In kwantummaterialen op basis van overgangsmetalen, zeldzame-aarde- en actinide-elementen, elektronische toestanden worden gekenmerkt door elektronen in orbitalen d en f, gecombineerd met de sterke bandvorming van de vaste stof. Tot nu, om de specifieke orbitalen die bijdragen aan de grondtoestand van deze materialen te schatten en hun fysieke eigenschappen te bepalen, onderzoekers hebben voornamelijk vertrouwd op theoretische berekeningen en spectroscopiemethoden.

In een recente studie gepubliceerd in Natuurfysica , een team van onderzoekers van het Max Planck Instituut Dresden, Universiteit van Heidelberg, Universiteit van Keulen, en DESY-Hamburg probeerden de actieve orbitalen van een materiaal direct in de echte ruimte af te beelden, zonder enige modellering. De beeldvormingstechniek die ze bedachten, is gebaseerd op s-core-niveau en niet-resonante inelastische röntgenverstrooiing.

"We zijn geïnteresseerd in hoe materialen hun eigenschappen bereiken, "Hao Tjeng, een van de onderzoekers die het onderzoek heeft uitgevoerd, vertelde Phys.org. “We willen weten hoe deze verklaard kunnen worden aan de hand van het gedrag van de elektronen in de materialen. We zijn vooral geïnteresseerd in transitiemetaal (3d, 4d, 5d) en op zeldzame aarde gebaseerde (4f) materialen, omdat ze een schat aan fascinerende en afstembare eigenschappen bieden, belangrijk voor de fundamentele wetenschap en voor tal van andere toepassingen."

Toen ze voor het eerst aan hun studie begonnen, Tjeng en zijn collega's wisten dat de kwantummechanische vergelijkingen die ze moesten oplossen onoplosbaar waren, omdat de relevante berekeningen oneindig veel tijd in beslag zouden nemen. Ze realiseerden zich dus dat het veel praktischer en nuttiger zou zijn om de orbitalen in praktische experimenten in beeld te brengen.

"Gebruikelijk, om te bepalen welk type kwantummechanische toestanden in een materiaal worden gerealiseerd, men doet spectroscopische metingen, Tjeng legde uit. "Deze hebben hun verdiensten, maar ook hun beperkingen:men moet nog steeds berekeningen maken om de informatie te extraheren, en vaak zijn de resultaten niet nauwkeurig of betrouwbaar. We waren dus op zoek naar een nieuwe methode die direct voor het experiment een direct beeld kan geven van de kwantummechanische toestand. Maurits Haverkort en ik realiseerden ons dat inelastische röntgenverstrooiing zo'n mogelijkheid zou kunnen bieden."

Met behulp van röntgenstralen en grote impulsoverdrachten, de onderzoekers konden atomaire overgangen in het monster waarnemen die anders in standaardexperimenten verboden zouden zijn, zoals röntgen- of optische absorptiespectroscopie. Haverkort en Tjeng realiseerden zich dat ze door een overgang te maken van een bolvormige atomaire toestand (bijvoorbeeld 3s) de vorm van een 3D-orbitaal konden bereiken met betrekking tot de foton-impulsoverdracht.

"Aanvankelijk, dit alles was theorie, Tjeng zei. "Toen gingen we het experiment doen, investeren en upgraden van een bestaand instrument in de PETRA-III synchrotron-faciliteit, om voldoende signaal te hebben, gezien het feit dat dit een zeer fotonen-hongerig experiment is. Na wat inspanningen, we waren inderdaad in staat om het signaal en de resultaten die we voor ogen hadden waar te nemen."

In hun experiment hebben Tjeng en zijn collega's gebruikten synchrotronstraling als een 'undulator'-bundellijn, om monochromatische röntgenstralen met hoge intensiteiten te leveren. Ze richtten de röntgenstraal op een monster, specifiek een eenkristal; vervolgens detecteerden en analyseerden ze de verstrooide röntgenstralen.

"Door te kijken naar de intensiteit van een bepaald atomair proces (in ons geval 'de 3s-naar-3d-excitatie') als een functie van de oriëntatie van het monster ten opzichte van het overgedragen foton-momentum en door deze intensiteiten weer te geven op een polaire verhaal, we hebben een direct beeld van de 3D-orbitaal verkregen., ' zei Tjeng.

In hun studie hebben Tjeng en zijn collega's konden de effectiviteit aantonen, zowel qua kracht als nauwkeurigheid, van de door hen voorgestelde beeldvormingstechniek. Ze hebben hun methode met succes toegepast op een schoolvoorbeeld, de x ² ja ² /3z ² -R ² baan van de Ni ²⁺ ion in een NiO-eenkristal.

"Door de orbitalen die actief zijn in een materiaal direct in beeld te kunnen brengen, we krijgen een beter en nauwkeuriger inzicht in het gedrag van de elektronen die verantwoordelijk zijn voor de eigenschappen van het materiaal, " Tjeng zei. Dit is vooral belangrijk voor het ontwerpen van nieuwe materialen met nieuwe of geoptimaliseerde eigenschappen, wat zeer gewenst is door zowel de natuurkundige als de scheikundige onderzoeksgemeenschappen."

Tjeng en zijn collega's hebben een tastbaar en efficiënt alternatief gepresenteerd voor de huidige methoden voor het bestuderen van orbitalen in kwantummaterialen, die uiteindelijk het onderzoek in zowel de natuurkunde als de scheikunde zouden kunnen verbeteren. In hun toekomstige werk, ze zijn van plan hun techniek te gebruiken om andere complexe materialen te bestuderen. In aanvulling, ze willen de apparaten en instrumenten die door hun methode worden gebruikt, verbeteren, zodat het een standaard meetbron kan worden, zoals eenkristalröntgen- of neutronendiffractiemeting.

© 2019 Wetenschap X Netwerk