Onderzoekers van het Tokyo Institute of Technology (Tokyo Tech) gebruikten spectroscopie met enkelvoudige deeltjes om elektroluminescentie in lichtgevende apparaten te bestuderen. Ze ontdekten dat efficiënte ladingtrechters tussen individuele perovskiet-nanokristallen en het fenomeen van emissieknippering verantwoordelijk zijn voor de lage efficiëntie van perovskiet-lichtgevende apparaten.

Metaalhalogenide-perovskieten zijn onlangs naar voren gekomen als een buitengewoon veelbelovend alternatief materiaal voor opto-elektronische toepassingen van de volgende generatie. Perovskietstructuren op nanoschaal hebben opmerkelijke fotofysische eigenschappen, zoals directe bandgap, kleurafstembaarheid, een grote absorptiedoorsnede, en smalle fotoluminescentie lijnbreedte. Samen met hun lage kosten, haalbaarheid voor scale-up synthese, verwerkbaarheid van de oplossing en compatibiliteit met bestaande opto-elektronische apparaatcomponenten, deze eigenschappen maken metaalhalogenide-perovskiet-nanokristallen een haalbaar alternatief voor andere halfgeleidende materialen voor een reeks lichtemitterende toepassingen, waaronder displays, verlichting, lasers, evenals geheugenapparaten.

Echter, terwijl perovskiet-nanokristallen een zeer hoge fotoluminescentieopbrengst vertonen, elektroluminescentie-inrichtingen die uit dergelijke nanokristallen zijn vervaardigd, hebben lang geleden onder een laag rendement. Recente inspanningen hebben zich geconcentreerd op apparaatengineering om dit probleem op te lossen, maar tot nu toe, er is geen systematisch onderzoek gedaan naar de fysieke oorsprong van de slechte efficiëntie op nanoschaal. Hier, het team van prof. Martin Vacha van Tokyo Tech gebruikte microscopische detectie en spectroscopie om het elektroluminescentieproces op het niveau van individuele nanokristallen te bestuderen.

Het team gebruikte nanokristallen van de perovskiet CsPbBr ₃ oppervlaktegepassiveerd met oliezuurliganden, gedispergeerd in dunne film van een geleidend polymeer dat werd gebruikt als een emissielaag in een lichtemitterende inrichting (LED). Het apparaat is geconstrueerd voor gebruik bovenop een omgekeerde fluorescentiemicroscoop, die vergelijking van elektroluminescentie en fotoluminescentie van dezelfde nanokristallen mogelijk maakte. De CsPbBr ₃ nanokristallen vormen aggregaten in de emissielaag, waarbij elk aggregaat tientallen tot honderden individuele nanokristallen bevat.

De onderzoekers gebruikten geavanceerde beeldvorming met superresolutie om te bepalen dat tijdens fotoluminescentie, alle nanokristallen in het aggregaat stralen licht uit; bij elektroluminescentie, slechts een klein aantal (meestal drie tot zeven) van de nanokristallen zendt actief uit (figuur 1). Dit is een gevolg van de grootteverdeling en het daaruit voortvloeiende energielandschap binnen het aggregaat. Elektrische ladingen die tijdens de operatie in het apparaat worden geïnjecteerd, worden opgevangen op individuele nanokristallen en efficiënt naar de grootste nanokristallen geleid. De grootste nanokristallen in het aggregaat hebben de kleinste energiebandgap, en hun valentie- en geleidingsbanden werken als vallen voor ladingen die oorspronkelijk op de omringende nanokristallen waren gevangen. De geleidende omgeving tussen de nanokristallen maakt een efficiënte migratie van de ladingen naar deze vallen mogelijk van waaruit de elektroluminescentie plaatsvindt, zoals schematisch weergegeven in Fig. 1.

Een andere belangrijke bevinding is dat de intensiteit van elektroluminescentie van de actief emitterende nanokristallen niet constant is, maar vertoont eerder sterke fluctuaties, zogenaamd knipperen (Fig. 1). Een dergelijk knipperen is niet aanwezig in fotoluminescentie van dezelfde aggregaten. De onderzoekers hebben eerder ontdekt dat het knipperen zowel kan worden veroorzaakt door de geleidende matrix als door een extern aangelegd elektrisch veld. In het LED-apparaat, het knipperende fenomeen is een cruciale factor die bijdraagt ​​aan de lagere efficiëntie van elektroluminescentie. De onderzoekers concludeerden dat de efficiëntie van elektroluminescentie slechts ongeveer een derde is van die van fotoluminescentie vanwege de aanwezigheid van het knipperende fenomeen.

Het huidige werk wijst een weg naar een efficiënte karakterisering op nanoschaal van elektroluminescentie van halogenide-perovskietmaterialen voor lichtemitterende toepassingen. Een van de sleutels tot hogere efficiëntie zal oppervlakte-engineering van de nanokristallen zijn die de intensiteitsfluctuaties zouden onderdrukken.