Attoseconde wetenschap heeft een revolutie teweeggebracht in de manier waarop we kijken naar de tijdsafhankelijke evolutie van de microscopische wereld, waar het gedrag van materie wordt bepaald door de regels van de kwantummechanica. De technologische doorbraak die de ontwikkeling van het veld mogelijk heeft gemaakt, is gebaseerd op het genereren van ultrakorte laserpulsen die slechts enkele oscillaties van het elektrische veld aanhouden. Deze korte pulsen hebben een gefocuste intensiteit waarbij het elektrische veld vergelijkbaar is met wat elektronen ervaren in atomen en moleculen. Het is mogelijk om zowel de exacte temporele vorm als de golfvorm van deze ultrakorte pulsen te regelen. Hoewel in enkele laboratoria wereldwijd ultrakorte laserpulsen zijn gebruikt om de door licht geïnduceerde dynamiek in atomen en moleculen te bestuderen, veel vragen blijven onbeantwoord, vanwege de lage datasnelheden en inherent lage SNR die haalbaar zijn met de huidige state-of-the-art lasersystemen.

Bij het Max Born Instituut, een krachtig lasersysteem is nu voltooid, in staat om de parameters van lasersystemen te reproduceren die typisch worden gebruikt in attoseconde wetenschappelijke experimenten, maar met een 100 keer hogere pulsherhalingsfrequentie. Dit nieuwe lasersysteem maakt een geheel nieuwe klasse van experimenten mogelijk in eenvoudige atomaire en kleine moleculaire systemen, evenals high-fidelity-onderzoeken van meer complexe moleculen.

In de afgelopen 15-20 jaar, de beschikbaarheid van lichtpulsen in het extreem ultraviolette (XUV) gebied van het elektromagnetische spectrum, met duur in de orde van honderden attoseconden (1 as =10 ^-18 s) heeft de opkomst van het gebied van de attoseconde wetenschap mogelijk gemaakt. Met behulp van deze extreem korte pulsen hebben wetenschappers ongekend inzicht gekregen in de tijdsevolutie van elektronen in atomen, moleculen en vaste stoffen, door gebruik te maken van de pomp-sonde-techniek:het onderzochte systeem wordt geëxciteerd door één "pomp"-laserpuls en na enige tijd ondervraagt ​​een tweede "sonde"-puls het systeem (bijvoorbeeld door ionisatie). De dynamiek die wordt veroorzaakt door de pomppuls kan worden opgehaald door het experiment op verschillende vertragingstijden te herhalen. Met behulp van de pomp-sondetechniek zijn de afgelopen jaren een aantal indrukwekkende resultaten verkregen met onderwerpen als door licht geïnduceerde ladingsmigratie, multi-elektron correlaties, en de koppeling tussen elektronische en nucleaire vrijheidsgraden. Typisch worden de snelheidsverdelingen van ionen of elektronen gegenereerd tijdens de pomp-sonde-sequentie experimenteel bepaald of wordt het transiënte absorptiespectrum van de XUV-puls als functie van de pomp-sonde-vertraging gedetecteerd. Vaak zijn de door licht geïnduceerde processen complex en is het meten van slechts één waarneembaar object niet voldoende om de experimentele resultaten volledig te begrijpen. Al een aantal jaren geleden, dankzij de ontwikkeling van de zogenaamde "reactiemicroscoop, " een grote verbetering werd bereikt. Dit apparaat maakt het mogelijk om de driedimensionale snelheidsverdeling te meten van alle elektronen en ionen die in het pomp-sondeproces ontstaan. Het nadeel van deze techniek is dat zeer lage signaalsnelheden nodig zijn, dat wil zeggen dat slechts 10 tot 20 procent van alle laseropnamen de vorming van een elektron-ionenpaar zou moeten induceren. Dit leidt tot zeer lange meettijden bij gebruik van de huidige state-of-the-art lasersystemen.

Pulsen in de XUV met een duur van attoseconden worden geproduceerd wanneer een sterke laserpuls in de VIS-NIR interageert met een atoomgas in een proces dat hoge-orde harmonische generatie (HHG) wordt genoemd. Om een ​​enkele XUV-puls met een duur van attoseconden te vormen tijdens het HHG-proces, de laserpulsen die in wisselwerking staan ​​met het gas mogen slechts enkele oscillaties van het elektromagnetische veld aanhouden, wat meestal betekent minder dan 10 fs (1 fs =10 ^-15 s), en de exacte tijdelijke vorm van de puls moet worden gecontroleerd. De meest wijdverbreide manier om dergelijke laserpulsen te produceren, bestaat uit het versterken van korte pulsen met een gecontroleerde golfvorm (Carrier-Envelope Phase- of CEP-gestuurd) in een Ti:Sapphire-laserversterker en het verkorten van de duur van de pulsen via niet-lineaire pulscompressie , met behulp van bijv. een met gas gevuld holle-kern capillair. Echter, de pulsherhalingsfrequentie van deze systemen is meestal beperkt tot enkele kHz, en een maximale gerapporteerde frequentie van 10 kHz, vanwege schadelijke thermische effecten die inherent zijn aan de laserversterkers.

Nutsvoorzieningen, onderzoekers van het Max Born Instituut in Duitsland, in samenwerking met collega's van het Norwegian Defence Research Establishment, hebben een lasersysteem ontworpen en gebouwd dat met veel hogere pulsherhalingsfrequenties kan werken dan de typische Ti:Sapphire-versterkers. Het nieuw ontwikkelde systeem is perfect geschikt voor het uitvoeren van pomp-sonde-experimenten in de attoseconde-wetenschap, waarbij elektronen-ion-coïncidentiedetectie in een reactiemicroscoop wordt geïmplementeerd.

Het systeem is gebaseerd op een niet-collineaire optische parametrische versterker (NOPA). In een parametrische versterker, de energie van een sterke pomppuls wordt overgebracht naar een zwakke signaalpuls in een onmiddellijke niet-lineaire interactie in een kristal. De versterking en de bandbreedte van het proces worden bepaald door de voorwaarden van fase-aanpassing, dat is, door ervoor te zorgen dat alle fotonen op de signaalfrequentie in fase worden uitgezonden en coherent optellen als de signaalpuls zich in het kristal voortplant. Wanneer de pomp en de zaadpulsen het kristal binnenkomen onder een kleine hoek (niet-collineaire geometrie), de bandbreedte van het proces wordt gemaximaliseerd en het is mogelijk om ultrakorte pulsen van slechts enkele cycli te versterken. Bovendien, aangezien het proces onmiddellijk is en er geen absorptie van licht in het kristal is, er is geen warmteaccumulatie en thermische problemen zijn bijna te verwaarlozen. Daarom, NOPA-versterkers zijn zeer geschikt voor hoge herhalingsfrequenties.

In het lasersysteem gepresenteerd in een recent gepubliceerd artikel in Optica Letters , de onderzoekers versterkten ultrakorte CEP-stabiele pulsen van een Ti:Sapphire-laseroscillator in een NOPA-versterker gepompt door een commerciële Yb:YAG-dunneschijflaser met hoge herhalingssnelheid. In de parametrische versterker wordt een groot deel (ongeveer 20 procent) van de energie van de pulsen van het Yb:YAG-systeem efficiënt overgebracht naar de ultrakorte CEP-stabiele pulsen van de Ti:Sapphire laseroscillator. Het NOPA-systeem is dus in staat om pulsen te leveren met 0,24 mJ energie met een herhalingssnelheid van 100 kHz, wat resulteert in een gemiddeld vermogen van 24 W bij een centrale golflengte van ongeveer 800 nm. Na compressie, filtering van parasitaire tweede harmonische en een breedband variabele verzwakker voor het regelen van het invallende vermogen in de experimenten, CEP-stabiele pulsen met 0,19 mJ (19 W) en 7 fs duur (d.w.z. 2,6 cycli) zijn beschikbaar voor experimenten. Het systeem zal worden gebruikt voor HHG en geïsoleerde attoseconde pulsproductie, en zal de basis vormen van een attoseconde pomp-sondebundellijn met mogelijkheden voor coïncidentiedetectie.