Wetenschappers van het Hefei Institute of Physical Science van de Chinese Academie van Wetenschappen hebben een zuurstofgecoördineerde Fe-katalysator met één atoom en atoomclusters gesynthetiseerd die superieure elektrokatalytische prestaties vertoont voor waterstofperoxide (H₂ O₂ ) productie en opwaardering van biomassa. Het onderzoek is gepubliceerd in Angewandte Chemie International Edition .

H₂ O₂ is een veelgebruikte chemische stof met toepassingen op diverse gebieden, zoals milieu, energie en gezondheidszorg. Hoewel traditioneel geproduceerd via energie-intensieve processen, biedt elektrokatalytische synthese een milieuvriendelijkere en efficiëntere methode waarbij gebruik wordt gemaakt van water en zuurstof.

Deze aanpak vereist echter geavanceerde elektrokatalysatoren voor selectieve H₂ met hoog rendement O₂ productie, en verdere aandacht is nodig om de gegenereerde H₂ te benutten O₂ , vooral bij elektrochemische organische oxidatieprocessen. Dit biedt een aanzienlijk potentieel voor toepassingen met toegevoegde waarde die verder gaan dan milieusanering.

Voor deze studie gebruikten de onderzoekers bacteriële cellulose als adsorptieregulator en koolstofbron in combinatie met een meerstapsaanpak met natchemische impregnatie, pyrolyse en zuuretsprocessen om een ​​katalysator te creëren die FeSAs/ACs wordt genoemd - van bacteriële cellulose afgeleide koolstof ( BCC), bestaande uit zuurstofgecoördineerde Fe-enkele atomen (SA's) en atoomclusters (AC's).

De aanwezigheid van zowel Fe SA's als clusters werd bevestigd met behulp van geavanceerde beeldvormingstechnieken zoals aberratie-gecorrigeerde scanning-transmissie-elektronenmicroscopie. De atomaire structuur van Fe werd ook bepaald door röntgenstralingsabsorptiespectroscopie met fijne structuur en röntgenfoto-elektronenspectroscopie.

Deze katalysator vertoonde uitstekende elektrokatalytische prestaties en selectiviteit voor de zuurstofreductiereactie met 2 elektronen (2e ^– ORR) onder alkalische omstandigheden. Verdere H-celexperimenten bevestigden de accumulatie van H₂ O₂ in de elektrolyt.

De onderzoekers koppelden de in situ gegenereerde H₂ O₂ met het elektro-Fenton-proces met ethyleenglycol als reactant en aangezuurde 0,1 M Na₂ DUS₄ als elektrolyt. Dit resulteerde in een hoge conversiesnelheid van ethyleenglycol en een hoge selectiviteit voor mierenzuur, wat aantoont dat het elektro-Fenton-proces het potentieel heeft om uit biomassa afkomstige grondstoffen te verbeteren door middel van oxidatieve opwaardering.

Ze ontwikkelden ook een driefasige stroomcel op basis van de gasdiffusie-elektrode om de H₂ O₂ opbrengst.

Analyses van de dichtheidsfunctionaaltheorie gaven aan dat de feitelijke katalytisch actieve sites in de 2e ^– ORR-proces waren de Fe-clusters, en de elektronische interactie tussen Fe afzonderlijke atomen en Fe-clusters zou de elektrokatalytische prestaties richting 2e ^– aanzienlijk kunnen verbeteren. ORR.

Dit werk zal nuttig zijn voor het ontwerp en de ontwikkeling van elektrokatalysatoren op atomair niveau voor hoogrenderende 2e ^– ORR naar H₂ O₂ en opwaardering van biomassa.

Meer informatie: Hui Xu et al., Atomisch verspreid ijzer dat de elektronische structuur van ijzeratoomclusters regelt voor elektrokatalytische H2O2-productie en opwaardering van biomassa, Angewandte Chemie International Edition (2023). DOI:10.1002/anie.202314414

Journaalinformatie: Angewandte Chemie Internationale Editie

Aangeboden door de Chinese Academie van Wetenschappen