Verschillende vormen van koolstof of allotropen, waaronder grafeen en diamant, behoren tot de beste warmtegeleiders. In een recent rapport over Wetenschap , Yo Machida en een onderzoeksteam van de afdeling Natuurkunde en het Laboratorium voor Natuurkunde en Materialen in Tokio en Frankrijk volgden de evolutie van de thermische geleidbaarheid in dun grafiet. De eigenschap evolueerde als een functie van temperatuur en dikte om een ​​nauw verband tussen hoge geleidbaarheid, dikte en fonon (atomaire trillingen waargenomen als akoestische golven) hydrodynamica. Ze registreerden de thermische geleidbaarheid (k) van grafiet (8,5 m dikte) tot 4300 watt per meter-kelvin bij kamertemperatuur. De waarde was ruim boven die voor diamant en iets hoger dan isotopisch gezuiverd grafeen.

De opwarming verbeterde de thermische diffusie over een breed temperatuurbereik om de gedeeltelijk hydrodynamische fononstroom te ondersteunen. De waargenomen toename in thermische geleidbaarheid met afnemende dikte duidde op een correlatie tussen het momentum van fononen buiten het vlak en de fractie van momentum-relaxerende botsingen. De wetenschappers suggereren dat deze waarnemingen betrekking hebben op extreme fonon-dispersie-anisotropie in grafiet.

Het voortplanten van trillingstoestanden van het kristalrooster, bekend als fononen, kan ervoor zorgen dat warmte binnen isolatoren kan reizen. Tijdens dit transportfenomeen quasideeltjes kunnen hun momentum verliezen als gevolg van botsingen langs hun traject. Onderzoekers hadden voorgesteld dat een overvloed aan momentumbesparende botsingen tussen dragers kan resulteren in de hydrodynamische stroom van fononen in isolatoren en elektronen in metalen. Hydrodynamische regimes voor elektronen en fononen hebben daarom hernieuwde aandacht gekregen om de viscositeit van quasideeltjes te kwantificeren.

In tegenstelling tot deeltjes in een ideaal gas van moleculen, fonon momentum is niet behouden in alle botsingen. Bijvoorbeeld, wanneer verstrooiing tussen twee fononen een golfvector produceert die de eenheidsvector van het reciproke rooster overschrijdt, overmaat van het momentum gaat verloren aan het onderliggende rooster. Natuurkundigen definiëren fenomenen als Umklapp (U) verstrooiingsgebeurtenissen (U-gebeurtenissen) omdat ze voldoende grote golfvectoren vereisen. Afkoeling kan de typische golflengte van thermisch geëxciteerde fononen voor de meeste botsingen tussen fononen verminderen om momentum te behouden en normale verstrooiingsgebeurtenissen (N-gebeurtenissen) te worden.

De dominantie van N-gebeurtenissen (vergeleken met U-gebeurtenissen) over een breed temperatuurbereik in grafeen stelde onderzoekers in staat om voor te stellen dat fonon-hydrodynamica kan worden waargenomen bij temperaturen buiten het cryogene bereik. Hoewel warmtetransportmetingen een uitdaging zijn om te bestuderen in grafeen met behulp van standaard vier-sonde steady-state technieken, natuurkundigen vonden bewijs voor een tweede geluid; een manifestatie van fonon hydrodynamica, bij temperaturen van meer dan 100 K in grafiet - in overeenstemming met theoretische verwachtingen. structureel, het tweedimensionale (2-D) grafietrooster bevatte sterke sp . tussen de lagen ² covalente bindingen gecombineerd met zwakke intralayer van der Waals-bindingen. De koppelingssterkte van het materiaal en de daaruit voortvloeiende dichotomie maakten grafiet gemakkelijk te splitsen tot de enkellaagse grafeenvorm. De aard van grafietbinding creëerde ook twee verschillende temperaturen voor atomaire trillingen in het vlak en buiten het vlak.

Machida et al. leverde nieuw inzicht op via een dikte-afhankelijke studie op hetzelfde materiaal. Het team heeft de thermische geleidbaarheid (k) in het vlak gemeten van commercieel verkrijgbare monsters van sterk georiënteerd pyrolytisch grafiet (HOPG) die onder hoog vacuüm uit een dik moedermonster zijn gepeld. De onderzoekers vonden identiek k-gedrag voor monsters met een dikte variërend van 8,5 µm tot 580 µm onder 20 K. Bij temperaturen boven 20 K, ze observeerden een constante dikte-evolutie voor k met toenemende temperatuur. Toen ze de temperatuurafhankelijkheid van k in het dikste monster (580 µm) vergeleken met de gemeten soortelijke warmte, ze ontdekten dat k een piek bereikte rond 100 K, vergelijkbaar met eerdere metingen. Het waargenomen gedrag was niet echter, typisch in de meeste echte vaste stoffen vanwege ongelijke verdeling van fonongewichten. De onderzoekers verwachten dat het ongewone gedrag dat in dit werk is vastgelegd, het Poiseuille-regime heeft verdoezeld (stroming aangedreven door een drukgradiënt langs de lengte van een kanaal); meestal geassocieerd met sneller-dan-kubieke thermische geleidbaarheid in het materiaal.

Het team heeft de parallelle evolutie van thermische geleidbaarheid en soortelijke warmte nauwkeurig onderzocht om het Poiseuille-regime met evoluerende k te onthullen. Ze verkregen een fonon hydrodynamisch beeld dat dit kenmerk duidelijk interpreteerde, bijvoorbeeld opwarming verbeterde impulsuitwisseling tussen fononen, naarmate het aantal botsingen met behoud van momentum toenam. De elektronenbijdrage was ook verwaarloosbaar klein in het temperatuurbereik van belang. Aangezien startmonsters van HOPG van een gemiddelde monsterkwaliteit waren, het werk ondersteunt ook de mogelijkheid dat fonon-hydrodynamica optreedt zonder isotrope zuiverheid.

Met verminderde monsterdikte, het team mat een verhoogde k. Het dunner worden veroorzaakte een versterkt niet-monotoon gedrag van thermische diffusie ten opzichte van het hydrodynamische regime en de wetenschappers observeerden het tweede geluid van grafiet bij 100 K. Echter, de afhankelijkheid van dikte verdween onder de 10 K, omdat het gemiddelde vrije pad van de fonon, ingesteld door de gemiddelde kristallietgrootte, niet afhing van de dikte. Wetenschappers hielden rekening met de mogelijkheid van de waargenomen dikte-onafhankelijke, thermische geleidbaarheid bij lage temperatuur ontstaan ​​via intrinsieke verstrooiing van fononen door mobiele elektronen.

De geregistreerde thermische geleidbaarheid in het vlak voor het 8,5 µm dikke grafietmonster was ~4300 W/m·K, die de waarde voor een isotopisch zuiver monster van grafeen overschreed. Toen het team de dikte met twee ordes van grootte verminderde bij kamertemperatuur, zagen ze een vijfvoudige toename in k (thermische geleidbaarheid). De resultaten gaven aan dat het plafond hoger was dan eerder werd verwacht en dat dunnere monsters met grotere aspectverhoudingen een nog grotere geleidbaarheid konden vertonen.

Terwijl eerdere studies een robuust hydrodynamisch regime in grafeen hadden voorspeld en de persistentie ervan in grafiet hadden waargenomen, niemand had tot dusver de kwestie van dikte-afhankelijkheid onderzocht. Machida et al. daarom verder onderzocht het optreden van U- en N-botsingen voor een bepaalde fonon-dispersie van grafiet, om de waargenomen oorsprong van thermische geleidbaarheid te begrijpen. Ze toonden een vermindering van het relatieve gewicht van U-botsingen in dunnere monsters om het hydrodynamische venster te vergroten en de thermische geleidbaarheid te verbeteren. De wetenschappers konden de dikte verminderen door een fractie van U-botsingen te vervangen door spiegelende grensreflectie, om degradatie van de warmtestroom te beperken. Ze stellen ook serieuze theoretische berekeningen voor om de waargenomen bevindingen te verklaren.

© 2020 Wetenschap X Netwerk