Ondanks de vooruitgang in de efficiëntie van perovskietapparaten, deze systemen worden niet volledig begrepen, in het bijzonder de frequentie- en vermogensafhankelijkheid van hun reactie op licht. Yu-Hwa Lo en collega's van de Universiteit van Californië in San Diego (UCSD) rapporteren nu over systematisch onderzoek naar hoe deze apparaten reageren op licht voor frequenties variërend van meer dan acht ordes van grootte en vermogen variërend van miljoenen tot enkele fotonen.

De resultaten laten verschillende responsregimes zien, inclusief de eerste waarneming van een quasi-persistent resetbare enkel-foton respons die niet kan worden verklaard door bestaande fysieke modellen voor het materiaal. De resultaten kunnen worden gebruikt in verschillende nieuwe toepassingen van perovskieten, zoals analoog geheugen voor neuromorfisch computergebruik.

Verkeerde aannames

"Er is een misvatting over fotodetectie voor perovskieten, "Lo vertelt phys.org, zo verklaart hij een tendens onder de onderzoeksgemeenschap tijdens dit soort onderzoek. Vaak, onderzoekers meten laagfrequent, (quasi) DC-voorwaarden voor de vermogensafhankelijke responsiviteit, dat is, de hoeveelheid elektrische output per optische input. Echter, ze nemen dan aan dat dezelfde DC-responsiviteit van toepassing is bij het testen op hoge frequenties voor responsiviteit, dat is, hoe lang duurt het voordat een systeem reageert op een impuls.

Voor hun studie de UCSD-onderzoekers gebruikten de perovskiet MAPbI ₃ , waarbij M methyl CH . is ₃ en A is ammonium NH _3, , omdat het goed wordt begrepen en relatief eenvoudig te verwerken is. Het heeft ook handig een bandgap van ~1,58 eV, zodat het gevoelig is voor zichtbaar licht.

In tegenstelling tot eerdere onderzoeken, Lo en collega's maten de respons als het huidige verschil voor en na een puls, en de responsiviteit door de fotostroom te delen door het geabsorbeerde optische vermogen bij frequenties tot 0,1 Hz. Uit hun onderzoek bleek dat de reactie was:in feite, zeer traag bij lage quasi-DC-frequenties, duurt ongeveer 10 seconden voordat de stroom stijgt. Er zouden nog grotere verrassingen komen.

Regimeverandering

De onderzoekers ontdekten dat de fotorespons in wezen frequentie-onafhankelijk was, maar met een schijnbare verandering van regime. Ze identificeerden een omgekeerd evenredig verband tussen de responsiviteit en de macht verheven tot de macht van een factor β, die onveranderd bleef over een frequentiebereik van 5 Hz tot 800 MHz. Echter, onder 5 Hz, de waarde van β veranderde van -0,4 in -0,9. Dit geeft een maximale interne responsiviteit van 1,7×10 ⁷ A/W bij 10 aW, die snel afneemt met toenemend vermogen.

Hun verklaring voor de verandering in exponent is dat bij hogere frequenties, elektronen en gaten vormen, terwijl bij lagere frequenties, ionen en ionvacatures worden gemobiliseerd. Ze merkten ook op dat de fotorespons aanhield, dat is, het keerde niet terug naar de donkere niveaustroom totdat het werd gereset met de voorspanning. De onderzoekers verklaren de quasi-persistente verandering in de geleidbaarheid van het materiaal in termen van de herverdeling van ionen en geladen vacatures, die de eigenschappen van het materiaal effectief veranderen. Reflectiviteitsmetingen, die piekverschuivingen in dit regime aan het licht bracht, steunde deze uitleg.

De echte verrassing kwam toen ze het vermogen onder de 10 aW brachten, waarbij slechts 10 fotonen tegelijk op het apparaat invallen. Op dit punt, de helling plateau, een toestand waarin de waarde van β nul is, de output fotostroom hangt lineair af van het aantal geabsorbeerde fotonen, en de responsiviteit is onafhankelijk van de vermogenswaarde tot op het niveau van één foton. Deze waarnemingen suggereren dat een enkel foton in staat was om maar liefst 10 . te mobiliseren ⁸ ion-vacature paren. Eerder gerapporteerde resultaten gingen ervan uit dat er slechts één paar per foton werd gemobiliseerd.

Onverklaarbare natuurkunde

"Toen we het aantal geabsorbeerde fotonen verminderden (tot ongeveer 10 fotonen), de quasi-persistente fotorespons bleef bijna hetzelfde, " zegt Lo. "We waren verrast door deze observatie, vooral wanneer het het eencijferige fotonbereik binnenkwam, omdat er geen fysiek model beschikbaar was om dit te verklaren. Ionenmigratie is niets nieuws in perovskiet, maar het interne signaalversterkingsmechanisme is."

De onderzoekers suggereren dat er mogelijk een lawine-effect achter het fenomeen zit, zodanig dat onder een vooroordeel, een jodide-ion gemobiliseerd door een invallend foton kan een ander jodide doen kloppen, enzovoort. Meer dan 10 invallende fotonen, alle ion-vacatureparen die kunnen bewegen zijn gemobiliseerd, en de netto fotorespons wordt bijna onafhankelijk van het aantal invallende fotonen, of met andere woorden, de responsiviteit per invallend foton wordt omgekeerd evenredig met het invallende vermogen. Ze hebben ook een verklaring voor de duidelijke afname van het effect zonder voldoende bias, omdat de ionen dan een langere afstand moeten afleggen voordat ze genoeg energie hebben om een ​​ander ion-vacaturepaar te activeren, zodat het minder waarschijnlijk is dat dit gebeurt voordat het ion in een ladingsval terechtkomt.

Naast analoge geheugens voor neuromorfisch computergebruik, Lo en collega's suggereren dat het effect verdere mogelijkheden kan bieden voor het exploiteren van perovskieten bij het oogsten van energie, geheugen met hoge capaciteit en optische schakelaars. Ze zijn geïnteresseerd in het ontwerpen van een apparaat dat in staat zou zijn om een ​​klein aantal elektronen te injecteren dat een soortgelijk effect zou bereiken als de quasi-persistente enkel-fotonrespons. Echter, ze blijven ook nieuwsgierig om het fysieke mechanisme achter het fenomeen beter te begrijpen, misschien in samenwerking met een theoriegroep in computationele fysica van de gecondenseerde materie.

© 2020 Wetenschap X Netwerk