science >> Wetenschap >  >> Chemie

Rekbaar, zelfherstellende en halfgeleidende polymeerfilms voor elektronische huid (e-skin)

Ontwerp en karakterisering van spanningsgevoelige, rekbaar, en zelfherstellende halfgeleidende film. (A) Chemische structuur van DPP halfgeleidend polymeer, PDMS, en PDCA-eenheid geïntroduceerd in beide polymeerskeletten als dynamische bindingsplaatsen door middel van metaal-ligand-interactie. Structuur van de [Fe(HPDCA)2]+ groep die door kracht omkeerbare dynamische bindingen is. (B) Schematische illustratie van DPP en PDMS dynamisch verknoopt via Fe(III)-PDCA-complexatie. (C) STEM dark-field en STEM-EDS elementaire mapping van de DPP-TVT-PDCA (1):PDMS-PDCA-Fe (5) blend film. (D) Veldeffectmobiliteiten van de organische dunnefilmtransistors (OTFT's) van de blend-film (bron- en afvoerelektrode:Au, 40 minuten; diëlektrische laag:SiO2, 300 nm; poortelektrode:sterk gedoteerd siliciumsubstraat) als functie van de menggewichtsverhouding (halfgeleider:elastomeer). (E) Strain cyclische testen van de blend film (1:5). (F) Plot van dichroïsche verhouding (α⫽/α⊥) van 1:5 blend film als functie van de stam. (G) Relatieve mate van kristalliniteit (rDoC) berekend op basis van (200) piek voor zowel "parallelle" als "loodrechte" richtingen op de röntgenstraallijn. (H) Voorgesteld mechanisme voor versterking van de rekbaarheid in blendfilm via metaal-ligand dynamische binding op basis van geanalyseerde informatie. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aav3097

In het laboratorium ontwikkelde polymeren van de volgende generatie moeten rekbaar en zelfherstellend worden om nieuwe huidachtige sensorische apparaten te vormen om te voldoen aan de eisen van futuristische elektronische huidtoepassingen. Hoewel onderzoekers opmerkelijke vooruitgang hebben geboekt in op de huid geïnspireerde elektronische materialen, het is een uitdaging om gewenste functies in een actieve halfgeleider op te nemen voor een betere detectie. In een nieuw verslag over wetenschappelijke vooruitgang , Jin Young Oh en een interdisciplinair onderzoeksteam van de faculteiten Chemische Technologie, Biomedisch onderzoek, Elektrotechniek, Materiaalwetenschap en werktuigbouwkunde in de VS en Zuid-Korea, ontwikkelde een spanningsgevoelige, rekbare en autonome zelfherstellende halfgeleiderfilm.

Ze ontwikkelden het nieuwe materiaal door een polymeerhalfgeleider en zelfherstellend elastomeer te mengen, dynamisch verknoopt met behulp van metaalcoördinatiebindingen. Jonge Oh et al. regelde de percolatiedrempel van de polymere halfgeleider om een ​​spanningsgevoelige film te vormen met een ijkfactor van 5,75 x 10 5 bij 100 procent belasting tijdens rekbare overgang. De composietfilm was zeer rekbaar met een breukrek van meer dan 1300 procent en vertoonde autonome zelfgenezing bij kamertemperatuur. Het onderzoeksteam ontwikkelde vervolgens een geïntegreerde vijf-bij-vijf rekbare actieve matrix transistorsensorarray (elektronische huid) om de spanningsverdeling tijdens oppervlaktevervorming te detecteren.

Vooruitgang in rekbare elektronische materialen en apparaten hebben wetenschappers in staat gesteld om de zelfherstellende eigenschappen van de menselijke huid na te bootsen en de ontwikkeling van op de huid geïnspireerde apparaten te versnellen, zachte robots en biomedische apparaten. Materiaalwetenschappers kunnen rigide detectiemodules integreren in een ultradun platform met door spanning ontworpen ontwerpen om oppervlakken te construeren via transferprinten. Bio-geïnspireerde materialen kunnen ook worden gemaakt met een verbeterde gevoeligheid en compatibiliteit voor implantatie in het menselijk lichaam. Naast mechanische stimuli-modulatie om de elektronische huid (e-skin) functie weer te geven voor biomimetische sensorische functies van de menselijke huid.

Op transistorarray gebaseerde sensoren met actieve matrix kunnen hoogwaardige detectiesignalen leveren met verminderde overspraak tussen afzonderlijke pixels, waarbij elke pixel een sensor bevat die is verbonden met een transistor. Onderzoekers hadden eerder spanningstechniek gebruikt om stijve sensoren en transistors in rekbare, biomimetische systemen om patiënten met bewegingsstoornissen te helpen. Om mechanische mismatch tussen stijve en zachte componenten te elimineren; de sensoren en transistoren moeten intrinsiek rekbaar zijn. Een spanningsgevoelige transistor kan het fabricageproces vereenvoudigen om de mechanische robuustheid en conformeerbaarheid te verbeteren. Een extra zelfherstellend vermogen kan de voordelen van e-skin vergroten om een ​​langere levensduur te garanderen.

LINKS:Rek- en spanningscurven van een mengfilm. a) De mengfilm (200 m dik, halfgeleidend DPPTVT-PDCA tot PDMS-PDCA-Fe-elastomeer met een gewichtsverhouding van 1:5) werd verlengd tot meer dan 1000% rek. De berekende Young's modulus is 0,3 MPa. b) Een foto van een gemengde film die wordt uitgerekt tot 1300% rek. RECHTS:Hersteltest van een langwerpige blendfilm. a) foto's van een rekcyclus tot 100% spanning van gemengde film (halfgeleidend DPP-TVT-PDCA naar PDMS-PDCA-Fe elastomeer van 1:5) en wachttijd die nodig is om de langwerpige gemengde film terug te brengen naar zijn oorspronkelijke grootte. b) Lengte van de gemengde film als functie van de wachttijd na initiële belasting bij 100%. Fotocredits:Jin Young Oh, Afdeling Chemische Technologie, Kyung Hee-universiteit. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aav3097

In het huidige werk, Jonge Oh et al. presenteerde een intrinsiek rekbare en zelfherstellende halfgeleidende film met spanningsgevoelig elektrisch gedrag opgenomen in een rekbare transistor. Ze versmolten twee materialen om een ​​halfgeleidende film te vormen door een polymeer halfgeleider en een isolerend elastomeer te mengen om de nieuwe eigenschap te demonstreren. Toen ze de metaalcoördinatiebindingen van het gesmolten materiaal verbraken, het construct kon spontaan reconstrueren om rekbaar, moeilijk, zelfherstellende eigenschappen aan de brosse halfgeleidende film.

Het elastomeer in de gemengde film behield een lage modulus om de externe mechanische belasting te absorberen om een ​​multifunctioneel elektronisch materiaal te ontwikkelen. De wetenschappers fabriceerden vervolgens een rekbare actieve matrix sensorische transistorarray, waar ze de halfgeleidende film integreerden, diëlektrische elektrode en verbinden met behulp van een transfer-printproces. De halfgeleider/diëlektrische interface van de sensorarray was waterdicht, zelfs na contact met kunstmatig zweet gedurende 15 uur. Jonge Oh et al. stel je voor dat de spanningsgevoelige, rekbare en zelfherstellende halfgeleider zal de standaard van e-skin veranderen voor uitgebreide toepassingen.

Het team ontwikkelde een composiet halfgeleidend materiaal zoals eerder ontwikkeld door dezelfde onderzoeksgroep. In dit werk, ze hebben de nieuwe composiet DPP-TVT-PDCA afgekort; waar ze poly (3, 6-di(thiofeen-2-yl)diketopyrrolo[3, 4-c]pyrrool-1, 4-dion-alt-1, 2-dithienyletheen) met 10 mol% 2, 6-pyridinedicarboxamine (PDCA) groepen.

Spanningsgevoelige eigenschap van zelfherstellende halfgeleidende film. (A) Schematische illustratie voor sequentiële fabricageprocedures van de OTFT met rekbare zelfherstellende halfgeleidende film (200 nm) met behulp van transfer-printassemblage. (B) AFM-hoogtebeelden voor ongerepte en uitgerekte (100%) halfgeleidende films. Schaalbalken, 1 m. (C) overdrachtscurven van OTFT's als functie van de spanning die wordt toegepast op halfgeleidende film langs de trekrekrichting en (D) GF's die zijn geëxtraheerd uit op-stroom van OTFT's. (E) Veldeffectmobiliteiten op spanning en na het vrijgeven van spanning gemeten voor hetzelfde apparaat. (F) Motiliteit van het veldeffect als een functie van de rekcyclus bij verschillende stammen. (G) Schema's voor fabricagemethoden van de zelfgenezende halfgeleidende film die werd gesneden door een gedeeltelijk gebarsten PDMS-stempel en zijn OTFT te buigen. (H) Optische Microscoop (OM) beelden van beschadigde halfgeleidende film door zelfherstellende proces en (I) zelfgenezende film. Inzet:Overeenkomstige donkerveld-OM-afbeeldingen. (J) overdrachtscurven en (K) veldeffectmobiliteit van ongerepte en autonoom genezen OTFT's. RT, kamertemperatuur. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aav3097

Vervolgens combineerden ze PDCA met poly(dimethylsiloxaan-alt-2, 6-pyridinedicarbozamine) om het PDMS-PDCA-polymeer te vormen. Het PDCA-polymeer vormde metaal-ligandcoördinatiecomplexen (Fe(III)-PDCA) met meerdere dynamische bindingen en drie verschillende bindingssterkten om dynamische verknoping te vergemakkelijken, intrinsieke rekbaarheid en zelfgenezend vermogen. De wetenschappers demonstreerden Fe(III)PDCA-ligandbinding met PDMS-PDCA en DPP-TVT-PDCA in de blendfilm.

Ze optimaliseerden de veldeffectmobiliteit op de halfgeleiderfilm (DPP-TVT-PDCA) door verschillende verhoudingen van een elastomeer (PDMS-PDCA-Fe) te introduceren om een ​​gemengde film te vormen met een geoptimaliseerde gewichtsverhouding. Het resulterende halfgeleidende polymeer handhaafde redelijke mobiliteiten van ladingsdragers en vormde voldoende elektrische percolatiepaden. De gemengde film behield een hoge rekbaarheid, Poisson's ratio en Young's modulus vergelijkbaar met de menselijke huid en beter dan typische halfgeleidende polymeren. Reologische analyse van de gemengde film bij kamertemperatuur toonde aan dat het materiaal zich vergelijkbaar gedroeg als een vaste stof met metaal-ioncoördinatieverknoping. De glasovergangstemperatuur van het materiaal was vergelijkbaar met typisch PDMS-rubber.

Ze testten de rekbaarheid van de film met behulp van cyclische tests met herhaalde spanning, en schreef de waargenomen energiedissipatie toe aan Fe (III) -PDCA-coördinatiebindingsbreuk tijdens stressrelaxatie. Zelfs na het verlengen van de mengfilm tot meer dan 100 procent spanning, het herstelde tot zijn oorspronkelijke lengte na een uur rusten als gevolg van reorganisatie van polymeerketens. Het team karakteriseerde de morfologie en elektrische percolatie van de blendfilm met behulp van transmissie-elektronenmicroscopie. Gevolgd door de elementen van het materiaal in kaart te brengen met behulp van energie-dispersieve röntgenspectroscopie om zwavel (S) te identificeren, silicium (Si) en ijzer (Fe) pieken. De resultaten wezen op een hoge gevoeligheid van het materiaal voor spanning, waar het elastomeer de uitgeoefende spanning absorbeerde terwijl het kristallijne gebied van de halfgeleidende film behouden bleef, om het voorgestelde uitrekmechanisme van de gemengde film mogelijk te maken.

Karakteriseringen van rekbare actieve matrix transistorsensorarray. (A) In situ meting van de weerstand van Au/SEBS rekbare interconnect gedurende 10 rekcycli bij verschillende spanningen (50, 70, en 100%). Inzet:Foto's van Au/SEBS verbinden met 0% (links) en 100% (rechts) spanning. (B) Weerstandsverandering van Au/SEBS rekbare interconnect als functie van de rekcyclus bij 0 en 50% rek. (C) OM-afbeeldingen van ongerepte (0% stam, linksboven), uitgerekt (100% spanning, rechtsboven), vrijgekomen (0% rek, rechtsonder), en uitgerekt (100% rek; 100 cycli, linksonder) Au/SEBS rekbare interconnect. (D) Architectuur en (E) foto van een volledig rekbare 5 × 5 actieve matrix-transistor-reksensorarray vervaardigd via onze ontwikkelde spanningsgevoelige, rekbaar, en zelfherstellende halfgeleidende film. Schaalbalk, 5mm. (F) Mapping en (G) statistische verdeling van de veldeffectmobiliteit in onze rekbare actieve-matrixtransistorarray. (H) Overdrachtscurven en (I) genormaliseerde op-stroom van volledig rekbare transistor in actieve matrix-array als een functie van spanning. Fotocredits:Jin Young Oh, Afdeling Chemische Technologie, Kyung Hee-universiteit en Donghee Son, Biomedisch Onderzoeksinstituut, Korea Instituut voor Wetenschap en Technologie. SQRT, vierkantswortel. SEBS, polystyreen-blok-poly(ethyleen-ran-butyleen)-blok-polystyreen. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aav3097

Het onderzoeksteam testte het spanningsgevoelige ladingstransport van de halfgeleidende film met behulp van organische dunne-filmtransistoren (OTFT's) via transferprinten. Ze ontdekten geen nanoscheuren in de overgebrachte film met behulp van atomaire krachtmicroscopie (AFM) om de mogelijkheid van mechanische schade als gevolg van spanning te elimineren. De wetenschappers verdampten toen goud, een elektrodemateriaal, op de mengfilm en zag dat de aan-stroom van de transistor afnam naarmate het percentage rek toenam. De ijkfactor was het hoogst bij 5,7 x 10 5 bij 100 procent belasting, wat de hoogste waarde was die werd gerapporteerd voor halfgeleidende rekstrookjes, en vergelijkbaar met state-of-art, rekstrookjes op basis van geleiders. De apparaten vertoonden een volledig omkeerbaar stroom-spanningskarakter en herhaalbaar fietsgedrag, vergelijkbaar met de rekbaarheid van de menselijke huid.

Jonge Oh et al. verkreeg het unieke zelfherstellende kenmerk van e-skin door dynamische metaal-ligandcoördinatiebinding. Om het zelfgenezend vermogen te testen, ze snijden het materiaal (200 nm dik) bij kamertemperatuur, liet het 24 uur staan ​​en zag het litteken autonoom verdwijnen. De genezen film kan worden uitgerekt tot meer dan 200 procent spanning voordat deze breekt. Toen ze de elektrische eigenschappen van de genezen halfgeleidende film testten met behulp van een zachte contactmethode in OTFT, ze herstelden de veldeffectmobiliteit van het genezen materiaal. Ter vergelijking, het snijden van een halfgeleidend materiaal zonder zelfherstellende eigenschappen behield geen transistorachtig stroom-spanningsgedrag.

Om nieuw ontwikkeld halfgeleidend materiaal voor e-skin-toepassingen mogelijk te maken, Jonge Oh et al. vervaardigde een vijf-bij-vijf volledig rekbare, spanningsgevoelige actieve matrix transistorarray. Voor deze, ze bouwden een zeer rekbare en geleidende verbinding met behulp van een elektrode gemaakt van zeer geleidend rekbaar goud (Au) en een polystyreenelastomeer voor meervoudige scans met hoge snelheid zonder signaalvertraging of verlies binnen de actieve matrix-architectuur. Om de mechanische betrouwbaarheid van de elektrode te bevestigen, voerden ze herhaalde cyclische tests uit van maximaal 100 cycli onder 50 procent belasting en behaalden superieure prestaties. Het apparaat vertoonde reversibele spanningsgevoelige operaties om volledig te herstellen naar de oorspronkelijke staat na het loslaten van de spanning.

Spanningsgevoelige rekbare actieve matrix transistorarray als huidachtige rekbare reksensor. (A) Overdrachtscurven van de rekbare actieve matrix-transistorreeks als functie van de afvoerspanning met vier verschillende afvoer-/bronspanningen. (B) Foto van de rekbare actieve-matrix-transistor-array onder kunstmatig zweet en (C) aan- en uit-stromen van de rekbare actieve-matrix-transistor-array als functie van de tijd. (D) Foto van uitgerekte actieve-matrix transistorarray door te prikken met een plastic balk en (E) genormaliseerde stroom van de geporde actieve-matrix tijdelijke array. (F) Simulatieresultaat van spanning toegepast door te prikken in de rekbare actieve matrix-array. Fotocredits:Jin Young Oh, Afdeling Chemische Technologie, Kyung Hee-universiteit. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aav3097

Voor e-skin-toepassingen van de rekbare spanningssensorarray, de wetenschappers verlaagden de bedrijfsspanning van het apparaat van -60 tot -5 volt voor duurzaamheid op lange termijn en medische veiligheid. Ondanks de laagdrempelige spanning, het apparaat was gevoelig voor uitgeoefende spanning. Waterdichte prestaties waren een prioriteit om apparaatstoringen te voorkomen bij contact met door de menselijke huid gegenereerd ionisch zweet; die ze bereikten met behulp van een elastomeer om de vijf-bij-vijf sensortransistorreeks te passiveren tegen zweet, gevolgd door onderdompeling in kunstmatig zweet gedurende 15 uur. Het monolithische detectiesysteem kan e-skin-vervorming in 3D in kaart brengen in een vereenvoudigd fabricageproces, het combineren van een sensor- en transistorarchitectuur in één apparaat. De onderzoekers "prikten" de e-skin om de huidige veranderingen van de actieve matrixsensorarray te kwantificeren en simuleerden de uitgeoefende spanning met behulp van eindige-elementenmethoden.

Op deze manier, Jin Young Oh en collega's presenteerden een benadering om spanningsgevoelige, rekbare en zelfherstellende halfgeleiderfilms om huidachtige actieve matrix-reksensorarrays te vormen. Het samengestelde netwerk van materialen zorgde voor spanningsgevoeligheid voor de gemengde film. Door de coördinatie van de metaalliganden kon de halfgeleider zeer rekbaar zijn en automatisch herstellen bij kamertemperatuur. Met behulp van de halfgeleidende film, de onderzoekers ontwikkelden een e-skin die door druk veroorzaakte vervorming detecteerde, naast visualisatie van de toegepaste spanning. De synthetische e-skin was volledig geneesbaar en in staat om te werken binnen een medisch veilige spanning, met potentieel om high-k diëlektrische materialen op te nemen na verdere optimalisatie.

© 2019 Wetenschap X Netwerk