Een gezamenlijk onderzoeksteam onder leiding van Prof. Liu Zhongmin, Prof. Wei Yingxu, en Prof. Xu Shutao van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academy of Sciences (CAS) onthulden het mechanisme dat ten grondslag ligt aan de vorming van de eerste koolstof-koolstof (CC) bindingsvorming tijdens de methanol-to-olefinen (MTO ) Verwerken.

Deze studie is gepubliceerd in Chemo op 23 juni.

De groep van prof. Zheng Anmin van de Innovation Academy for Precision Measurement Science and Technology van CAS was ook betrokken bij het onderzoek.

De eerste C-C-binding in het MTO-proces wordt gevormd in de beginfase van de reactie. Er is geen directe methode om het vormings-/reactiemechanisme van bindingen op te helderen vanwege de moeilijkheid om intermediaire soorten te vangen.

"We onderzochten het directe vormingsmechanisme van CC-bindingen tijdens de initiële MTO-reactie op HSSZ-13-zeoliet met een 8-ledige ring en een topologische structuur van chabaziet, " zei prof. Xu.

Ze ontdekten de evolutie van de organische soorten op het SSZ-13-katalysatoroppervlak tijdens de methanolomzetting. Voor de eerste keer, ze vingen direct de oppervlakte-ethoxysoort (SES), de kritische soort die de initiële CC-binding bevat onder echte MTO-reactieomstandigheden in de initiële reactiefase.

Bovendien, de onderzoekers gebruikten de ab initio moleculaire dynamica (AIMD) theoretische berekeningssimulatie om het gevisualiseerde en volledige proces van initiële CC-bindingsvorming te voorspellen en te presenteren, beginnend met de C1-reactanten en C1-tussenproducten.

Op basis van experimenteel en theoretisch bewijs, ze hebben de volledige en haalbare initiële C-C-bindingsvormingsroutes vastgesteld, namelijk, oppervlakte-methoxyspecies (SMS)/trimethoxyonium (TMO) gemedieerde methanol/dimethylether (DME) activering met een synergetisch effect van SMS en de negatief geladen raamwerkzuurstofatomen om SES te vormen.

"Onze studie werpt niet alleen licht op de controversiële kwestie van de eerste vorming van C-C-obligaties in het MTO-proces, maar verrijkt ook de fundamentele theorie van C ₁ katalytische chemie, " zei prof. WEI.