De atmosferische concentratie van kooldioxide (CO ₂ ) is de afgelopen eeuw toegenomen, met ernstige gevolgen voor de wereldwijde klimaatverandering en de stijging van de planetaire temperatuur.

CO . verminderen ₂ uit de atmosfeer en nemen het als grondstof voor duurzame energiebronnen, het afvangen en benutten van CO ₂ om waardevolle chemicaliën te maken is zeer gewenst.

Een onderzoeksteam onder leiding van Prof. Jiang Ling en Prof. Fan Hongjun van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen, in samenwerking met Prof. Zhao Zhi van Hebei University of Engineering, gekenmerkt door een overgangsmetaal M[η2-(O, O)C] soorten voor zeer efficiënte CO ₂ activering.

Het resultaat werd gepubliceerd in de Journal of Physical Chemistry Letters op 28 december.

Gebaseerd op het recent ontwikkelde infrarood fotodissociatie spectroscopie-apparaat, de onderzoekers synthetiseerden en karakteriseerden een ongekend overgangsmetaal M[η2-(O, O)C]-motief met tweetandig dubbel zuurstofmetaal-CO ₂ coördinatie in de [ZrO(CO ₂ )n> =4] ⁺ complexen.

De Zr[η2-(O, O)C] soorten leverden een CO ₂ - radicaal ligand, met hoge efficiëntie in CO ₂ activering. de CO ₂ ^- radicaal en niet-lineair karakter van deze reeksen M[η ² -(O, O)C]-complexen kunnen een hoge reactiviteit mogelijk maken in veel belangrijke reacties zoals C-C-koppeling en C-H-activering.

Er waren twee belangrijke voorwaarden voor bepaalde metalen om deze intrigerende M[η . te vormen ² -(O, O)C]-soorten:het metaalcentrum had een hoog reductievermogen en de oxidatietoestand van het metaalcentrum was één voor één lager dan de hoogste.

Systematische analyses voor de effecten van verschillende overgangs- en hoofdgroepmetalen op de vorming van M[η ² -(O, O)C]-complexen gaven uitgebreide inzichten in het microscopische mechanisme van CO ₂ activering door een enkel metalen centrum, het bieden van ontwerpcriteria voor katalysatoren met één atoom met geïsoleerde overgangsmetaalatomen gedispergeerd op dragers. Dergelijke vorderingen kunnen worden geïntegreerd in de CO ₂ -activerings- en -gebruikstechnologie.

Deze studie belicht de centrale rol van de M[η ² -(O, O)C] soorten in CO ₂ activering en opent nieuwe wegen naar de ontwikkeling van verwante katalysatoren met één atoom met geïsoleerde overgangsmetaalatomen verspreid op dragers.