Toen John Crocker, een professor in chemische en biomoleculaire engineering aan de School of Engineering and Applied Science van de University of Pennsylvania was een afgestudeerde student, zijn adviseur verzamelde iedereen in zijn laboratorium om "de handschoen op te nemen" voor een nieuwe uitdaging in het veld.

Iemand had voorspeld dat als je colloïdale kristallen kon laten groeien die dezelfde structuur hadden als koolstofatomen in een diamantstructuur, het zou speciale optische eigenschappen hebben die een revolutie teweeg kunnen brengen in de fotonica. In dit materiaal, een fotonisch bandgap-materiaal genoemd, of PBM, licht zou wiskundig analoog werken aan hoe elektronen in een halfgeleider bewegen.

"De technologische implicatie is dat dergelijke materialen de constructie van 'transistoren' voor licht, de mogelijkheid om licht op specifieke locaties op te vangen en microschakelingen te bouwen voor licht en efficiëntere LED's en lasers, ' zei Crocker.

Destijds, Crocker besloot zijn eigen projecten voort te zetten, het najagen van PBM's aan anderen overlaten.

Twintig jaar later, Crockers eigen afgestudeerde student Yifan Wang produceerde deze ongrijpbare diamantstructuur terwijl hij aan een ander probleem werkte. toevallig. Dit zette hen op weg naar het bereiken van PBM's, de "heilige graal van gerichte zelfassemblage van deeltjes, ' zei Crocker.

"Het is een klassiek verhaal van serendipiteit in wetenschappelijke ontdekkingen. Je kunt deze dingen niet anticiperen. Soms heb je gewoon geluk en komt er iets geweldigs uit."

Het onderzoek werd geleid door Crocker, Wang, professor Talid Sinno van SEAS en afgestudeerde student Ian Jenkins. De resultaten zijn gepubliceerd in Natuurcommunicatie .

Om een ​​PBM te zijn, een materiaal moet een kristalachtige structuur hebben, niet op de schaal van atomen maar op de lengteschaal van de lichtgolflengte.

"Met andere woorden, ’ zei Crocker, "je moet wat transparant materiaal boetseren of rangschikken in een reeks bollen met een bepaalde symmetrie, en de bollen of gaten moeten honderden nanometers groot zijn."

Terug in de jaren 90, Crocker zei, wetenschappers geloofden dat er veel verschillende manieren zouden zijn om de bollen te rangschikken en de benodigde structuur te laten groeien met behulp van colloïde kristallen, vergelijkbaar met hoe kristallen van halfgeleiders worden gekweekt:colloïdale bollen die zichzelf spontaan in verschillende kristalroosters rangschikken.

Opalen zijn hier een natuurlijk voorbeeld van. Ze worden gevormd wanneer silica in grondwater microscopisch kleine bolletjes vormt, die ondergronds kristalliseren en vervolgens versteend worden in vaste stoffen.

Hoewel opalen niet de juiste symmetrie hebben om PBM's te zijn, hun iriserende uiterlijk is het gevolg van hun periodieke kristalstructuur op schalen die vergelijkbaar zijn met de golflengte van licht.

Om een ​​PBM te vormen, het belangrijkste doel is om transparante microscopisch kleine bollen te rangschikken in een 3D-patroon dat de atomaire rangschikking van koolstofatomen in een diamantrooster nabootst. Deze structuur, in tegenstelling tot andere kristallen, mist bepaalde symmetrierichtingen van andere kristallen waar licht zich normaal kan gedragen, waardoor de diamantstructuur het PBM-effect behoudt.

Wetenschappers gingen ervan uit dat ze synthetische opalen met verschillende structuren zouden kunnen maken met verschillende materialen om PBM's te produceren. Maar dit bleek moeilijker dan ze hadden gedacht en, 20 jaar later, het is nog steeds niet gelukt.

Om eindelijk deze diamantroosters te maken, de Penn-onderzoekers gebruikten met DNA bedekte microsferen in twee enigszins verschillende maten.

"Deze vormen spontaan colloïdale kristallen wanneer ze bij de juiste temperatuur worden geïncubeerd, door het DNA dat bruggen vormt tussen de deeltjes, ' zei Crocker. 'Onder bepaalde voorwaarden, de kristallen hebben een dubbele diamantstructuur, twee elkaar doordringende diamantroosters, elk bestaat uit één maat of 'smaak' van deeltje."

Vervolgens verknoopten ze deze kristallen tot een vaste stof.

Crocker beschrijft de prestatie als veel geluk. De onderzoekers waren niet van plan om deze diamantstructuur te creëren. Ze hadden een 'mix en bidden'-experiment gedaan:Wang paste vijf materiële variabelen aan om de parameterruimte te verkennen. Daten, dit heeft 11 verschillende kristallen opgeleverd, een daarvan was de verrassende dubbele diamantstructuur.

"Vaak gebeurt er iets onverwachts, het opent een deur naar een nieuwe technologische benadering, "Zei Sinno. "Er zou nieuwe natuurkunde kunnen zijn in tegenstelling tot stoffige oude leerboekfysica."

Nu ze een belangrijke hindernis hebben genomen op weg naar het maken van PBM's, de onderzoekers moeten uitzoeken hoe ze de materialen kunnen verwisselen voor deeltjes met een hoge index en selectief één soort kunnen oplossen om ze achter te laten met één zelf-geassembleerd diamantrooster van colloïdale microsferen.

Indien in staat om met succes een PBM te produceren, het materiaal zou zijn als een "halfgeleider voor licht, " met ongebruikelijke optische eigenschappen die in geen enkel natuurlijk materiaal voorkomen. Normale transparante materialen hebben een brekingsindex tussen 1,3 en 2,5. Deze PBM's kunnen een zeer hoge brekingsindex hebben, of zelfs een negatieve brekingsindex die licht naar achteren breekt.

Dergelijke materialen kunnen worden gebruikt om lenzen te maken, camera's en microscopen met betere prestaties, of mogelijk zelfs "onzichtbaarheidsmantels, " vaste objecten die alle lichtstralen rond een centraal compartiment zouden leiden, objecten daar onzichtbaar maken.

Hoewel de onderzoekers dit meer dan een dozijn keer experimenteel hebben kunnen reproduceren, Sinno en Jenkins zijn er niet in geslaagd de bevindingen in simulatie te reproduceren. Het is de enige structuur van de 11 kristallen die Wang heeft gemaakt die ze niet in simulatie hebben kunnen repliceren.

"Dit is de enige structuur die we tot nu toe hebben gevonden die we niet kunnen verklaren, wat waarschijnlijk niet los staat van het feit dat niemand voorspelde dat je het met dit systeem zou kunnen vormen, " zei Sinno. "Er zijn verschillende andere papieren die we in het verleden hebben gehad die echt laten zien hoe krachtig onze benaderingen zijn om alles uit te leggen. Op een manier, het feit dat dit allemaal niet werkte, voegt bewijs toe dat hier iets fundamenteel anders aan de hand is."

De onderzoekers denken momenteel dat een andere, onbekend kristal groeit en transformeert dan in de dubbele diamantkristallen, maar dit idee is moeilijk te bevestigen gebleken.

"Je bent gewend om papers te schrijven als je iets begrijpt, ' zei Crocker. 'Dus we hadden een dilemma. Normaal als we iets vinden, kauwen we er een tijdje op, we doen simulaties en als het allemaal logisch is, schrijven we het op. In dit geval, we moesten alles drie keer controleren en dan een oordeel vellen om te zeggen dat dit een opwindende ontdekking is en dat andere mensen buiten ons ook hieraan kunnen werken en meedenken en ons helpen dit mysterie op te lossen."