Een onderzoeksgroep onder leiding van Prof. Wu Kaifeng van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) onthulde het mechanisme voor de vorming van moleculaire spin-tripletten door snelle spin-flip in colloïdale nanokristallen en demonstreerde de fotochemische toepassingen ervan .

De studie werd gepubliceerd in Chem op 24 maart.

Traditioneel zijn spineigenschappen van halfgeleiders een gebied van de natuurkunde. Recente ontwikkelingen in in oplossing gekweekte halfgeleidermaterialen, zoals loodhalogenideperovskieten en colloïdale nanokristallen, beginnen scheikundigen in dit spel te betrekken. Maar de spin-relaxatie-levensduren van deze materialen zijn nog steeds te kort (meestal een paar picoseconden bij kamertemperatuur) voor toepassingen in spintronische en kwantuminformatietechnologie.

Belangrijk is echter dat er een groot veld is dat "moleculaire fotochemie" wordt genoemd en dat vooral dol is op spin-ontspannen moleculaire triplettoestanden. Fotochemici hebben veel energie gestoken in de synthese van speciale moleculen die sensibilisatoren worden genoemd en die tripletten kunnen produceren bij foto-excitatie.

"We realiseerden ons dat de korte spin-levensduren die recentelijk zijn gemeten in colloïdale nanokristallen, in plaats daarvan onmiddellijke toepassingen zouden moeten vinden in moleculaire fotochemie", zei prof. Wu.

De onderzoekers demonstreerden spin-enabled fotochemie met behulp van CsPbBr₃ nanokristallen aan het oppervlak verankerd met rhodamine B-moleculen. Met behulp van geavanceerde femtoseconde laserspectroscopie ontdekten ze dat excitatie van het nanokristal of het molecuul een efficiënte ladingsscheiding induceerde, en de snelle spin-flip van de drager in het nanokristal maakte de vorming van moleculaire tripletten met hoge opbrengst mogelijk door ladingsrecombinatie. Daarentegen werd het conventionele mechanisme van het zware-atoomeffect uitgesloten voor dit systeem.

Bovendien, met behulp van de dubbele triplet-vormingsroutes en de complementaire spectrale dekking van CsPbBr₃ en rhodamine B, bereikten ze efficiënte door wit licht aangestuurde moleculaire triplet-fotochemie, inclusief triplet-fusiefoton-upconversie en singlet-zuurstofgeneratie.

"Deze studie opent een nieuwe weg voor fotochemische toepassingen van in oplossing verwerkte halfgeleidermaterialen", zei prof. Wu. "Het kan het gebruik van de spin-eigenschappen van deze goedkope materialen op meer gebieden inspireren." + Verder verkennen

Lanthanide-nanokristallen verhelderen moleculaire triplet-excitonen