science >> Wetenschap >  >> Chemie

Tandemkatalyse verbetert selectieve oxidatie van methaan tot oxygenaten

Structuur van methaan. Krediet:Christinelliller/Wikimedia Commons, CC BY-SA 4.0

Selectieve oxidatie van methaan (CH4 ) tot chemicaliën met toegevoegde waarde met zowel hoge katalytische activiteit als selectiviteit onder milde omstandigheden blijft een uitdaging. Door de lage activiteit van zuurstof en de overoxidatie van de oxygenaten, selectieve oxidatie van CH4 naar oxygenaten met O2 of O2 /H2 lijdt aan lage katalytische activiteit en lage selectiviteit van oxygenaten. Bovendien leidt de hoge belading van edelmetalen voor gedragen katalysatoren tot hoge kosten.

Onlangs rapporteerde een onderzoeksteam onder leiding van Prof. Sun Yuhan en Prof. Zhong Liangshu van het Shanghai Advanced Research Institute (SARI) van de Chinese Academie van Wetenschappen een ZSM-5 (Z-5)-ondersteunde PdCu-katalysator voor selectieve oxidatie van CH 4 naar oxygenaten met O2 in aanwezigheid van H2 . De katalysator vertoonde een hoge opbrengst aan oxygenaten van 1178 mmol/gPd /h met een selectiviteit voor oxygenaten van 95% bij 120 °C.

De resultaten zijn gepubliceerd in Angewandte Chemie International Edition .

Op basis van een combinatie van controle-experimenten en elektronenparamagnetische resonantie en in situ spectroscopische technieken, ontdekten de onderzoekers dat PdO-nanodeeltjes de in situ-generatie van H2 faciliteerden. O2 . Enkele Cu-atomen versnelden niet alleen de productie van overvloedige ·OH uit H2 O2 ontleding, maar maakte ook de homolytische splitsing van CH4 . mogelijk door ·OH naar ·CH3 . Vervolgens reageerde de ·OH snel met de ·CH3 om CH3 . te vormen OH met hoge selectiviteit.

Deze bevindingen kunnen waardevolle inzichten verschaffen in selectieve oxidatie van methaan tot oxygenaten en licht werpen op andere zeer efficiënte en goedkope katalysatoren voor de selectieve activering van CH-bindingen in lichte alkanen. + Verder verkennen

Onderzoekers zetten methaan met hoge efficiëntie om in mierenzuur onder milde omstandigheden