Moiré-superroosters die zich in van der Waals (vdW) heterostructuren bevinden, kunnen langlevende excitonen tussen de lagen vangen om geordende kwantumdot-arrays te vormen, de weg vrijmaken voor ongekende toepassingen van opto-elektronische en kwantuminformatie. Excitonen zijn een elektrisch neutraal quasideeltje dat energie kan transporteren zonder netto elektrische lading te transporteren. Ze vormen wanneer een materiaal een foton absorbeert met een hogere energie dan zijn bandgap en het concept kan worden weergegeven als de gebonden toestand van een elektron en een elektronengat die door een elektrostatische Coulomb-kracht tot elkaar worden aangetrokken. In een nieuw rapport dat nu is gepubliceerd op wetenschappelijke vooruitgang , Hongli Guo en een team van wetenschappers van de afdeling natuurkunde en astronomie aan de California State University, Northridge, ONS., eerste-principesimulaties uitgevoerd om licht te werpen op moiré-excitonen in gedraaid molybdeendisulfide/wolfraamdisulfide (MoS ₂ /WS ₂ ) heterostructuren. Het team toonde direct bewijs van gelokaliseerde tussenlaagse moiré-excitonen in vdW-heterostructuren en bracht de tussenlaag- en intralaag-moiré-potentialen in kaart op basis van energiehiaten. Ze merkten bijna vlakke valentiebanden op in de heterostructuren terwijl ze onderzochten hoe het verticale veld kon worden afgestemd om de positie te regelen, polariteit, emissie-energie en hybridisatiesterkte van de moiré-excitonen. De wetenschappers voorspelden toen dat de alternerende elektrische velden de dipoolmomenten van gehybridiseerde moiré-excitonen zouden kunnen regelen, terwijl ze hun diffusie in moiré-roosters onderdrukken.

Engineering van een van der Waal heterostructuur

In dit werk, Guo et al. gebruikte een nieuw ontwikkelde computationele methode om direct bewijs te leveren van gelokaliseerde tussenlaagse moiré-excitons in vdW-heterostructuren en stelde de vorming voor van hybride moiré-excitonen onder wisselende elektrische velden, om de diffusie van excitonen in moiré-roosters te onderdrukken. De meest aansprekende methode om een ​​vdW-heterostructuur te construeren, is door een roostermismatch of een verkeerde rotatie uitlijning tussen de tweedimensionale (2-D) lagen te introduceren om een ​​moiré superrooster te vormen met nieuwe lengte en nieuwe energieschalen voor fascinerende kwantumfenomenen. Van der Waal (vdW) heterostructuren die op deze manier zijn gevormd met verticale stapels van 2D-kristallen, bieden een ongekend platform om kwantummaterialen te ontwikkelen met exotische fysieke eigenschappen zoals onconventionele supergeleiding, fractaal kwantum Hall-effect en Bose-Einstein-condensatie.

Na de eerste theoretische voorspellingen, onderzoekers hadden een aantal experimentele waarnemingen van moiré-excitonen in vdW-heterostructuren van overgangsmetaaldichalcogeniden (TMD's) gerapporteerd. De 2-D TMD's vertoonden prominente excitonische effecten als gevolg van kwantumopsluiting en verminderde diëlektrische screening. Hoewel onderzoekswerk leidde tot een golf van experimenteel en theoretisch onderzoek naar moiré-excitonen in vdW-heterostructuren, de perspectieven van de eerste principes op het onderwerp blijven schaars vanwege computationele uitdagingen. Studies over de eerste principes blijven belangrijk omdat ze kritisch inzicht kunnen bieden op het atomistische detailniveau dat verder gaat dan experimenteel bereik en fenomenologische theorieën, terwijl het een onmisbaar hulpmiddel blijft om de grote en steeds groter wordende familie van vdW-heterostructuren te verkennen.

De eenheidscellen van twee moiré superroosters kunnen worden gevormd door een molybdeendisulfide/wolfraamdisulfide (MoS ₂ /WS ₂ ) dubbellaag (groep overgangsmetaal dichalcogenide materialen), waarbij de eenheidscellen een vergelijkbare roosterconstante en het aantal atomen behouden. Er zijn drie lokale motieven in beide superroosters (aangeduid met A, B en C) die de drievoudige rotatiesymmetrie behouden en een cruciale rol spelen bij het bepalen van de eigenschappen van moiré-roosters. De atomaire structuren van deze motieven zijn, echter, verschillend voor de twee superroosters. Het team bracht de maximale amplitude van de moiré-potentialen in kaart - de belangrijkste eigenschap van moiré-superroosters en berekende de energiebandgap van de MoS ₂ /WS ₂ dubbellaags. Ze gebruikten de bandgap-modulatie om de moiré-potentialen te begrijpen en merkten op dat de amplitude van de tussenlaagse moiré-potentialen veel groter was dan de intralaagse moiré-potentialen, waar de tussenlaagse moiré-excitons meer gelokaliseerd waren dan de intralayer moiré-excitons.

Een eerste principesbenadering

conventioneel, natuurkundigen gebruiken de Bethe-Salpeter-vergelijkingsmethode (BSE) op basis van de veeldeeltjesperturbatietheorie. Echter, de methode is duur voor moiré-excitonen vanwege het grote aantal atomen in de eenheidscel. Om het probleem te overwinnen, Guo et al. ontwikkelde een alternatieve first-principles-methode om een ​​betrouwbare beschrijving van excitonische effecten te geven zonder buitensporige rekenkosten. Ze baseerden de methode op tijdsafhankelijke dichtheidsfunctionaaltheorie (TDDFT) en onderzochten moiré-excitonen in de getwiste MoS ₂ /WS ₂ heterostructuren met verschillende hoeken. Naarmate de draaihoek groter werd, het moiré-potentieel werd ondieper en de excitonen werden minder gelokaliseerd om het eerste directe bewijs te leveren van gelokaliseerde moiré-excitonen in vdW-heterostructuren vanuit de eerste principes. Het team bepaalde daarna de excitonbindingsenergie in een verscheidenheid aan MoS ₂ /WS ₂ heterostructuren.

Elektrisch afstemmen van moiré-excitonposities

De wetenschappers stelden vervolgens schematisch een experimentele opstelling voor die elektrische controle van excitonische eigenschappen mogelijk maakte. Terwijl een positief elektrisch veld wijzend van het wolfraamdisulfide (WS ₂ ) tot het molybdeendisulfide (MoS ₂ ) laag zou de energie van MoS . kunnen verhogen ₂ terwijl de energie van WS . wordt verlaagd ₂ , de effecten waren vice versa voor een negatief elektrisch veld. Bij het toepassen van een positief veld, het elektron en het gat van moiré-excitonen verwisselden ook lagen om een ​​tussenlaag moiré te vormen met de tegenovergestelde polariteit. Verder, een negatief veld zou de energiekloof van de heterostructuur en de energie van de tussenlaagse excitonen kunnen verkleinen. Op deze manier, Guo et al. het elektrische veld gebruikt om de locatie af te stemmen en te programmeren, polariteit, en emissie-energie van moiré-excitonen om op verzoek kwantuminformatiedragers te regelen. Ook al zijn de moiré-excitonen gelokaliseerd, ze kunnen tunnelen door de moiré-potentialen en over lange afstanden diffunderen, daarom is het vermogen om ofwel versterkte ofwel onderdrukte excitondiffusie te beheersen op dit moment ook van belang.

Op deze manier, de grote familie van tweedimensionale materialen bood een ongekende technische mogelijkheid in kwantummaterialen, specifiek met betrekking tot 2-D overgangsmetaal dichalcogenide (TMD) heterostructuren met potentiële toepassingen als kwantumstralers of hoogwaardige lasers en twistronics. Begrip, het voorspellen en beheersen van moiré-excitonen in vdW-heterostructuren is van groot wetenschappelijk belang, hoewel zeer uitdagend. Hongli Guo en collega's gebruikten eerste-principe-simulaties om de uitdagingen aan te gaan en kritische inzichten te bieden op atomaire en elektronische schaal die tot nu toe onbekend waren. Ze bepaalden de verdeling van excitonladingen in gedraaid molybdeendisulfide/wolfraamdisulfide (MoS ₂ /WS ₂ ) heterostructuren door gebruik te maken van eerste-principeberekeningen om direct bewijs te leveren van gelokaliseerde moiré-excitonen in TMD-heterostructuren. Het team liet ook zien hoe het verticale veld kan worden afgestemd om de positie te regelen, polariteit, emissie-energie en hybridisatiesterkte van de moiré-excitonen. Het team voorspelt dat wisselende elektrische velden de diffusie van moiré-excitonen in 2D-materialen zouden kunnen onderdrukken.

© 2020 Wetenschap X Netwerk