Wetenschap
Eerste directe beeldvorming van radioactieve cesiumatomen in milieumonsters
Dertien jaar na de kernramp in de kerncentrale van Fukushima Daiichi (FDNPP) heeft een doorbraak in de analyse een wereldprimeur mogelijk gemaakt:directe beeldvorming van radioactieve cesiumatomen (Cs) in milieumonsters.
De analyse, uitgevoerd door een team van onderzoekers in Japan, Finland, Amerika en Frankrijk, waarbij materialen worden geanalyseerd die door de beschadigde FDNPP-reactoren worden uitgestoten, onthult belangrijke inzichten in de aanhoudende uitdagingen op het gebied van milieu en radioactief afvalbeheer waarmee Japan wordt geconfronteerd.
De studie, getiteld "'Onzichtbare' radioactieve cesiumatomen onthuld:pollucite opname in cesiumrijke microdeeltjes (CsMPs) van de kerncentrale van Fukushima Daiichi' is zojuist gepubliceerd in het Journal of Hazardous Materials .
In 2011, na de grote aardbeving en tsunami in Tōhoku, ondergingen drie kernreactoren van de FDNPP een meltdown als gevolg van een verlies aan back-upstroom en koeling. Sindsdien zijn uitgebreide onderzoeksinspanningen gericht op het begrijpen van de eigenschappen van brandstofresten (het mengsel van gesmolten splijtstoffen en structurele materialen), aangetroffen in de beschadigde reactoren. Dat puin moet zorgvuldig worden verwijderd en weggegooid.
Er blijven echter veel onzekerheden over de fysische en chemische toestand van het brandstofafval en dit bemoeilijkt de ophaalpogingen enorm.
Pogingen om de chemie van radioactief cesium te begrijpen resulteren in een wereldprimeur
Uit de beschadigde Fukushima Daiichi-reactoren kwam een aanzienlijke hoeveelheid radioactieve Cs in deeltjesvorm vrij. De deeltjes, Cs-rijke microdeeltjes (CsMPs) genoemd, zijn slecht oplosbaar, klein (<5 µm) en hebben een glasachtige samenstelling.
Prof. Satoshi Utsunomiya van de Kyushu Universiteit, Japan, leidde het huidige onderzoek. Hij legde uit dat de CsMP's "zich vormden op de bodem van de beschadigde reactoren tijdens de meltdowns, toen gesmolten kernbrandstof insloeg op beton."
Na de vorming gingen veel CsMP's vanuit het reactorvat verloren in de omringende omgeving.
Hoe de afbeelding is gemaakt?
Gedetailleerde karakterisering van CsMP’s heeft belangrijke aanwijzingen opgeleverd over de mechanismen en omvang van de meltdowns. Ondanks de overvloed aan Cs in de microdeeltjes is directe beeldvorming op atomaire schaal van radioactieve Cs in de deeltjes echter onmogelijk gebleken.
Prof. Gareth Law, een onderzoeksmedewerker van de Universiteit van Helsinki, legde uit dat "dit betekent dat we geen volledige informatie hebben over de chemische vorm van Cs in de deeltjes en het brandstofafval."
Utsunomiya zei:"Hoewel Cs in redelijk hoge concentraties in de deeltjes aanwezig is, is het vaak nog steeds te laag voor succesvolle beeldvorming op atomaire schaal met behulp van geavanceerde elektronenmicroscopietechnieken. Wanneer Cs in een voldoende hoge concentratie wordt aangetroffen, hebben we ontdekt dat de elektronenbundel beschadigt het monster, waardoor de resulterende gegevens onbruikbaar worden."
In het eerdere werk van het team, waarbij gebruik werd gemaakt van een ultramoderne ringvormige donkerveldscanning-transmissie-elektronenmicroscoop met hoge resolutie en hoge hoek (HR-HAADF-STEM), vonden ze echter insluitsels van een mineraal dat polluciet wordt genoemd (een zeoliet). binnen CsMP's.
Law legde uit dat "we in eerdere analyses hebben aangetoond dat de ijzerrijke pollucietinsluitsels in de CsMP's> 20 gew.% Cs bevatten. In de natuur is polluciet over het algemeen rijk aan aluminium. Het polluciet in de CsMP's was duidelijk anders dan dat in de natuur, wat aangeeft het vormde zich in de reactoren.
"Omdat we wisten dat het grootste deel van de Cs in CsMPs afkomstig is van splijting, dachten we dat analyse van het pollucite de eerste directe beelden ooit zou kunnen opleveren van radioactieve Cs-atomen."
Zeolieten kunnen amorf worden als ze worden blootgesteld aan bestraling met elektronenstralen, maar die schade houdt verband met de samenstelling van het zeoliet. Het team ontdekte dat sommige pollucietinsluitsels stabiel waren in de elektronenstraal.
Toen het team dit leerde en op basis van modellering op de hoogte was, begon het een nauwgezette analyse waarbij Utsunomiya, afgestudeerde student Kanako Miyazaki en het team uiteindelijk radioactieve Cs-atomen in beeld brachten.
Utsunomiya legde uit:"Het was ongelooflijk opwindend om het prachtige patroon van Cs-atomen in de pollucite-structuur te zien, waarbij ongeveer de helft van de atomen in het beeld overeenkomt met radioactief Cs. Dit is de eerste keer dat mensen radioactieve Cs-atomen rechtstreeks in beeld hebben gebracht in een omgevingstemperatuur. voorbeeld.
“Het vinden van concentraties van radioactief Cs die hoog genoeg zijn in omgevingsmonsters die directe beeldvorming mogelijk maken, is ongebruikelijk en brengt veiligheidsproblemen met zich mee. Hoewel het spannend was om een wetenschappelijk wereldprimeur beeld te maken, is het tegelijkertijd triest dat dit alleen mogelijk was vanwege een nucleair onderzoek. ongeluk."
Meer dan een doorbraak op beeldgebied
Utsunomiya benadrukte dat de bevindingen van het onderzoek breder zijn dan louter beeldvorming van radioactieve Cs-atomen. "Ons werk werpt licht op de vorming van vervuilende stoffen en de waarschijnlijke heterogeniteit van de distributie van Cs binnen de FDNPP-reactoren en in het milieu."
Law zei:“We demonstreren ondubbelzinnig een nieuw Cs-voorkomen dat verband houdt met de materialen die worden uitgestoten door de FDNPP-reactoren. Het vinden van Cs-bevattende pollucite in CsMP’s betekent waarschijnlijk dat het ook in de beschadigde reactoren achterblijft; als zodanig kunnen de eigenschappen ervan nu in aanmerking worden genomen bij de ontmanteling van reactoren en afvalbeheerstrategieën."
Emeritus medewerker prof. Bernd Grambow van Subatech, IMT Atlantique Nantes Universiteit, voegde hieraan toe:"We moeten nu ook beginnen met het milieugedrag van Cs-vervuiling en de mogelijke gevolgen ervan in overweging te nemen. Het gedraagt zich waarschijnlijk anders dan andere vormen van Cs-neerslag die tot nu toe zijn gedocumenteerd.
"Ook moet rekening worden gehouden met het effect op de menselijke gezondheid. De chemische reactiviteit van pollucite in het milieu en in lichaamsvloeistoffen is zeker anders dan die van andere vormen van afgezet radioactief Cs."
Tenslotte onderstreepte prof. Rod Ewing van Stanford University, reflecterend op de betekenis van het onderzoek, de dringende behoefte aan voortgezet onderzoek ter informatie over strategieën voor puinverwijdering en milieusanering. "Nogmaals zien we dat de moeizame analytische inspanningen van internationale wetenschappers echt de mysteries van nucleaire ongelukken kunnen ontsluieren, wat de herstelinspanningen op de lange termijn kan ondersteunen."