Terwijl de betoverende klodders in een klassieke lavalamp magisch lijken, de kleurrijke vormen bewegen als reactie op door temperatuur veroorzaakte veranderingen in dichtheid en oppervlaktespanning. Dit proces, bekend als vloeistof-vloeistof fasescheiding, is van cruciaal belang voor veel functies in levende cellen, en speelt een rol bij het maken van producten zoals medicijnen en cosmetica.

Nu hebben onderzoekers van Princeton University een grote uitdaging overwonnen bij het bestuderen en ontwikkelen van fasescheiding. hun systeem, gerapporteerd in een paper gepubliceerd op 19 november in Fysieke beoordelingsbrieven, maakt het ontwerp en de controle van complexe mengsels met meerdere fasen mogelijk, zoals geneste structuren die doen denken aan Russische matroesjka-poppen, die van bijzonder belang zijn voor toepassingen zoals medicijnsynthese en -afgifte.

Hun systeem biedt onderzoekers een nieuwe manier om te onderzoeken, interacties tussen meerdere vloeistoffasen voorspellen en ontwikkelen, inclusief arrangementen van mengsels met een willekeurig aantal gescheiden fasen, aldus de onderzoekers.

De rangschikking van fasen is gebaseerd op het minimaliseren van oppervlakte-energieën, die de interactie-energieën tussen moleculen op de grensvlakken van fasen opvangen. Dit heeft de neiging om het contactoppervlak tussen twee fasen met een lage oppervlaktespanning te maximaliseren, en minimaliseer of elimineer contact tussen fasen met een hoge oppervlaktespanning.

De nieuwe methode gebruikt de wiskundige hulpmiddelen van de grafentheorie om bij te houden welke fasen binnen een mengsel met elkaar in contact komen. De methode kan de uiteindelijke rangschikking van fasen in een mengsel voorspellen wanneer de oppervlakte-energieën bekend zijn, en kan ook worden gebruikt voor het reverse-engineeren van mengseleigenschappen die aanleiding geven tot gewenste structuren.

"Als je ons vertelt welke fasen je hebt en wat de oppervlaktespanningen zijn, wij kunnen u vertellen hoe fasen zich zullen inrichten. We kunnen het ook andersom doen - als u weet hoe u de fasen wilt laten verlopen, wij kunnen u vertellen welke oppervlaktespanningen nodig zijn, " zei senior auteur Andrej Košmrlj, een assistent-professor werktuigbouwkunde en ruimtevaarttechniek.

“De aanpak is heel algemeen, en we denken dat het een impact zal hebben op veel verschillende gebieden, " van celbiologie en farmaceutica tot 3D-printen en koolstofvastleggingstechnologieën, zei Košmrlj.

Het werk begon als de junior paper van Milena Chakraverti-Wuerthwein, een fysica-concentrator van Princeton's Class of 2020. Ze werkte samen met Sheng Mao, vervolgens een postdoctoraal onderzoeksmedewerker in de groep van Košmrlj, voortbouwend op eerder onderzoek waarin fasegescheiden mengsels werden onderzocht. Dat werk ontwikkelde een computationeel raamwerk voor het voorspellen van het aantal gescheiden fasen en hun samenstelling, maar heeft niet systematisch de feitelijke indeling van fasen onderzocht.

Chakraverti-Wuerthwein begon met het tekenen van voorbeelden van mengsels van meerdere componenten, waarbij elke fase wordt vertegenwoordigd door een andere kleur. Op een bepaald moment, ze zei, ze had het gevoel dat ze "in cirkels ging, " maar toen " deed een stap terug en dacht na over het onderscheidende kenmerk dat een van deze morfologieën anders maakt dan een andere. Ik kwam op het idee dat het echt de randen zijn waar fasen elkaar raken. Dat was de geboorte van het idee om de grafieken te gebruiken, " waarin elke fase wordt weergegeven door een gekleurde stip, en de lijnen tussen stippen geven aan welke fasen elkaar raken in een mengsel.

"Dat was de vonk die we nodig hadden, want als je het eenmaal in grafieken kunt weergeven, dan is het heel eenvoudig om alle mogelijkheden op te sommen" voor verschillende indelingen van fasen, zei Košmrlj.

Chakraverti-Wuerthwein is een co-hoofdauteur van het artikel samen met Mao, die nu assistent-professor is aan de Universiteit van Peking in China. Co-auteur Hunter Gaudio, een 2020 afgestudeerde van Villanova University, hielp bij het uitvoeren van simulaties om alle afzonderlijke arrangementen van vier fasen te produceren in de zomer van 2019 als deelnemer aan het Princeton Centre for Complex Materials' Research Experience for Undergraduates-programma.

"Normaal gesproken, vloeistoffen maken graag eenvoudige druppeltjes, en niet veel anders. Met deze theorie men kan druppeltjes programmeren om zich spontaan in ketens te organiseren, stapels, of geneste lagen, zoals Russische poppen, " zei Eric Dufresne, een professor van zachte en levende materialen aan de ETH Zürich in Zwitserland, die niet bij het onderzoek betrokken was. "Dit kan nuttig zijn voor het beheersen van een complexe reeks chemische reacties, zoals gevonden in levende cellen. De volgende uitdaging zal zijn om experimentele methoden te ontwikkelen om de door de theorie gespecificeerde interacties te realiseren."

Košmrlj maakt deel uit van een groep faculteitsleden van Princeton die verschillende facetten en toepassingen van vloeistof-vloeistoffasescheiding onderzoekt - een belangrijk aandachtspunt van een interdisciplinaire onderzoeksgroep die onlangs is gelanceerd door het Princeton Centre for Complex Materials met steun van de National Science Foundation.

In vloeibare omgevingen, er is een neiging dat kleine druppeltjes in de loop van de tijd veranderen in grotere druppeltjes - een proces dat verruwing wordt genoemd. Echter, in levende cellen en industriële processen is het wenselijk om structuren van specifieke grootte te bereiken. Košmrlj zei dat het toekomstige werk van zijn team zal overwegen hoe verruwing kan worden gecontroleerd om mengsels met gerichte kleinschalige structuren te bereiken. Een andere open vraag is hoe mengsels met meerdere componenten worden gevormd in levende systemen, waar actieve biologische processen en de basisfysica van de materialen beide bijdragende factoren zijn.

Chakraverti-Würthwein, wie zal beginnen met een Ph.D. programma in biofysische wetenschappen aan de Universiteit van Chicago in 2021, zei dat het verheugend was om te zien "dat deze kern van een idee dat ik bedacht iets waardevols werd dat zou kunnen worden uitgebreid tot een breder toepasbare tool."