Een internationaal team onder leiding van onderzoekers van Princeton University heeft een nieuw patroon van ordening van elektrische lading ontdekt in een nieuw supergeleidend materiaal.

De onderzoekers ontdekten het nieuwe type ordening in een materiaal dat atomen bevat die zijn gerangschikt in een eigenaardige structuur die bekend staat als een kagome-rooster. Terwijl onderzoekers al begrijpen hoe de spin van het elektron magnetisme kan produceren, deze nieuwe resultaten bieden inzicht in het fundamentele begrip van een ander type kwantumorde, namelijk, orbitaal magnetisme, die ingaat op de vraag of de lading spontaan in een lus kan stromen en magnetisme kan produceren dat wordt gedomineerd door uitgebreide orbitale beweging van elektronen in een rooster van atomen. Dergelijke orbitale stromen kunnen ongebruikelijke kwantumeffecten produceren, zoals abnormale Hall-effecten en een voorloper zijn van onconventionele supergeleiding bij relatief hoge temperaturen. De studie werd gepubliceerd in het tijdschrift Natuurmaterialen .

"De ontdekking van een nieuwe ladingsvolgorde in een Kagome-supergeleider met een topologische bandstructuur die ook afstembaar is via een magnetisch veld, is een grote stap voorwaarts die nieuwe horizonten zou kunnen ontsluiten bij het beheersen en benutten van kwantumtopologie en supergeleiding voor toekomstige fundamentele fysica en volgende- generatie apparaat onderzoek, " zei M. Zahid Hasan, de Eugene Higgins hoogleraar natuurkunde aan de Princeton University, die het onderzoeksteam leidde.

De wortels van de ontdekking liggen in de werking van twee fundamentele ontdekkingen in de jaren '80. Een daarvan is het kwantum Hall-effect - een topologisch effect dat het onderwerp is geweest van tientallen jaren lang onderzoek. Het Hall-effect was het eerste voorbeeld van hoe een tak van de theoretische wiskunde, topologie genoemd, zou fundamenteel kunnen veranderen hoe de materie waaruit de wereld bestaat, te beschrijven en te classificeren. Belangrijke theoretische concepten over het gekwantiseerde Hall-effect werden in 1988 naar voren gebracht door F. Duncan Haldane, de Thomas D. Jones hoogleraar wiskundige natuurkunde en de Sherman Fairchild University hoogleraar natuurkunde, die in 2016 de Nobelprijs kreeg.

Het tweede precedent was de ontdekking van de onconventionele hoge-temperatuur-supergeleider die in 1987 het onderwerp was van de Nobelprijs. De ongebruikelijke toestand van deze supergeleiders heeft wetenschappers voor een raadsel gesteld. Belangrijke theoretische concepten over lusstromen als voorloper van onconventionele supergeleiding werden eind jaren negentig door verschillende theoretici naar voren gebracht. In beide gevallen, het belangrijkste voorstel is dat de lading in een speciaal rooster kan stromen om effecten zoals orbitaal magnetisme te produceren. Echter, directe experimentele realisatie van zo'n zeer speculatief type elektronische kwantumladingsorde is buitengewoon uitdagend.

"De realisatie van orbitaalstroomtype ladingsvolgorde zou vereisen dat de materialen zowel sterke interacties als speciale roostergeometrieën hebben die pas de laatste paar jaar zijn gerealiseerd, ' zei Hasan.

Door meerdere jaren van intensief onderzoek naar verschillende geometrische roostersystemen ( Natuur 562, 91 (2018); Natuur Fysio 15, 443 (2019), Fys. ds. Lett . 123, 196604 (2019), Natuur Gemeenschap . 11, 559 (2020), Fys. ds. Lett . 125, 046401 (2020), Natuur 583, 533 (2020), Natuur beoordelingen Natuurkunde 3, 249 (2021), het team realiseerde zich geleidelijk dat Kagome-supergeleiders een dergelijke topologische ladingsvolgorde kunnen hosten. De afgelopen 40 jaar zijn tientallen supergeleiders met kagome-roosters ontdekt, maar geen enkele vertoonde het gewenste patroon. Een opmerkelijke Kagome-supergeleider is AV3Sb5 (A=K, Rb, C's), waarvan vroege experimenten hebben aangetoond dat ze hints bevatten van een verborgen orde rond 80 graden Kelvin, waardoor het een plausibel platform is voor het zoeken naar de ladingsvolgorde van het topologische type.

"Supergeleiding suggereert vaak instabiliteiten voor de lading van het systeem, en het Kagome-rooster staat bekend als een gefrustreerd roostersysteem, "Zei Hasan. "De Kagome-supergeleiders kunnen verschillende exotische ladingsorden vormen, inclusief de topologische ladingsvolgorde gerelateerd aan hun globale bandstructuur. Dat leidde ons naar onze zoektocht in deze familie, hoewel het niet duidelijk was of deze supergeleiding onconventioneel was toen we aan dit materiaal begonnen te werken."

Het Princeton-team van onderzoekers gebruikte een geavanceerde techniek die bekend staat als sub-atomaire resolutie scanning tunneling microscopie, die in staat is om de elektronische en spingolffuncties van materiaal op subatomaire schaal te onderzoeken met een energieresolutie van minder dan millivolt bij temperaturen onder Kelvin. Onder deze verfijnde omstandigheden, de onderzoekers ontdekten een nieuw type ladingsvolgorde die chiraliteit vertoont - dat wil zeggen, oriëntatie in een bepaalde richting—in AV3Sb5.

"De eerste verrassing was dat de atomen van het materiaal zichzelf herschikken in een hogere orde (superrooster) roosterstructuur die naar verwachting niet aanwezig was in onze gegevens, " zei Yuxiao Jiang, een afgestudeerde student aan Princeton en een van de eerste co-auteurs van het artikel. "Zo'n superrooster is nog nooit gezien in een ander ons bekend Kagome-systeem."

Het superrooster was de eerste hint voor de onderzoekers dat er iets onconventioneels in dit materiaal zou kunnen zitten. De onderzoekers verhoogden de temperatuur van het materiaal verder om te ontdekken dat het superrooster verdween boven de kritische temperatuur van de verborgen fase, geschat op basis van het elektrische transportgedrag van het grootste deel van het materiaal.

"Deze consistentie geeft ons het vertrouwen dat wat we hebben waargenomen eerder een fenomeen van bulkordening is dan een oppervlakte-effect, " zei Jia-Xin Yin, een geassocieerd onderzoeker en een andere co-eerste auteur van de studie.

Hasan heeft toegevoegd, "Voor een bestelling in bulk, we moeten verder onderzoeken of er een energiekloof is en of de ladingsverdeling in de echte ruimte enige omkering over de energiekloof laat zien."

De onderzoekers controleerden al snel beide punten om opnieuw te bevestigen dat de onverwachte ladingsvolgorde een opvallende omkering van de lading over de energiekloof laat zien, die ook verdwijnt bij dezelfde kritische temperatuur. Het verzamelde experimentele bewijs stelde vast dat de onderzoekers een ladingsvolgorde in een kagome-materiaal waarnamen, die nog nooit in een ander kagome-systeem is gemeld.

"Nu zijn we in een positie om de grotere vraag te stellen:of het een topologische ladingsvolgorde kan zijn?" zei Hasan.

Yin heeft toegevoegd, "Gelukkig, door ons systematisch onderzoek van geometrische roostersystemen in de afgelopen jaren, we hebben een op vectormagnetische velden gebaseerde scanning tunneling microscopie-methodologie ontwikkeld om elk potentieel topologisch kenmerk van het materiaal te onderzoeken."

Fundamenteel, het magnetische veld toegepast op een elektronisch systeem leidt tot een niet-triviale topologie:de magnetische flux quantum (h/e) en quantum Hall conductantie (Ne2/h, gerelateerd aan Chern nummer N, een topologische invariant) worden beheerst door dezelfde reeks fundamentele constanten, inclusief de constante h van Planck en elementaire lading e; de vectoraard van het veld kan differentieel interageren met de chiraliteit van topologische materie om toegang te verschaffen tot effecten die verband houden met de topologische invariant.

De onderzoekers voerden experimenten uit op de ladingsvolgorde bij nul magnetisch veld, een positief magnetisch veld, en een negatief magnetisch veld. "Voordat de gegevens werden verzameld, we wisten echt niet wat er zou gebeuren, ' zei Hasan.

Toen de experimenten waren voltooid, Jiang zei, het antwoord op de vraag van topologisch-achtige ladingsvolgorde was "ja".

"We ontdekten dat de ladingsvolgorde een detecteerbare chiraliteit vertoont, die kan worden geschakeld door het magnetische veld, ' zei Jiang.

De onderzoekers zijn enthousiast over hun eerste ontdekking. "Voordat de claim kon worden ingediend, we moesten dit resultaat nog meerdere keren reproduceren, om effecten van de scansonde uit te sluiten, die extrinsiek van aard kunnen zijn, " zei Yin.

De onderzoekers brachten verder enkele maanden door om te ontdekken dat deze door het magnetische veld schakelbare chirale ladingsvolgorde alomtegenwoordig is in KV3Sb5, RbV3Sb5 en CsV3Sb5. "Nu zijn we ervan overtuigd dat het een intrinsieke eigenschap is van deze materiaalklasse, "Hasan voegde eraan toe, "En dat is heel spannend!"

Het magnetische veld breekt expliciet de tijdomkeringssymmetrie. Daarom, hun waarneming laat zien dat de chirale ladingsvolgorde in het kagome-rooster de tijdomkeringssymmetrie doorbreekt. Dit is enigszins analoog aan het Haldane-model in het honingraatrooster of het Chandra Varma-model in het CuO2-rooster.

Onderzoekers identificeerden verder de directe topologische consequentie van een dergelijke chirale ladingsvolgorde. Met behulp van eerste-principe berekeningen van de bandstructuur, het team ontdekte dat deze chirale ladingsvolgorde een groot abnormaal Hall-effect zal produceren met orbitaal magnetisme, wat consistent is met het bestaande transportresultaat dat in een eerder werk anders werd geïnterpreteerd.

Nu verschuift de theoretische en experimentele focus van de groep naar de tientallen verbindingen met vlakke bandeigenschappen van het kagome-rooster en ook supergeleiding. "Dit is als het ontdekken van water in een exoplaneet - het opent een nieuwe grens van topologisch onderzoek naar kwantummaterie waar ons laboratorium in Princeton voor is geoptimaliseerd, ' zei Hasan.