Wetenschap
Adequaat gestabiliseerde en blootgestelde Cu/CuₓO heterojunctie op poreuze koolstofnanovezels
Goedkope en gemakkelijk verkrijgbare katalysatoren op koperbasis worden als ideaal beschouwd voor de elektrochemische CO2 reductiereactie (CO2 RR) om multi-koolstofproducten te produceren. De aanwezigheid van koperoxiden is cruciaal voor het genereren van producten met een hoge toegevoegde waarde in CO2 R.
De onvermijdelijke waterstofontwikkelingsreactie en de gemakkelijke zelfreductiereactie van koperoxide onder de negatieve potentiëlen verminderen echter de katalytische activiteit en selectiviteit van CO2 RR. Momenteel wordt een stabiele fase ontworpen met zowel weerstand tegen elektrochemische zelfreductie als hoge CO2 RR-activiteit is een uitdaging.
Onlangs probeerde een onderzoeksteam onder leiding van prof. Chuanxin He van de Universiteit van Shenzhen, China, het opsluitingseffect en het dragereffect van poreuze koolstofnanovezelsubstraten op metalen nanodeeltjes volledig te benutten, waardoor de blootstelling van actieve plaatsen Cu/Cu
De katalysator zou de structurele stabiliteit van koperoxiden kunnen behouden onder een stroomdichtheid van 400 mA cm ‒2 en een uitstekende CO2 bereiken RR-prestaties voor ethanol met een Faraday-efficiëntie van maar liefst 70,7% en een massaactiviteit van 8,4 A mg ‒1 .
In dit onderzoek werden eerst zeer verspreide koperen nanodeeltjes in koolstofnanovezels bereid via elektrospinning, daarna de O2 -plasmabehandeling werd geïntroduceerd om tegelijkertijd Cu/Cux te creëren O heterostructuur en openende mesoporiën in al die koolstofnanovezels.
In het bijzonder kunnen de openende mesoporiën in koolstofnanovezels de Cu/Cux volledig blootleggen O locaties op het driefasige grensvlak vergeleken met onbehandelde koolstofnanovezels, wat leidt tot een hoge en stabiele katalytische activiteit met een lage hoeveelheid metaal.
Gecombineerd met de fysieke karakteriseringen en in-situ spectrale karakteriseringen zoals infrarood- en Raman-spectroscopieanalyse, ontstaat een dynamisch gestabiliseerde toestand van Cux O en de sleutelsignalen van *CO en C–C-binding worden waargenomen tijdens de CO2 RR-proces. Bovendien laten DFT-berekeningen zien dat de aanwezigheid van Cux O bevordert de overloop van *CO tussen de Cu/Cux O-interface, die de C-C-koppelingsenergiebarrière kan verlagen om C2 te vormen H5 OH tijdens de CO2 RR-proces.
Het koolstofsubstraat kan het elektronentransport verbeteren en fungeren als een elektronendonor om de reductie van Cux te neutraliseren O onder een negatief potentiaal, wat de stabiliteit van Cu/Cux bevordert O heterostructuur en behoudt 213 uur stabiliteit bij hoge stroomdichtheden. De resultaten zijn gepubliceerd in Chinese Journal of Catalysis .