Een team van onderzoekers onder leiding van directeur Rod Ruoff van het Center for Multidimensional Carbon Materials (CMCM) binnen het Institute for Basic Science (IBS), inclusief afgestudeerde studenten aan het Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST), hebben bereikt groei en karakterisering van een groot gebied, eenkristal grafeen dat geen rimpels heeft, vouwen, of adlayers. Het is misschien wel het meest perfecte grafeen dat tot nu toe is gekweekt en gekarakteriseerd. Het onderzoek is gepubliceerd in het tijdschrift Natuur .

Directeur Ruoff zegt:"Deze baanbrekende doorbraak was te danken aan vele factoren, inclusief menselijke vindingrijkheid en het vermogen van de CMCM-onderzoekers om op reproduceerbare wijze grote eenkristal Cu-Ni(111)-folies te maken, waarop het grafeen werd gekweekt door chemische dampafzetting (CVD) met behulp van een mengsel van ethyleen met waterstof in een stroom argongas." Student Meihui Wang, Dr. Ming Huang, en Dr. Da Luo ondernam samen met Ruoff een reeks experimenten van het kweken van enkelkristal en enkellaags grafeen op dergelijke "zelfgemaakte" Cu-Ni(111)-folies onder verschillende temperaturen.

Het team had eerder eenkristal- en adlaagvrije films van grafeen gerapporteerd die met methaan waren gekweekt bij temperaturen van ~1320 Kelvin (K) graden op Cu(111)-folies. Adlayers verwijzen naar kleine "eilanden" van regio's waar een andere laag grafeen aanwezig is. Echter, deze films bevatten altijd lange "plooien" die het gevolg zijn van lange rimpels die zich vormen wanneer het grafeen wordt afgekoeld van de groeitemperatuur tot kamertemperatuur. Dit resulteert in een ongewenste vermindering van de prestaties van grafeen-veldeffecttransistor (GFET) als de "vouw" zich in het actieve gebied van de GFET bevindt. De vouwen bevatten ook "scheuren" die de mechanische sterkte van het grafeen verlagen.

De volgende spannende uitdaging was dus het elimineren van deze plooien.

CMCM-onderzoekers implementeerden eerst een reeks 'cycling'-experimenten waarbij de temperatuur werd 'gecycleerd' onmiddellijk na het groeien van het grafeen bij 1320 K. Deze experimenten toonden aan dat de plooien worden gevormd bij of boven 1, 020 K tijdens het koelproces. Na dit geleerd te hebben, het team besloot grafeen te kweken op Cu-Ni(111)-folies bij verschillende temperaturen rond de 1, 020K, wat leidde tot de ontdekking dat een groot gebied, hoge kwaliteit, vouwvrij, en adlayer-vrije monokristallijne grafeenfilms kunnen worden gekweekt in een temperatuurbereik tussen 1, 000 K en 1, 030 K. "Deze vouwvrije grafeenfilm vormt zich als een enkel kristal over het gehele groeisubstraat omdat het een enkele oriëntatie vertoont over een groot gebied laagenergetische elektronendiffractie (LEED) patronen, " merkte SEONG Won Kyung op, een senior research fellow in CMCM die de LEED-apparatuur in het centrum installeerde. GFET's werden vervolgens in verschillende richtingen gemodelleerd op dit eenkristal vouwvrije grafeen in verschillende richtingen door UNIST-afgestudeerde student Yunqing Li. Deze GFET's vertoonden opmerkelijk uniforme prestaties met een gemiddelde elektron- en gatmobiliteit bij kamertemperatuur van 7,0 ± 1,0 × 10 ³ cm ² V ^-1 s ^-1 .

Li zegt, "Zulke opmerkelijk uniforme prestaties zijn mogelijk omdat de vouwvrije grafeenfilm een ​​eenkristal is met in wezen geen onvolkomenheden."

belangrijk, het onderzoeksteam was in staat om met deze methode "opschaling" van de grafeenproductie te bereiken. Het grafeen werd met succes gekweekt op 5 folies (afmetingen 4 cm x 7 cm) tegelijkertijd in een zelfgebouwde kwartsoven met een diameter van 6 inch. "Onze methode om vouwvrije grafeenfilms te kweken is zeer reproduceerbaar, waarbij elke folie twee identieke stukken hoogwaardige grafeenfilms aan beide zijden van de folie oplevert, " en "Door gebruik te maken van de elektrochemische borrelende overdrachtsmethode, grafeen kan in ongeveer één minuut worden gedelamineerd en de Cu-Ni (111) folie kan snel worden klaargemaakt voor de volgende groei-/overdrachtscyclus, " merkt Meihui Wang op. Ming Huang voegt eraan toe:"Toen we het gewichtsverlies van Cu-Ni(111)-folies testten na vijf groeicycli en transfers, het nettoverlies was slechts 0,0001 gram. Dit betekent dat onze groei- en overdrachtsmethoden met behulp van de Cu-Ni (111) herhaaldelijk kunnen worden uitgevoerd, in wezen voor onbepaalde tijd."

In het proces van het bereiken van vouwvrij monokristallijn grafeen, de onderzoekers ontdekten ook de redenen achter de vorming van deze plooien. TEM-beeldvorming met hoge resolutie werd uitgevoerd door student CHOE Myeonggi en prof. LEE Zonghoon (een groepsleider in CMCM en professor aan UNIST) om de dwarsdoorsneden van de monsters die boven 1 zijn gegroeid te observeren. 040 K. Ze ontdekten dat de deadhesie, wat de oorzaak is van de plooien, wordt geïnitieerd op de "gebundelde staprand"-gebieden tussen de monokristallijne Cu-Ni(111)-plateaus. "Deze deadhesie aan de gebundelde staprandgebieden veroorzaakt de vorming van grafeenplooien loodrecht op de staprandrichting, " merkte co-corresponderende auteur Luo op. Ruoff merkt verder op dat "We ontdekten dat stapsgewijs ophopen van een Cu-Ni (111) folie-oppervlak plotseling optreedt bij ongeveer 1, 030K, en deze 'oppervlaktereconstructie' is de reden waarom de kritische groeitemperatuur van vouwvrij grafeen ~ 1 is 030 K of lager."

Een dergelijke vouwvrije eenkristal-grafeenfilm met groot oppervlak maakt de eenvoudige fabricage mogelijk van geïntegreerde hoogwaardige apparaten die in elke richting over de gehele grafeenfilm zijn georiënteerd. Deze grafeenfilms met één kristal zullen belangrijk zijn voor verdere vooruitgang in de basiswetenschap, wat zal leiden tot nieuwe toepassingen in elektronische, fotonisch, mechanisch, thermisch, en andere gebieden. Het bijna perfecte grafeen is ook handig voor het stapelen, hetzij met zichzelf en/of met andere 2D-materialen, om het bereik van mogelijke toepassingen verder uit te breiden. Aangezien de Cu-Ni(111)-folies herhaaldelijk kunnen worden gebruikt en het grafeen in minder dan een minuut op andere substraten kan worden overgebracht, de schaalbare productie met behulp van dit proces is ook veelbelovend.