Onderzoekers van het Instituut voor Industriële Wetenschappen van de Universiteit van Tokyo hebben simulaties uitgevoerd waarbij hydrodynamische interacties werden overwogen en verwaarloosd om te bepalen of deze interacties de grote discrepantie veroorzaken die werd waargenomen tussen experimentele en berekende nucleatiesnelheden voor colloïdale systemen met harde bolletjes, die worden gebruikt om kristallisatie te modelleren. Het team behaalde vergelijkbare nucleatiesnelheden van beide simulaties, verduidelijken dat hydrodynamische interacties de waargenomen mismatch tussen werkelijke en gesimuleerde nucleatiesnelheden voor harde-bolsystemen niet kunnen verklaren.

Kristallisatie is het fysieke fenomeen van de transformatie van ongeordende moleculen in een vloeibare of gasfase in een zeer geordend vast kristal via twee fasen:kiemvorming en groei. Kristallisatie is erg belangrijk in materialen en natuurwetenschappen omdat het voorkomt in een breed scala aan materialen, inclusief metalen, organische bestanddelen, en biologische moleculen, daarom is het wenselijk om dit proces volledig te begrijpen.

Colloïden bestaande uit harde bollen gesuspendeerd in een vloeistof worden vaak gebruikt als modelsysteem om kristallisatie te bestuderen. Voor vele jaren, er is een grote discrepantie van wel tien ordes van grootte waargenomen tussen de computationeel gesimuleerde en experimenteel gemeten kiemvormingssnelheden van colloïden met een harde bol. Deze discrepantie wordt meestal verklaard door de simulaties die geen rekening houden met hydrodynamische interacties - de interacties tussen oplosmiddelmoleculen. Onderzoekers van het Instituut voor Industriële Wetenschappen van de Universiteit van Tokyo, de Universiteit van Oxford, en de Sapienza University hebben onlangs de handen ineen geslagen om deze verklaring voor de discrepantie tussen werkelijke en berekende nucleatiesnelheden verder te onderzoeken.

De samenwerking ontwikkelde eerst een colloïdaal model met een harde bol dat op betrouwbare wijze het experimentele thermodynamische gedrag van echte systemen met een harde bol kon simuleren. Volgende, ze voerden simulaties uit van kristallisatie van het modelsysteem waarbij hydrodynamische interacties werden overwogen en verwaarloosd om het effect van deze interacties op het kristallisatiegedrag te verduidelijken.

"We hebben in eerste instantie een simulatiemodel ontworpen dat nauwkeurig de echte thermodynamica van systemen met harde bolletjes reproduceerde, ", zegt hoofdauteur Michio Tateno. "Dit bevestigde de betrouwbaarheid en geschiktheid van het model voor gebruik in verdere simulaties."

De simulatieresultaten verkregen met behulp van het ontwikkelde model waarbij hydrodynamische interacties werden verwaarloosd en overwogen, onthulden dat hydrodynamische interacties de kiemvormingssnelheid niet beïnvloedden, wat in strijd was met de heersende consensus. Plots van nucleatiesnelheid tegen het aandeel harde bollen in het systeem waren hetzelfde voor berekeningen zowel met als zonder hydrodynamische interacties en kwamen ook overeen met resultaten gerapporteerd door een andere onderzoeksgroep.

"We hebben berekeningen uitgevoerd met behulp van het ontwikkelde model met en zonder rekening te houden met hydrodynamische interacties, " legt senior auteur Hajime Tanaka uit. "De berekende snelheden van kristalkiemvorming waren in beide gevallen vergelijkbaar, wat ons ertoe bracht te concluderen dat hydrodynamische interacties niet de enorm verschillende nucleatiesnelheden verklaren die experimenteel en theoretisch zijn verkregen."

De bevindingen van het onderzoeksteam illustreerden duidelijk dat hydrodynamische interacties niet de oorzaak zijn van de grote discrepantie tussen experimentele en gesimuleerde nucleatiesnelheden. Hun resultaten bevorderen ons begrip van kristallisatiegedrag, maar laten de oorsprong van deze grote discrepantie onverklaard.

Het artikel "Invloed van hydrodynamische interacties op colloïdale kristallisatie" is gepubliceerd in: Fysieke beoordelingsbrieven .