Onderzoekers van PNNL verwijderen een waas van mysterie rond het gedrag van bepaalde metaaldeeltjes in nucleaire brandstof. De bevindingen van het team kunnen toekomstige brandstofontwerpen verbeteren voor een efficiëntere en veiligere productie van kernenergie.

In een recent experiment is onderzoekers verbonden telluriumbevattende deeltjes in uraniumdioxidebrandstof met de daaropvolgende vorming en breuk van gasbellen onder hoge druk. Breuken kunnen de brandstof en de beschermende buitenlaag, ook wel bekleding genoemd, beschadigen. De bevindingen worden gedetailleerd beschreven in een onderzoekspaper op de omslag van de 21 maart-editie van Physical Chemistry Chemical Physics.

Het experiment van het team werd gesponsord door PNNL's Nuclear Process Science Initiative (NPSI). Het onderzoek is het laatste in een reeks door NPSI gefinancierde onderzoeken die inzichten hebben opgeleverd over het gedrag van edelmetaalfase (NMP) deeltjes in kernbrandstof tijdens reactoroperaties.

Een nobel onderzoek

historisch, kleine NMP-deeltjes die overal in gebruikte splijtstof worden aangetroffen, bestonden vermoedelijk uit vijf metalen:ruthenium, molybdeen, palladium, technetium, en rhodium. Een paar jaar geleden, NPSI-onderzoekers onthulden een zesde metaal, tellurium.

Een volgende studie meldde ook, Voor de eerste keer, de vondst van deze deeltjes in de zirkoniumbekleding van de brandstof nabij het grensvlak met de brandstof. Van deze ontdekking, onderzoekers veronderstelden dat scheurende gasbellen verantwoordelijk waren voor het voortstuwen van de deeltjes in de bekleding.

"NPSI's werk voegt dramatisch toe aan de hoeveelheid informatie over deeltjes in de edelmetaalfase, " stelt Jon Schwantes, een PNNL-chemicus. Schwantes leidt de onderzoeksfocus van NPSI op het gebied van nucleaire veiligheid en is hoofdauteur van het recente tijdschriftartikel, "Een nieuwe niet-diffusie-route voor de productie van gasbellen in gebruikte splijtstof:implicaties voor het vrijkomen van splijtingsgas, bekledingscorrosie, en brandstofontwerp van de volgende generatie."

Van deeltje tot gasbel

Om het laatste experiment uit te voeren, het team gebruikte een monster van verbruikte splijtstof dat werd bestraald in een commerciële reactor in de periode van 1979 tot 1992. Ze gebruikten verschillende instrumenten in het Radiochemical Processing Laboratory van PNNL om het monster te karakteriseren, inclusief scanning- en transmissie-elektronenmicroscopen, beide uitgerust met energiedispersieve röntgenspectroscopie.

Het team gebruikte ook het computerprogramma Oak Ridge Isotope Generation and Depletion Code om de activering en het verval van de telluriumisotopen in NMP-deeltjes in de loop van de tijd te simuleren. De onderzoekers vergeleken deze resultaten vervolgens met experimentele metingen die ze eerder hadden gepubliceerd.

Om de hypothese van bellenbreuk te testen, het team gebruikte een eenvoudig natuurkundig continuümmodel dat was geleend van de ballistische gemeenschap. De benadering gaf een indicatie van de energie en penetratie van een deeltje wanneer het uit de brandstof en in de bekleding wordt voortgestuwd nadat de bel is gebroken.

Het werk van het team, aangevuld met de eerdere NPSI-onderzoeken, leidde tot een aantal belangrijke conclusies:

• Bij gebruikte brandstof, tellurium en palladium zijn waarschijnlijk de eerste componenten die combineren en neerslaan, bevordering van de vorming en groei van de andere NMP-deeltjes.
• Binnen enkele uren na de vorming, de telluriumatomen vervallen tot stabiel xenon, uiteindelijk vormen er gasbellen in de buurt van de NMP-deeltjes.
• De xenongasbellen kunnen extreem hoge drukken bereiken. Binnen het grootste deel van de brandstof, uraniumdioxide is sterk genoeg om ze te bevatten.
• Echter, wanneer bellen zich vormen binnen 5 tot 10 micron van het brandstofoppervlak, druk in de bel, gecombineerd met lokale effecten van stralingsschade (splijtingsterugslag), kan catastrofaal de uraniumoxidelaag overweldigen. De resulterende bellenbreuk stuwt nabijgelegen NMP-deeltjes uit de brandstof en in het aangrenzende bekledingsoppervlak.

"Deze resultaten hebben verstrekkende implicaties voor het huidige begrip van het gedrag van splijtingsgasatomen in bestraalde splijtstof, " zegt Schwantes. "Ons werk heeft meer licht geworpen op kwesties van brandstofintegriteit, splijtingsgasversie, en bekledingscorrosie, terwijl we de wetenschap informeren over de ontwikkeling van de volgende generatie brandstofontwerpen met een hoge verbrandingswaarde."

Weer een stukje van de puzzel

Het recente experiment draagt ​​bij aan de kennis die is opgedaan met de meerdere door de NPSI gefinancierde NMP-deeltjesonderzoeken sinds 2015. Naast het ontdekken van tellurium als een zesde metaal en het vinden van deeltjes in bekleding, eerdere onderzoeken van het team onthulden:

• Telluriumdistributie in brandstof correleert met palladium.
• Een palladiumrijke telluridefase is waarschijnlijk de eerste component van het NMP die tijdens bestraling wordt gevormd.
• NMP-deeltjes zijn nauw verbonden met een aantal andere belangrijke splijtingsproducten, inclusief jodium, cesium, barium, en xenon. Al deze elementen zijn ontdekt in de bekleding bij NMP.

Deze ontdekkingen blijven het wetenschappelijke begrip van NMP-deeltjes en hun vorming vergroten, lot, en belang binnen de splijtstofcyclus.