NUS-wetenschappers hebben een nieuwe methode bedacht voor de synthese van nanograafeenmoleculen met een hoge productopbrengst voor de ontwikkeling van de volgende generatie kwantumapparaten.

Chemische reacties op het oppervlak hebben potentieel aangetoond bij de synthese van nieuwe organische functionele materialen zoals atomair nauwkeurige nanografenen. Het kernconcept van deze strategie is gebaseerd op het rationele ontwerp van specifieke moleculaire voorlopers, die vervolgens chemische transformatie ondergaan langs bepaalde reactieroutes naar het gewenste product. De elektronische, magnetische en optische eigenschappen van deze nanograafeenmoleculen kunnen nauwkeurig worden afgestemd voor de ontwikkeling van kwantumapparaten van de volgende generatie. Helaas, conventionele oppervlakte-geassisteerde syntheseroutes omvatten vaak een reeks cascadereacties met concurrerende reactieroutes. Dit leidt onvermijdelijk tot de vorming van talrijke ongewenste producten en verlaagt de opbrengst. De beperkte opbrengst van de beoogde producten vormt een uitdaging voor praktische toepassingen van de nanografenen.

Een NUS-onderzoeksteam onder leiding van Prof Jiong Lu, in samenwerking met de onderzoeksgroep van Prof Jishan Wu, beide van het departement scheikunde, NUS heeft een route ontwikkeld voor het synthetiseren van het hexagonale zigzaggerande nanograafeen, bekend als circumcoroneen, op een koperen (111) substraat. De reactieroute is gebaseerd op de robuuste dehydrogenatieve koppeling van de methylgroepen op de aangrenzende plaatsen van de rationeel ontworpen voorlopermoleculen, gevolgd door de ringsluitingsreacties op het metalen substraat. Dit vormt het ongrijpbare circumcoroneenmolecuul dat bestaat uit 19 gefuseerde benzeenringen. belangrijk, een dergelijke syntheseroute zorgt voor een ultrahoge opbrengst van het reactieproduct (tot 98%), die tot op heden niet is bereikt.

Door de elektrostatische interacties tussen het grote aantal circumcoroneenmoleculen en het kopersubstraat konden de moleculen zichzelf assembleren tot uitgebreide superroosters. Dit werd waargenomen door het team met behulp van bond-resolved scanning probe microscopie-metingen. De onderzoekers tonen aan dat de unieke hexagonale zigzagtopologie van circumcoronenes, samen met hun periodieke elektrostatische landschap, beperkt het tweedimensionale (2-D) elektronengas op het koperen (111) oppervlak. Dit creëert een chiraal elektronisch Kagome-honingraatrooster met twee opkomende elektronische platte banden. Deze rangschikking van de circumcoroneenmoleculen in een regelmatig raster van zeshoeken en driehoeken kan bijzonder interessant zijn in een breed scala van fysica van de gecondenseerde materie vanwege hun gunstige potentieel bij de realisatie van een verscheidenheid aan exotische veellichamenfenomeen, inclusief afwijkende quantum Hall-toestanden, Wigner kristallisatie, en topologische isolerende overgangen.

Prof Lu zei, "Onze bevindingen openen een nieuwe route voor de ultrahoge opbrengstsynthese van nanograafeen en atomair nauwkeurige fabricage van synthetische tweedimensionale roosters met unieke elektronische eigenschappen voor toekomstige technologische toepassingen."