Zeldzame aardmagnetisme wordt gedomineerd door gelokaliseerde 4f-elektronen, ten opzichte van binnenste overgangsmetalen (die meestal uit lanthaniden bestaan) en kunnen niet direct worden geëxciteerd door een optische laserpuls. Als resultaat, ultrasnelle demagnetisatie van zeldzame aardmetalen omvat een duidelijk proces in tegenstelling tot andere elementen van het periodiek systeem. Tijdens demagnetisatie van zeldzame aardmetalen, onderzoekers betrekken de excitatie van magnons - een quasi-deeltje, gezien als een gekwantiseerde spingolf. In een nieuw rapport dat nu is gepubliceerd op wetenschappelijke vooruitgang , B. Frietsch en een team van multidisciplinaire wetenschappers in de natuurkunde, astronomie, wiskunde en supercomputers in Duitsland, Zweden en Tsjechië, ontward de ultrasnelle dynamiek van 5d6s en 4f valentieband magnetische momenten in terbium (Tb) metaal met behulp van in de tijd opgeloste foto-emissie spectroscopie. Op basis van de resultaten van demagnetisatie, ze hebben de koppeling van 4f-spins aan de roosterstructuur vastgesteld door middel van orbitaal momentum om een ​​essentieel mechanisme te bieden dat de dynamiek van magnetisatie in technische materialen met sterke magnetische anisotropie aanstuurt.

Ultrasnelle spin-fenomenen begrijpen

Een fundamenteel doel van de fysica van de gecondenseerde materie is het begrijpen van de aard van ultrasnelle spinverschijnselen onder sterke niet-evenwichtsomstandigheden. Wanneer onderzoekers een materiaal exciteren met behulp van een femtoseconde optische puls, de valentie-elektronen worden binnen de duur van de laserpuls uit evenwicht geduwd. Valentie-elektronen bevinden zich typisch in een buitenste schil van een geassocieerd atoom en kunnen deelnemen aan een chemische binding. In het tijdsbestek waarin het systeem thermisch evenwicht bereikt tussen geëxciteerde elektronen, rooster- en spinsystemen, het medium gaat door een voorbijgaande toestand van niet-evenwicht voor een korte periode. Tijdens deze toestand kunnen voorheen onbekende verschijnselen optreden, tot nu toe niet geregistreerd onder thermisch evenwicht van het magnetische systeem.

Het duidelijke niet-evenwichtsgedrag van spinsystemen biedt daarom een ​​kans om de beslissende koppelingen tussen elektronen te begrijpen, fononen en spins die de dynamiek van magnetisatie aandrijven na femtoseconde laserexcitatie. Wetenschappers hadden eerder ultrasnelle demagnetisatie van nikkel vastgesteld en zelfs mechanismen voor spin-roosterkoppeling voorgesteld ten opzichte van zeldzame aardmetalen. In dit werk, Frietsch et al. geprepareerde films van het terbium zeldzame aardmetaal met een dikte van 10 nm voor experimenten met hoekopgeloste foto-emissiespectra (ARPES), waar ze een bundellijn van hogere-orde harmonische generatie (HHG) combineerden met een ultrahoogvacuüm eindstation en een nabij-infrarood (NIR) laser gebruikten als een pomppuls met zijn harmonischen als een sondepuls om de spinverschijnselen te begrijpen.

De wetenschappers gebruikten magnetisch lineair dichroïsme (MLD) in hoekopgeloste foto-emissiespectra (ARPES), die vergelijkbaar was met het magneto-optische Kerr-effect. Het MLD-signaal was evenredig met de magnetisatie van het monster tijdens thermisch evenwicht. Toen ze het magnetische lineaire dichroïsme van de componenten met lage en hoge spin van Tb vergeleken, ze zagen geen significant verschil. Om de dynamiek van magnetisatie met Tb te begrijpen, daarom, de wetenschappers vergeleken de 5d- en 4f-momenten met de eerder gerapporteerde resultaten op gadolinium (Gd) - een ander zeldzaam aardmetaal. Frietsch et al. experimenteel dreef het magnetische systeem uit evenwicht en gecombineerde metingen van valentiebanduitwisselingssplitsing en magnetisch lineair dichroïsme om de dynamiek van 5d- en 4f-spins te begrijpen. Toen ze de orbitaal-opgeloste dynamiek van 5d- en 4f-momenten in de twee zeldzame aardmetalen Gd en Tb vergeleken, de optische excitatie bleek sneller en efficiënter te werken voor Tb in vergelijking met het 5d spin-subsysteem van Gd.

Spin-phonon koppeling

Om de kwalitatieve meningen die in het onderzoek naar voren zijn gekomen beter te begrijpen, het team analyseerde de magnetisatiedynamiek met een orbitaal opgelost spinmodel. Tijdens de experimenten, Frietsch et al. opgewonden de 5d en 4f spindynamica met behulp van thermische fluctuaties van het elektronensysteem en een fonon-warmtebad. Ze bepaalden de magnetisatiedynamiek van beide metalen door het totale 4f-spinsubsysteem te koppelen aan het fononische systeem. Terwijl sterke spin-fononkoppeling ultrasnelle femtoseconde (een quadriljoenste van een seconde) dynamiek in Tb ondersteunde, zwakke spin-fononkoppeling leidde tot een langzamere picoseconde (een biljoenste van een seconde) dynamiek van het 4f magnetische moment in Gd.

In tegenstelling tot, het team merkte het 5d magnetische moment op om een ​​ultrasnelle reactie in beide metalen te tonen, omdat de valentieband-elektronen gekoppeld waren aan het 4f-systeem en in dit geval direct werden geëxciteerd door de laserpuls. Het 5d magnetische moment van Tb liep dus bijna parallel met de ultrasnelle dynamiek van het veel grotere 4f magnetische moment van het metaal. De niet-collineaire rangschikking van de twee on-site momenten vertegenwoordigde de verschillende graden van excitatie van de 5d- en 4f-spinsubsystemen. De simulatiegegevens van spindynamica kwamen overeen met het experimentele werk.

De uitkomst

Op deze manier, de pomp-sonde metingen onthulden enorm verschillende ultrasnelle demagnetisatie dynamiek voor terbium (Tb) en gadolinium (Gd) zeldzame aardmetalen. Ondertussen vertoonden het 5d-spinmoment en het gelokaliseerde 4f-moment in Tb opmerkelijk vergelijkbare vervalconstanten. Het eigenaardige gedrag tussen Tb en Gd stelde de onderzoekers in staat om een ​​essentieel mechanisme vast te stellen voor ultrasnelle magnetisatiedynamica door de 4f-spin te koppelen aan het rooster via het orbitale momentum, wat leidde tot ultrasnelle excitaties van magnonen. Om meer perspectief op hun werk te krijgen, het team vergeleek de resultaten met eerdere experimenten met demagnetisatie.

Met behulp van tijd- en hoek-opgeloste foto-elektronenspectroscopie, B. Frietsch en collega's registreerden de splitsing van de valentiebanduitwisseling en het 4f magnetische lineaire dichroïsme om de fundamenteel verschillende spindynamiek van twee zeldzame aardmetalen (Tb en Gd) te begrijpen. De resultaten benadrukken roosterinteracties als een beslissend ingrediënt om optische schakeling op microschaal in zeldzame aardmetalen te begrijpen.

© 2020 Wetenschap X Netwerk