Onderzoekers van Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) hebben een mysterie opgelost voor een chemische reactie die essentieel is voor de productie van brandstof en kunstmest. De zogenaamde water-gasverschuivingsreactie vormt waterstofbrandstof en kooldioxide uit koolmonoxide en stoom. Het onderzoek richt zich op een fundamentele vraag in de chemische transformaties die worden bereikt met behulp van katalysatoren, chemicaliën die reacties helpen versnellen en die worden gebruikt om duizenden consumenten- en industriële producten te maken.

De vondst, gepubliceerd in het oktobernummer van 2019 Natuur Katalyse , richt zich op een fundamentele kip-of-ei-kwestie bij katalyse:creëren interacties tussen chemische reactanten en de katalysator een "actieve plaats" of bestaat er al een "actieve plaats" in de katalysator?

Met behulp van een combinatie van geavanceerde technieken die de reactie in realtime kunnen volgen, de onderzoekers, onder leiding van Janos Szanyi en Vassiliki-Alexandra (Vanda) Glezakou, experimenteel bepaald dat de actieve plaats niet intrinsiek is aan de katalysator. In plaats daarvan, het wordt gemaakt wanneer de katalysator die reactant tegenkomt. Het PNNL-team beantwoordde de vraag door duidelijke veranderingen in de eigenschappen van de katalysator waar te nemen voor en na de ontmoeting met die reactant.

"Ons nieuwe inzicht heeft ons een routekaart opgeleverd om efficiëntere katalysatoren te ontwikkelen, " zei Nicolaas Nelson, een PNNL-postdoctoraal onderzoeksmedewerker en eerste auteur van het onderzoeksartikel. "Een van die manieren is om een ​​enkelvoudig metaalatoom als katalysator te gebruiken, in tegenstelling tot enkele honderden metaalatomen die aan elkaar vastzitten. Dit zal de efficiëntie van de katalysator maximaliseren door ervoor te zorgen dat elk metaalatoom deelneemt aan de reactie."

Als onderzoekers zich sneller zouden kunnen ontwikkelen, stabielere katalysatoren om de water-gasverschuivingsreactie aan te drijven, het zou de productie-efficiëntie voor kunstmestingrediënten verhogen, zoals ammoniak, of brandstoffen zoals koolwaterstoffen, methanol, en waterstof.

"Deze ontdekking zou er ook toe kunnen leiden dat brandstofceltechnologie alomtegenwoordig wordt in de energiesector, die de transportemissies kunnen verlagen en onze energieportfolio kunnen diversifiëren, ' zei Nelson.

De ontdekking is het hoogtepunt van meer dan twee jaar aan experimenten die zijn uitgevoerd binnen het Instituut voor Geïntegreerde Katalyse van PNNL, dat onderzoekt en ontwikkelt de chemie en technologie van gekatalyseerde processen die een koolstofneutrale toekomst mogelijk maken. De onderzoekers gebruikten een gespecialiseerd apparaat dat de reactie in realtime kan "zien". Door twee vormen van spectroscopie te combineren, onderzoekers konden het reactieproces tot in ongekend detail volgen, precies uitzoeken wanneer en hoe de chemicaliën werden gecombineerd en hoe producten werden gegenereerd. De combinatie van instrumentcapaciteit en experimenten met onconventionele gassequenties was van cruciaal belang om het belangrijkste tussenproduct te identificeren tijdens de water-gasverschuivingsreactie.

Het tussenproduct in deze reactie, een carboxyl genoemd, meer dan 10 jaar geleden theoretisch werd voorgesteld, maar is tot nu toe niet experimenteel gedetecteerd. De evolutie en detectie van dit tussenproduct is een belangrijke bevinding die de manier verandert waarop wetenschappers denken over de interactie tussen waterstof en katalysatoren met een enkel metaalatoom. Het nieuwe inzicht zal niet alleen helpen bij de ontwikkeling van katalysatoren voor water-gasverschuiving, maar ook bij tal van andere reacties waarbij waterstof betrokken is.