De structurele oorsprong van de afwijkende eigenschappen van SiO₂ . begrijpen vloeistof en glas is niet alleen fundamenteel in de natuurkunde, maar ook in de geofysica, bij het begrijpen van de aard van silicaatmagma's op de aarde en andere planeten, en in de materiaalkunde als een prototype netwerkvormend glas. Theoretische studies van SiO₂ vloeistof suggereert dat de tweede schaalstructuur van silicium de sleutel is tot het begrijpen van de afwijkende eigenschappen van SiO₂ vloeistof bij hoge temperaturen en hoge drukken.

Een structurele parameter z (z=d_ji - d_j'i , waar d_ji en d_j'i is de afstand van elk siliciumatoom i tot de vijfde dichtstbijzijnde siliciumbuur j en tot de vierde dichtstbijzijnde zuurstofbuur j') werd ontwikkeld om de tweede schilstructuur in SiO₂ te onderzoeken vloeistof. Gepubliceerd in Nature Communications , vond de theoretische studie een bimodale verdeling in de structurele parameter z met variërende temperaturen, en de S- en r-toestanden worden toegewezen aan respectievelijk de hoge en lage verdelingen in de parameter z. De S-toestand met lage dichtheid in SiO₂ vloeistof bestaat uit vier siliciumbuuratomen in de eerste schil en vertoont een hoge tetraëdrische orde met duidelijke scheiding tussen de eerste en tweede schil. Aan de andere kant heeft de r-toestand meer siliciumbuuratomen in de eerste schaal en vertoont deze een lagere tetraëdrische orde dan de S-toestand.

De fractie van de S-toestand met hoge tetraëdrische eigenschappen wordt beschouwd als de controlerende parameter van de afwijkende eigenschappen van SiO₂ vloeistof bij hoge temperaturen en hoge drukken in theoretische studies. Er is echter geen experimentele waarneming geweest van de structuur van de tweede schil van silicium in SiO₂ vloeistof en/of glas bij hoge temperatuur en/of hoge druk.

In dit werk hebben we in situ hogedrukpaarverdelingsfunctiemeting van SiO₂ uitgevoerd glas door gebruik te maken van röntgenstralen met hoge flux en hoge energie van undulatorbronnen bij BL37XU- en BL05XU-bundellijnen in SPring-8. Door de hogedruk-experimentele structuurfactor [S(Q)] te combineren die nauwkeurig is bepaald met behulp van monochromatische röntgenstraling met een breed bereik van Q tot 19-20 Å ^-1 met de MD (molecular dynamics simulation)-RMC (reverse Monte Carlo) modellering konden we het structurele gedrag van SiO₂ in detail onderzoeken glas buiten de dichtstbijzijnde buurafstanden onder in situ hogedrukomstandigheden. We vonden bimodale kenmerken in de translatievolgorde van de tweede schil van silicium in termen van de structurele parameter z.

Het bimodale gedrag in de verdeling van de parameter z waargenomen in SiO₂ glas met variërende druk in dit onderzoek komt overeen met dat gesimuleerd in SiO₂ vloeistof met variërende temperaturen in de theoretische studie. De structuur van SiO₂ glas met de karakteristieke verdeling van de parameter z bij 2,4-2,7 Å laat zien dat een tetraëdrische symmetriestructuur gevormd uit de dichtstbijzijnde vier siliciumatomen in de eerste schil, en de eerste en tweede schil duidelijk gescheiden zijn aangezien het vijfde naburige siliciumatoom zich in de tweede schil. Het structurele kenmerk komt overeen met de S-toestandsstructuur met lage dichtheid die is gerapporteerd in de theoretische studie van SiO₂ vloeistof.

Aan de andere kant is de structuur van SiO₂ glas met de karakteristieke verdeling van z bij 1,7 laat zien dat het vijfde naburige siliciumatoom zich in de eerste schaal bevindt, wat duidt op ineenstorting van de tweede schaal van silicium op de eerste schaal en het breken van de lokale tetraëdrische symmetrie in SiO₂ glas onder druk, evenals theoretische waarneming in SiO₂ vloeistof bij hoge temperaturen en hoge drukken. + Verder verkennen

Lokale symmetrie doorbreken - waarom water bevriest maar silica een glas vormt