Wetenschap
Met stikstof gedoteerde koolstoflagen verhogen de efficiëntie en stabiliteit van nikkelkatalysatoren bij kamertemperatuur
Een onderzoeksteam onder leiding van Wang Guozhong van het Hefei Institute of Physical Science van de Chinese Academie van Wetenschappen heeft metallisch nikkel ingekapseld in een met stikstof gedoteerde koolstof-silica-composiet (SiO2 @Ni@NC) als katalysator, die goede prestaties liet zien bij de vanillinehydrogenering in waterige media.
Ze ontdekten dat het bij kamertemperatuur een vanilline-omzetting van 99,8% en een selectiviteit van 100% voor 4-hydroxymethyl-2-methoxyfenol (HMP) kan bereiken. De resultaten zijn gepubliceerd in Advanced Science .
Water is een gemakkelijk toegankelijk en milieuvriendelijk oplosmiddel. Katalytische reacties waarbij water betrokken is, worden echter ernstig beperkt door moeilijkheden bij het stabiliseren van de actieve metaalsoort. Studies hebben aangetoond dat inkapselingsstrategieën het verlies van actieve soorten effectief kunnen verminderen.
De met stikstof gedoteerde koolstoflaag (NC) die is afgeleid van resorcinol-formaldehydehars kan de affiniteit tussen de katalysator en gasmoleculen of organische reactanten verbeteren door zijn inherente hydrofobe eigenschappen, waardoor de katalytische activiteit en stabiliteit effectief worden verbeterd.
In dit onderzoek maakten de onderzoekers een nikkelkatalysator verpakt in een mengsel van met stikstof gedoteerde koolstof en silica, genaamd SiO2 @Ni@NC. Ze gebruikten het om vanilline om te zetten in een andere chemische stof genaamd 4-hydroxymethyl-2-methoxyfenol (HMP), waarbij ze water als oplosmiddel gebruikten. Deze verpakte katalysator werkte heel goed. Het zette bijna alle vanilline bij kamertemperatuur om in HMP, en het kon vijf keer worden hergebruikt.
De efficiënte katalytische prestaties kwamen voort uit het synergetische effect van de actieve metalen, de met stikstof gedoteerde koolstoflaag en het silica. Het silica hielp de katalysator gelijkmatig in het water te verdelen, terwijl de koolstoflaag de metalen beschermde en de reactie bevorderde. Uit tests bleek dat de koolstoflaag ook hielp bij het verzamelen van de chemicaliën die nodig zijn voor de reactie.
Berekeningen van de dichtheidsfunctionaaltheorie bevestigden de rol van de met stikstof gedoteerde koolstoflaag in de spontane dissociatie van H2 en verduidelijkte het katalytische mechanisme voor de waterfasehydrogenering van vanilline.
De inkapselingsstrategieën voor de koolstoflaag in dit werk bieden volgens het team een referentie voor de constructie van efficiënte en stabiele waterige hydrogeneringskatalysatoren bij kamertemperatuur.