Onlangs heeft een onderzoeksteam onder leiding van prof. Ji Liang van de Tianjin Universiteit, China, systematisch de voortgang van het onderzoek naar de bereiding van nitraat/nitriet door middel van elektro-oxidatiereactie met ammoniak geïntroduceerd en verschillende strategieën voorgesteld om de elektrokatalytische prestaties van de katalysatoren te verbeteren door hun werking te moduleren. samenstelling en structuur om de nevenreacties en elektrodecorrosie in het elektrokatalytische proces te remmen, en stelt ten slotte de kansen en uitdagingen voor waarmee ammoniak-elektrokatalyse wordt geconfronteerd, evenals de ontwikkelingstrend ervan.

De resultaten zijn gepubliceerd in Chinese Journal of Catalysis .

Nitriet en nitraat (NO_2/3 ⁻ ) zijn belangrijke stoffen in de industrie, landbouw en voedingstechniek. Het huidige productieproces van NO_2/3 ⁻ door Ostwald-oxidatie gaat vaak gepaard met een aanzienlijk energieverbruik en de uitstoot van broeikasgassen.

Elektrokatalytische oxidatie van ammoniak is een emissiearm en energiezuinig proces bij lage temperatuur dat de continue productie van NO_2/3 mogelijk maakt ⁻ , waardoor de vorming van schadelijke N₂ wordt vermeden O, en kan volledig worden aangedreven door hernieuwbare elektriciteit. De meeste huidige onderzoeken naar de ammoniakoxidatiereactie hebben zich gericht op de waterstofproductie door het kraken van ammoniak en directe ammoniakbrandstofcellen, terwijl het onderzoek naar de relevantie van de omzetting van ammoniak naar NO_2/3 ⁻ heeft weinig aandacht gekregen.

Daarom bieden we, op basis van een samenvatting van het werk van de afgelopen jaren, een overzicht van het reactiemechanisme en ontwerpideeën van katalysatoren om theoretische richtlijnen te bieden voor onderzoekers bij het ontwikkelen van katalysatoren die zich richten op NO_2/3 ⁻ generatie en om de basis te leggen voor toekomstige stikstofkringloopsystemen.

Gebaseerd op het mogelijke reactiemechanisme van de elektrokatalytische ammoniakoxidatiereactie (AOR), introduceert dit artikel de reactieomstandigheden, detectiemethoden, in situ karakteriseringsmethoden en theoretische berekeningen van AOR. Gebaseerd op de samenvatting van de factoren die van invloed zijn op de AOR-katalysatoren, stelt dit artikel de ontwerpstrategieën en synthesemethoden van elektrokatalysatoren van de afgelopen jaren voor en geeft het een vooruitzicht op de toekomstige ontwikkeling van het ammoniakveld.

Ten eerste worden de belangrijkste problemen van AOR besproken op basis van het reactieprincipe en het adsorptiepad van reactietussenproducten. Vervolgens worden de testvereisten van AOR en de belangrijke rollen van in-situ karakterisering in de mechanistische studie van AOR systematisch samengevat, en worden de belangrijke rollen van de dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT) voor de studie van reactie-energiebarrières en katalysator-elektron-orbitaal-systemen systematisch samengevat. distributies in het katalytische proces van AOR worden besproken.

Bovendien kunnen beheersbare strategieën zoals het ontwerp van katalysatorlegeringen, interface-engineering, amorfisatiebehandeling en mono- of diatomische modulatie helpen de nevenreacties te remmen, evenals de schade aan de elektroden door de corrosieve stoffen die tijdens het elektrolyseproces worden gegenereerd.

Ten slotte wordt de voortgang van ammoniakoxidatie in foto-, thermo- en biokatalytische toepassingen gepresenteerd, en worden de huidige uitdagingen en oplossingsstrategieën voor AOR, zoals de combinatie van geavanceerd materiaalontwerp met theoretische berekeningen, voorgesteld om te helpen nieuwe hoogwaardige oplossingen te vinden. prestatie AOR-elektrokatalysatoren.

De verbetering van het katalytische systeem en de optimalisatie van de reactor zullen de industrialisatie van grootschalige groene, efficiënte en energiezuinige elektrokatalytische bereiding van NO_2/3 versnellen ⁻ .

Samenvattend is de vooruitgang die is geboekt op het gebied van AOR voldoende om de haalbaarheid van elektro-oxidatie met ammoniak voor de bereiding van NO_2/3 te bevestigen. ⁻ voor de industriële productie, wat nieuwe kansen biedt voor de groeiende vraag naar NO_2/3 ⁻ aanbod.

Hoewel AOR nog steeds wordt geconfronteerd met de problemen van lage prestaties en onrijpe processen, zullen er door de combinatie van theoretisch en experimenteel onderzoek en de ontwikkeling en het gebruik van in-situ karakteriseringstechnologie in de toekomst efficiënte en stabiele AOR-katalysatoren verschijnen, en de koolstofvrije energie herstelnetwerksysteem gericht op AOR zal snel worden opgezet.

Meer informatie: Yunrui Tian et al, Metaalgebaseerde elektrokatalysatoren voor de elektro-oxidatiereactie van ammoniak op nitraat/nitriet:verleden, heden en toekomst, Chinese Journal of Catalysis (2024). DOI:10.1016/S1872-2067(23)64576-0

Aangeboden door de Chinese Academie van Wetenschappen