Science >> Wetenschap >  >> nanotechnologie

Onderzoekers bereiken een kwantumopbrengst van 99% fotoluminescentie in metalen nanoclusters

Moleculaire structuren van Au22 en Au16 Cu6 en structuuranatomie van Au16 Cu6 . Credit:het team van prof. Zhou

Een onderzoeksteam heeft een bijna-eenheid fotoluminescentie-kwantumopbrengst (PLQY) (>99%) bij kamertemperatuur bereikt in de nabij-infrarood (NIR) emissie van metalen nanoclusters in oplossing. Hun werk is gepubliceerd in Science .



Gouden nanoclusters (Au NC's) als NIR-emitterende materialen hebben potentieel in biomedische toepassingen. De PLQY van Au NC's in de NIR-regio is echter doorgaans laag, vaak minder dan 10%. Om dit probleem aan te pakken, hebben onderzoekers Au22 gesynthetiseerd ( t BuPhC≡C)18 (Au22 ) en zijn met koper gedoteerde tegenhanger, Au16 Cu6 ( t BuPhC≡C)18 (Au16 Cu6 ), om hun fotofysische eigenschappen te bestuderen.

Uit röntgendiffractieanalyse met één kristal bleek dat Au22 en Au16 Cu6 delen vergelijkbare structuren. Au22 toonde een emissiepiek bij 690 nm en Au16 Cu6 bij 720 nm. De absolute PLQY van Au22 en Au16 Cu6 in de lucht waren respectievelijk 9% en 95%.

In de ontluchte oplossing is de PLQY van Au16 Cu6 bereikte 100%, gemeten met zowel absolute als relatieve methoden. Tijdgecorreleerde tellingen van afzonderlijke fotonen maten de fotoluminescentielevensduur van Au22 en Au16 Cu6 respectievelijk 485 ns en 1,64 μs zijn.

Verder onderzoek van de dynamiek van de aangeslagen toestand van NC's door middel van transiënte absorptiespectroscopie onthulde dat de luminescerende toestanden van beide NC's voortkwamen uit de triplettoestand (T1 ), met duidelijke dynamische processen waargenomen in femtoseconde transiënte absorptiespectroscopie. Onder excitatie van 380 nm, Au22 liet een langzame stijging zien van 148 ps, terwijl Au16 Cu6 vertoonde een snelle relaxatie van 0,5 ps.

Triplet-sensibilisatie-experimenten bevestigden dat deze processen worden toegeschreven aan ultrasnelle intersysteemovergang (ISC) vanuit de singlet-toestand (S1 ) naar T1 . Vanwege koperdoping is Au16 Cu6 heeft een kleinere ∆Est , waardoor het ISC-tarief aanzienlijk wordt versneld. Als gevolg hiervan is Au16 Cu6 laat PLQY uiteindelijk bijna 100% zien.

De aanpak om bijna-eenheid PLQY te bereiken zou de ontwikkeling van zeer emissieve metaalclustermaterialen mogelijk kunnen maken. Concreet toont dit werk aan dat PLQY van bijna eenheid kan worden bereikt met een legering van goud-koper nanoclusters, zelfs in oplossing bij kamertemperatuur, wat toepassingen mogelijk zal maken variërend van biologische beeldvorming tot luminescerende apparaten.

Het onderzoeksteam bestond uit de groep van prof. Zhou Meng van de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS), in samenwerking met het team van prof. Wang Quanming van de Tsinghua Universiteit.

Meer informatie: Wan-Qi Shi et al, Near-unity NIR fosforescerende kwantumopbrengst van een gesolvateerde metalen nanocluster bij kamertemperatuur, Wetenschap (2024). DOI:10.1126/science.adk6628

Journaalinformatie: Wetenschap

Aangeboden door de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China