science >> Wetenschap >  >> Fysica

Ultrakleine atoombewegingen vastgelegd met ultrakorte röntgenpulsen

Fig. 1:In een röntgenabsorptie-experiment exciteert licht een sterk gebonden kernelektron in een geleidingsbandtoestand. Links in de figuur is zo'n overgang weergegeven. Een elektron dat sterk is gebonden aan een lithiumkern (groen) wordt geëxciteerd in een geleidingsbandtoestand (rood) die interageert met zowel de lithiumkern als de boorhydridegroep. Deze toestand van de geleidingsband is daarom gevoelig voor een modulatie van de afstand Q tussen de lithiumkern en de boorhydridegroep en als resultaat is het röntgenabsorptieproces gevoelig voor een dergelijke modulatie (zie figuren 2(b) en 3(d) in het hoofdartikel). Aan de rechterkant van de figuur wordt het Lithium K-edge röntgenabsorptiespectrum getoond voor verschillende sterk overdreven verplaatsingen. Krediet:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)

Periodieke bewegingen van atomen over een lengte van een miljardste van een miljoenste meter (10 -15 m) worden in kaart gebracht door ultrakorte röntgenpulsen. In een nieuw type experiment, regelmatig gerangschikte atomen in een kristal worden in trilling gebracht door een laserpuls en een reeks snapshots wordt gegenereerd via veranderingen in de röntgenabsorptie.

Een kristal vertegenwoordigt een regelmatige en periodieke ruimtelijke ordening van atomen of ionen die bij elkaar worden gehouden door krachten tussen hun elektronen. De atoomkernen in deze array kunnen verschillende soorten oscillaties ondergaan rond hun evenwichtsposities, de zogenaamde roostertrillingen of fononen. De ruimtelijke verlenging van kernen in een trilling is veel kleiner dan de afstand tussen atomen, de laatste wordt bepaald door de verdeling van elektronen. Hoe dan ook, de trillingsbewegingen werken terug op de elektronen, moduleren hun ruimtelijke verdeling en veranderen de elektrische en optische eigenschappen van het kristal op een tijdschaal die korter is dan 1 ps (10 -12 s). Om deze effecten te begrijpen en te exploiteren voor nieuwe, bijv. akoestisch-optisch, apparaten, men moet zich het delicate samenspel van nucleaire en elektronische bewegingen voorstellen op een tijdschaal die veel korter is dan 1 ps.

In een recente Rapid Communication in Fysieke beoordeling B , onderzoekers van het Max Born Instituut in Berlijn (Duitsland), de Zwitserse federale laboratoria voor materiaalwetenschap en -technologie in Dübendorf (Zwitserland), en het National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg (VS) past een nieuwe methode van optische pomp toe - zachte röntgensondespectroscopie voor het genereren van coherente atomaire trillingen in kleine LiBH4-kristallen, en ze uit te lezen via veranderingen van röntgenabsorptie. In hun experimenten, een optische pomppuls gecentreerd op 800 nm exciteert via impulsieve Raman-verstrooiing een coherent optisch fonon met Ag-symmetrie [film]. De atomaire bewegingen veranderen de afstanden tussen de Li+ en (BH4)- ionen. De verandering in afstand moduleert de elektronenverdeling in het kristal en, dus, het röntgenabsorptiespectrum van de Li+-ionen. Op deze manier, de atomaire bewegingen worden in kaart gebracht in een modulatie van zachte röntgenabsorptie op de zogenaamde Li K-rand rond 60 eV. Ultrakorte röntgenpulsen meten de verandering van de röntgenabsorptie op verschillende tijdstippen. Uit deze serie snapshots worden de atomaire bewegingen gereconstrueerd.

Wat gebeurt er in de eenheidscel van kristallijn LiBH4 na impulsieve Raman-excitatie met een femtoseconde laserpuls? Bovenste paneel:gemeten tijdelijke absorptieverandering Δ A(t) (symbolen) als we de tijdsvertraging tussen infraroodpomppulsen en zachte röntgensondepulsen variëren bij fotonenergie van ħω =61,5 eV [cf. Fig. 3(a) in het hoofdartikel. Het onderste vak toont de atomen in de eenheidscel van LiBH4 met rode booratomen, grijze waterstofatomen, en groene Li-atomen. De bewegende blauwe cirkel in het bovenste paneel is gesynchroniseerd met de bewegende atomen in het onderste paneel. De amplitude van de beweging is sterk overdreven (d.w.z. keer 30000) om het bewegingspatroon te visualiseren. De roodachtige kleur van de eenheidscel geeft de intensiteit van de infrarode pomppuls aan.

Dit nieuwe experimentele schema is zeer gevoelig en maakt het voor het eerst mogelijk om extreem kleine amplituden van atomaire trillingen te detecteren en te detecteren. In ons geval, de Li+ ionen bewegen over een afstand van slechts 3 femtometers =3 x 10 -15 m die vergelijkbaar is met de diameter van de Li+-kern en 100000 keer kleiner is dan een afstand tussen de ionen in het kristal. De experimentele waarnemingen komen uitstekend overeen met diepgaande theoretische berekeningen van transiënte röntgenabsorptie. Dit nieuwe type optische pomp-zachte röntgensondespectroscopie op een femtoseconde tijdschaal heeft een groot potentieel voor het meten en begrijpen van het samenspel van nucleaire en elektronische bewegingen in vloeibare en vaste materie, een belangrijke voorwaarde voor theoretische simulaties en toepassingen in de technologie.