Om de aard van iets extreem complexs te begrijpen, je moet vaak de kleinste onderdelen bestuderen. In een poging om het universum te ontcijferen, bijvoorbeeld, we zoeken naar zwaartekrachtsgolven of zwakke lichtgolven van de oerknal. En om de essentie van de materie zelf te begrijpen, we splitsen het op tot op subatomair niveau en gebruiken computersimulaties om deeltjes zoals quarks en gluonen te bestuderen.

Materialen met specifieke functies begrijpen, zoals die worden gebruikt in zonnecellen, en technische manieren om hun eigenschappen te verbeteren, stellen veel van dezelfde uitdagingen. In de voortdurende inspanning om de energieconversie-efficiëntie van zonnecellen te verbeteren, onderzoekers zijn dieper gaan graven - in sommige gevallen tot op atomair niveau - om materiële gebreken te identificeren die het conversieproces kunnen ondermijnen.

Bijvoorbeeld, heterogene nanogestructureerde materialen worden veel gebruikt in een verscheidenheid aan opto-elektronische apparaten, inclusief zonnecellen. Echter, vanwege hun heterogene karakter, deze materialen bevatten interfaces op nanoschaal die structurele defecten vertonen die de prestaties van deze apparaten kunnen beïnvloeden. Het is zeer uitdagend om deze gebreken in experimenten te identificeren, daarom besloot een team van onderzoekers van het Argonne National Laboratory van het Department of Energy en de University of Chicago een reeks atomistische berekeningen uit te voeren in het National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC) van het Lawrence Berkeley National Laboratory om de oorzaak van defecten te vinden in twee veelvoorkomende gebruikte halfgeleidermaterialen - loodselenide (PbSe) en cadmiumselenide (CdSe) - en bieden ontwerpregels om ze te vermijden.

"We zijn geïnteresseerd in het begrijpen van kwantumstippen en nanostructuren en hoe ze presteren voor zonnecellen, " zei Giulia Galli, Liew Family hoogleraar Molecular Engineering aan de Universiteit van Chicago en co-auteur van een paper gepubliceerd in Nano-letters dat dit werk en zijn bevindingen schetst. "We zijn aan het modelleren, met behulp van zowel klassieke moleculaire dynamica als methoden van het eerste principe, om de structuur en optische eigenschappen van deze nanodeeltjes en kwantumstippen te begrijpen."

Kern-shell nanodeeltjes

Voor deze studie is het team concentreerde zich op heterogestructureerde nanodeeltjes - in dit geval een colloïdale kwantumdot waarin PbSe-nanodeeltjes zijn ingebed in CdSe. Dit type kwantumpunt - ook bekend als een kern-schaal nanodeeltje - is als een ei, Márton Vörös, Aneesur Rahman Fellow bij Argonne en co-auteur van het papier, uitgelegd, met een "dooier" gemaakt van het ene materiaal omgeven door een "schaal" gemaakt van het andere materiaal.

"Experimenten hebben gesuggereerd dat deze heterogestructureerde nanodeeltjes zeer gunstig zijn voor de conversie van zonne-energie en dunne-filmtransistors, ' zei Vörös.

Bijvoorbeeld, terwijl de efficiëntie van colloïdale kwantumdot-energieconversie momenteel rond de 12% schommelt in het laboratorium, "we streven ernaar te voorspellen dat structurele modellen van kwantumdots verder gaan dan 12%, " zei Federico Giberti, postdoctoraal onderzoeker aan het Institute for Molecular Engineering van de Universiteit van Chicago en eerste auteur van de Nano-letters papier. "Als 20% efficiëntie zou kunnen worden bereikt, we zouden dan een materiaal hebben dat interessant wordt voor commercialisering. "

Om dit te laten gebeuren, echter, Vörös en Giberti realiseerden zich dat ze de structuur van interfaces op nanoschaal beter moesten begrijpen en of er atomaire defecten aanwezig waren. Dus, samen met Galli, ontwikkelden ze een computationele strategie om te onderzoeken, op atomair niveau, het effect van de structuur van de interfaces op de opto-elektronische eigenschappen van de materialen. Door gebruik te maken van klassieke moleculaire dynamica en eerste principes methoden die niet afhankelijk zijn van aangepaste parameters, hun raamwerk stelde hen in staat om computationele modellen van deze ingebedde kwantumstippen te bouwen.

Door dit model te gebruiken als basis voor een reeks simulaties die bij NERSC worden uitgevoerd, het onderzoeksteam was in staat om PbSe/CdSe-kwantumdots te karakteriseren en ontdekte dat atomen die verplaatst zijn aan het grensvlak en hun corresponderende elektronische toestanden - wat ze 'valtoestanden' noemen - de prestaties van zonnecellen in gevaar kunnen brengen, Giberti legde uit. Vervolgens konden ze het model gebruiken om een ​​nieuw materiaal te voorspellen dat deze valtoestanden niet heeft en beter zou moeten presteren in zonnecellen.

"Met behulp van ons rekenraamwerk, we hebben ook een manier gevonden om de optische eigenschappen van het materiaal af te stemmen door druk uit te oefenen, ' voegde Giberti eraan toe.

Dit onderzoek, dat studies van elektronen- en atomaire structuren omvatte, gebruikte vier miljoen supercomputeruren bij NERSC, volgens Vörös. De meeste berekeningen van de atomaire structuur werden uitgevoerd op Cori, NERSC's 30-petaflop-systeem geïnstalleerd in 2016, hoewel ze ook het Edison-systeem gebruikten, een Cray XC30 met Intel Xeon-processors. Hoewel de berekeningen niet veel processors nodig hadden, Giberti merkte op, "Ik moest veel simultane simulaties tegelijk starten, en het analyseren van alle gegevens was op zich een nogal uitdagende taak."

Vooruit kijken, het onderzoeksteam is van plan dit nieuwe computationele raamwerk te gebruiken om andere materialen en structuren te onderzoeken.

"Wij geloven dat onze atomistische modellen, in combinatie met experimenten, zal een voorspellend hulpmiddel opleveren voor heterogene nanogestructureerde materialen die kunnen worden gebruikt voor een verscheidenheid aan halfgeleidende systemen, " Federico zei. "We zijn erg enthousiast over de mogelijke impact van ons werk."