Tot voor kort, de analyse en identificatie van splijtstofkorrels in nucleair forensisch onderzoek was voornamelijk gericht op macroscopische kenmerken, zoals brandstofpellets afmetingen, uraniumverrijking en andere reactorspecifieke kenmerken.

Maar wetenschappers van het Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) gaan een stap verder door naar de microschaal te gaan om de diverse kenmerken van nucleaire brandstofpellets te bestuderen die de nucleaire forensische analyse zouden kunnen verbeteren door effectiever te bepalen waar het materiaal vandaan kwam en hoe het werd gemaakt. Het onderzoek verschijnt in het tijdschrift Analytische scheikunde .

Uraniumdioxide is wereldwijd het meest gebruikte brandstoftype in kernreactoren, met brandstoffabrieken die honderden uraniumpellets per minuut produceren. De illegale handel in uraniumdioxide-brandstofpellets is een terugkerend fenomeen. De meeste bevestigde gevallen van handel in nucleair materiaal die werden gemeld aan de International Atomic Energy Agency Incident and Trafficking Database, hadden betrekking op laagwaardig nucleair materiaal (d.w.z. natuurlijk uranium, verarmd uranium en laagverrijkt uranium), vaak in de vorm van reactorbrandstofpellets.

Deze gevallen wijzen op lacunes in de controle en beveiliging van bepaald nucleair materiaal en nucleaire faciliteiten. Elke brandstoffabrikant past een enigszins andere reeks technologische processen toe op het materiaal, die kan helpen het materiaal terug te traceren naar de oorspronkelijke brandstoffabriek.

"Vroeger, de analyse van brandstofpellets en hun rol in een nucleair forensisch onderzoek was vooral gericht op monsterkenmerken waarbij onderzoekers kijken naar gemiddelde verrijking, pelletafmetingen en andere macroschaalfuncties, " zei LLNL-chemicus Ruth Kips, hoofdauteur van het artikel. "We besloten dieper in de pellets te duiken om erachter te komen wat er op een nog kleinere schaal gebeurde."

In een recent experiment is LLNL-wetenschappers gebruikten de NanoSIMS 50 van het Lab, een secundaire ionenmassaspectrometer met hoge ruimtelijke resolutie, om de isotopensamenstelling van brandstofpellets in situ in beeld te brengen.

De geanalyseerde materialen omvatten pelletfragmenten die zijn verkregen als onderdeel van de Collaborative Materials Exercise (CMX-4), georganiseerd door de Nuclear Forensics International Technical Working Group.

De gegevens toonden aan dat de microschaalkarakterisering van kernbrandstofpellets door NanoSIMS productieproceskenmerken kan onthullen die niet werden gedetecteerd met behulp van de typische reeks fysieke metingen en bulkanalysetechnieken die op dit soort materialen worden toegepast.

"NanoSIMS-beeldvorming van de CMX-4-brandstofpelletfragmenten toonde duidelijke variaties op microschaal in de uraniumisotopensamenstelling, " zei LLNL-chemicus Peter Weber, co-corresponderende auteur van het artikel. "Deze variaties werden niet gedetecteerd met behulp van de conventionele bulktechnieken die op deze materialen werden toegepast."

NanoSIMS-beeldvormingsanalyse maakte directe karakterisering mogelijk van de ruimtelijke heterogeniteit van de uraniumisotopensamenstelling van het oppervlak van brandstofpelletfragmenten en de relatie van die heterogeniteit tot kristalstructuur.

"NanoSIMS maakte het mogelijk om de verdeling van isotopische heterogeniteit direct in het monster te visualiseren, " zei Michael Kristo, co-auteur en LLNL-leider voor nucleair forensisch onderzoek. "Onze studie benadrukt het belang van het karakteriseren van monsters op microschaal voor heterogeniteiten die anders over het hoofd zouden worden gezien en demonstreert het gebruik van NanoSIMS bij het begeleiden van verdere nucleaire forensische analyse."