Methaan, voornamelijk uit aardgas, schaliegas en methaanhydraat, is een van de meest economische fossiele brandstoffen. Het blijft echter een grote uitdaging om de selectieve valorisatie van methaan onder milde omstandigheden te realiseren vanwege de inherent kleine polariseerbaarheid en hoge dissociatie-energie van de C-H-binding in CH₄ evenals de hogere reactiviteit van doeloxygenaten.

Onlangs heeft een onderzoeksgroep onder leiding van Prof. Wang Xiaodong en Prof. Lin Jian van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS), in samenwerking met Prof. Zhu Chun van de Universiteit van Guizhou, UiO ontwikkeld -66 metaal-organische raamwerken (MOF's) katalysatoren met afstembare elektronische eigenschappen, die de selectieve oxidatie van methaan zouden kunnen verbeteren.

Deze studie is gepubliceerd in Angewandte Chemie International Edition op 29 juni.

De overoxidatie van doelproducten en de uitloging van de metaallocaties zijn meestal onvermijdelijk op de ondersteunde metaalsoorten. Ondertussen zijn de gestructureerde metaal-oxo-soorten op bulkmetaaloxiden of raamwerken inferieure reactiviteit, en ze spelen gewoon als een ondersteuning of co-katalysator om de CH₄ conversie.

Om deze uitdagingen op te lossen, ontwikkelden de onderzoekers de enige UiO-66 MOFs-katalysatoren gemodificeerd door verschillende liganden (NH₂ -BDC, H₂ BDC en NO₂ -BDC) om CH₄ directly direct te converteren tot oxygenaten met 100% selectiviteit door H₂ . te gebruiken O₂ als oxidant onder milde omstandigheden.

De Zr-oxo-knooppunten met deze modificatoren vertoonden verschillende elektronische eigenschappen die de verankering van ·OH-soorten beïnvloedden om effectieve Zr_oxo te vormen -·OH-plaatsen, die de activering van de C-H-binding van CH₄ . zouden kunnen bevorderen met de laagste energiebarrière over UiO-66-H. + Verder verkennen

2D-rooster-begrensde Cu-atomen maken methaanconversie op kamertemperatuur mogelijk