Science >> Wetenschap >  >> Chemie

Onderzoekers realiseren een ethyleenmethoxycarbonyleringsreactie via een katalysator met één atoom

Pocketachtig ensemble van Mo-S-Pt1 -S-Mo-plaatsen voor ethyleenmethoxycarbonylering door M-H-mechanisme. Credit:Wang An

Ethyleenmethoxycarbonyleringsreactie is het belangrijkste proces in de alfaroute om methylmethacrylaat industrieel te produceren. Deze aanpak heeft de voordelen dat er algemeen beschikbare grondstoffen worden gebruikt, met een hoge atomaire efficiëntie en hoge selectiviteit, vergeleken met traditionele benaderingen zoals aceton-cyaanhydrinen, isobuteenoxidatie en ethyleenhydroformylering.

Bij de ethyleenmethoxycarbonyleringsreactie worden echter nog steeds homogene Pd-P-complexen als katalysatoren gebruikt, en worden sterk corrosieve zuren als promotors gebruikt, wat problemen oplevert bij het terugwinnen van de katalysatoren en aanleiding geeft tot bezorgdheid over het milieu.

Onlangs heeft een onderzoeksgroep onder leiding van Profs. Zhang Tao en Wang Aiqin van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) realiseerden de ethyleenmethoxycarbonyleringsreactie over Pt1 /MoS2 katalysator met één atoom (SAC).

Het onderzoek is gepubliceerd in het Journal of the American Chemical Society .

Als brug tussen homogene en heterogene katalyse worden SAC’s gezien als nieuwe mogelijkheden. In dit onderzoek verzonnen de onderzoekers MoS2 nanosheets ondersteunden Pt SAC waarbij Pt multifunctionele Mo-S-Pt-S-Mo-entiteiten vormde met Mo-atomen op de drager.

Ze ontdekten dat de door metaal ondersteunde gecoördineerde katalyse, Pt1 /MoS2 vertoonde goede katalytische prestaties bij de ethyleenmethoxycarbonyleringsreactie onder zuurpromotorvrije omstandigheden. De omzetfrequentie (TOF) bereikte 320 uur -1 , vergelijkbaar met sommige homogene katalysatoren. Pt1 /MoS2 kunnen worden hergebruikt zonder significant verlies van de katalytische activiteit.

"Onze studie biedt een nieuwe manier om efficiënte heterogene katalysatoren voor alkoxycarbonyleringsreacties van alkenen te ontwerpen en ontwikkelen", zegt prof. Wang.

Meer informatie: An Wang et al., Ethylene Methoxycarbonylation over Heterogeneous Pt1/MoS2 Single-Atom Catalyst:Metal-Support Concerted Catalysis, Journal of the American Chemical Society (2023). DOI:10.1021/jacs.3c10551

Journaalinformatie: Journaal van de American Chemical Society

Aangeboden door de Chinese Academie van Wetenschappen