onwaarschijnlijk is dat fotosynthetische complexen kwantumcoherentie gebruiken om hun efficiëntie te verhogen.

Effect van de omgeving op de efficiëntie van de fotosynthetische overdracht in FMO en PC645. Berekende excitonstroom als functie van defasering voor de FMO (A) en PC-645 (B) complexen. Het gearceerde groene gebied geeft het geschatte bereik van fysiologische defaseringssnelheden aan. Insets tonen een schematische beschrijving van de excitoncomplexen. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.abc4631

de experimenten

Het team beschouwde tijdens de experimenten drie verschillende fotosynthetische ETC's (exciton-overdrachtscomplexen). Deze omvatten het Fenna-Matthews-Olson (FMO) -complex - dat voorkomt in groene zwavelbacteriën, het cryptofyt phycocyanin-645 (PC-645) eiwit - een onderdeel van het fotosyntheseapparaat in cryptofytenalgen, en light harvesting 2 (LH2) – een onderdeel van de paarse fotosynthetische bacterie Rhodopseudomonas acidophila. Alle drie de complexen vertoonden coherente oscillaties van energieoverdracht in niet-lineaire tweedimensionale spectroscopiemetingen. Het team heeft de excitonstroom uitgezet als een functie van de defaseringssnelheid voor het FMO-complex en het PC-645-complex. De overeenkomst tussen de plots wees op relatieve ongevoeligheid van de stroom voor de interne structuur Hamiltoniaan. Met behulp van de bacteriële populaties Harush et al. testte het niveau van "kwantumness" van het systeem. Ze herkenden dit met behulp van een verband tussen de excitonpopulatie en de defaseringssnelheid via het mechanisme van omgevingsondersteund kwantumtransport (ENAQT). Het ENAQT-effect was duidelijk zichtbaar in de resultaten, aangezien de stroom een ​​maximum liet zien in de defaseringssnelheid. Echter, de huidige verbetering was miniem met een toename van ongeveer 0,0015% om de onwaarschijnlijke aard van het complex aan te geven om een ​​betekenisvolle evolutionaire drijvende kracht op te leggen.

Excitondichtheidsarrangement bij de vorming van ENAQT. (A) dichtheidsconfiguratie (d.w.z. excitonbezetting op verschillende locaties) van het FMO-complex voor drie verschillende regimes:kwantumlimiet (blauwe lijn, γdeph =10−4 μs−1), biologische toestand (gele lijn, γdeph =106 μs−1), en klassieke limiet (groene lijn, γdeph =1012 μs−1). De overgang van het kwantumregime naar het klassieke regime gaat gepaard met een verschuiving in de dichtheidsconfiguratie, van een golffunctie-bepaalde configuratie tot een uniforme gradiënt tussen de bron en de put, met daartussen een uniforme configuratie. Om dit duidelijker te zien, (B), (C) en (D) presenteren de schematische structuur van FMO, waarbij elke bol een BChl-site vertegenwoordigt, en de kleurhelderheid weerspiegelt de dichtheid. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.abc4631

Effect van de omgeving op de efficiëntie van de fotosynthetische overdracht

Het team onderzocht vervolgens het LH2-complex (light harvesting-2) om het verband tussen ENAQT (milieu-ondersteund kwantumtransport) en de bevolking te begrijpen. Dit was moeilijk vanwege het gebrek aan ruimtelijke scheiding tussen de antenne en het reactiecentrum in het construct. Het LH2-complex bevatte twee ringen van bacteriofylpigmenten; B800 (gele ring) en B850 (blauwe ring) genoemd naar hun energieabsorptieresonantie in nanometers en absorberende energie in het zichtbare deel van het spectrum. Elk deel van het complex kan licht absorberen om een ​​exciton op te wekken, die van een van de ringen naar het reactiecentrum werden overgebracht, waardoor veel exciton-overdrachtspaden konden plaatsvinden. Echter, een stroom- versus defaseringscurve voor LH2 onthulde het belang van coherentie tijdens transport. Het team zette vervolgens de stroom uit als een functie van de defaseringssnelheid van het LH2-systeem en constateerde een zeer kleine stroomtoename van ongeveer 0,05 procent.

  • Effect van de omgeving op de efficiëntie van de fotosynthetische overdracht in LH2. Gemiddelde LH2-excitonstroom als functie van de defaseringssnelheid (zwarte lijn), berekend voor ≈ 900 mogelijke paden. Roze curven tonen de stroom van willekeurig gekozen realisaties (d.w.z. in- en uitstapplaatsen) in LH2. Het gearceerde groene gebied markeert de natuurlijke defaseringssnelheid. Inzet:Schematische beschrijving van het LH2-overdrachtsnetwerk. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.abc4631

  • Huidige versus dephasing rate voor 5000 realisaties van FMO-achtige netwerken. Energieën werden vastgehouden, terwijl hopping-matrixelementen werden gekozen uit een bereik van ± 200 cm-1. ENAQT wordt verkregen voor bijna hetzelfde bereik voor alle realisaties, met vermelding van de onafhankelijkheid van efficiëntie in het ENAQT-regime (en het regime zelf) op de structuur van het systeem. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.abc4631

Huidig, coherentie en classiciteit.

De resultaten van de studie toonden de afwezigheid aan van een substantiële toename van de excitonstroom bij het vergelijken van het volledig kwantumgeval met de fysiologisch realistische defaseringssnelheden. Ze hielden ook rekening met klassieke systemen, die niet werden gedefinieerd door het ontbreken van enige samenhang, hoewel hun coherentie volledig kon worden bepaald uit de populaties zonder aanvullende informatie. Onderzoekers hadden eerder het onderscheid tussen kwantum- en klassieke systemen gekwantificeerd. In een klassiek systeem, de twee stromen zullen hetzelfde zijn, wat impliceert dat kwantumcoherenties geen extra informatie over de klassieke dynamiek dragen.

De uitkomst van deze studie gaf aan hoe de structuren van belang met betrekking tot FMO, PC-645 en LH2 evolueerden niet om de efficiëntie van de complexen te verbeteren. In de toekomst, Elinor Zerah Harush en Yonatan Dubi zijn van plan de oorsprong van de waargenomen defaseringstijd te beoordelen om vast te stellen of de in het onderzoek berekende waarden uniek zijn. Het team is ook van plan andere potentiële evolutionaire voordelen van de fotosynthetische overdrachtscomplexen te begrijpen, die biofysici zal begeleiden om de mogelijke rol van kwantumeffecten in fotosynthetische complexen in grote lijnen te begrijpen.

© 2021 Science X Network