Gestimuleerde Raman-verstrooiing, voor het eerst waargenomen in 1962, is een veelzijdig hulpmiddel geworden op diverse gebieden, zoals biologische beeldvorming, omgevingsgasdetectie, materiaalkarakterisering en het volgen van moleculaire dynamica. De keuze van laserbronnen voor het exciteren van moleculen of materialen is van cruciaal belang, omdat deze de spectrale resolutie en de aanpak om het Raman-spectrum te verkrijgen bepaalt.

Traditionele technieken voor gestimuleerde Raman-verstrooiingsspectroscopie met hoge spectrale resolutie omvatten het stap voor stap scannen van het spectrum met smalbandige laserpulsen, waardoor de acquisitiesnelheid wordt beperkt als gevolg van mechanische of thermische traagheid. Daarentegen introduceert parallelle meergolflengteonderzoek met een smalbandige picoseconde-excitatiepuls en breedband femtoseconde-sondepuls een suboptimale temporele pulsoverlapping, wat uitdagingen met zich meebrengt zoals het onderdrukken van niet-resonante viergolfs-mixende achtergrondsignalen.

In een recente publicatie in Light:Science &Applications , een team van wetenschappers, geleid door prof. Andrius Baltuška van het Photonics Institute aan de TU Wien, Oostenrijk, en Dr. Xinhua Xie van SwissFEL aan het Paul Scherrer Instituut, Zwitserland, in samenwerking met prof. Alexei Zheltikov van de afdeling Natuurkunde en Sterrenkunde aan de Texas A&M University, VS, een innovatieve aanpak introduceren voor gestimuleerde Raman-verstrooiingsspectroscopie.

Ze maken gebruik van versterkte en offset-fasegestuurde femtoseconde-pulsbursts om hyperspectrale resolutie en snelle spectrale acquisitie te bereiken. Deze techniek, gevalideerd door het oplossen van de gekoppelde niet-lineaire Schrödingervergelijkingen en numerieke karakterisering in moleculaire stikstof, biedt een hoge spectrale resolutie en bewegingsvrij scannen.

Met zijn potentiële toepassingen in gasdetectie, chemische analyse, detectie van milieuvervuiling, karakterisering van isotopen en het volgen van moleculaire dynamica, vertegenwoordigt deze gestimuleerde Raman-verstrooiingsmethode een aanzienlijke sprong voorwaarts in spectroscopische mogelijkheden.

De eerste auteur van de publicatie, Dr. Hongtao Hu van het Photonics Institute aan de TU Wien, verklaarde:"De versterkte femtoseconde-pulsburst die nodig is voor deze methode, zoals eerder gerapporteerd door onze groep, kan worden gegenereerd in een hoofdoscillator en vervolgens worden versterkt via een regeneratieve versterker die in een speciale modus werkt."

In Figuur 1 (a) worden de temporele vormen van het signaal en de tussenschotten na de versterker weergegeven, gemarkeerd als respectievelijk pompuitbarsting en Stokes-uitbarsting in het gestimuleerde Raman-verstrooiingsproces. De tijdelijke scheiding tussen de pulsen kan worden geregeld door het lengteverschil in de holte tussen de retourvluchten van de regeneratieve versterker en de hoofdoscillator. De offsetfase die het faseverschil aangeeft tussen twee aangrenzende pulsen in de burst, wordt gemanipuleerd door een akoestisch-optische modulator die tussen de hoofdoscillator en de regeneratieve versterker is geplaatst.

In een goed ontworpen optische parametrische versterker kunnen de fasen van het signaal en de rustpulsen worden geconjugeerd. Door de fase van de fundamentele laserstoot die de optische parametrische versterker binnenkomt nauwkeurig te manipuleren, verschuiven de spectrale modi op elegante wijze in tegengestelde richtingen van het signaal en inactievere pseudo-kammen, geïllustreerd in figuur 1 (b).

Als gevolg hiervan kunnen de aan- en uit-resonant gestimuleerde Raman-verstrooiingsomstandigheden, weergegeven in figuur 1 (c) en (d), gelijktijdig worden vervuld of gemist door meerdere pseudo-modi, afhankelijk van de ingangsfase van de pulsen die in de de regeneratieve versterker.

Onder resonante offsetfasen gaat de pulsenergie effectief over van de pompburst naar de Stokes-burst, waardoor hun respectieve verlies en winst wordt veroorzaakt. Deze ingewikkelde procedure vertegenwoordigt de essentie van bewegingsvrij scannen, wat de sleutel is voor het bereiken van het Raman-spectrum en het fundamentele principe van dit innovatieve werk.

Hun numerieke resultaten onthullen enerzijds de relatie tussen spectrale resolutie en burst-duur; de spectrale resolutie is omgekeerd evenredig met het product van de burst-duur en het aantal pulsen in de burst. Zo wordt bijvoorbeeld een spectrale resolutie van 0,17 cm ^-1 bereikt wordt haalbaar met een burst van 100 pulsen en een burst-duur van 2 picoseconden.

Bovendien verduidelijken de resultaten het groeipatroon dat gepaard gaat met het toenemende aantal pulsen in de burst – een combinatie van lineaire en kwadratische groei – waardoor een hoge signaal-ruisverhouding voor het Raman-spectrum wordt gegarandeerd.

De nieuwe benadering van gestimuleerde Raman-verstrooiing die in dit werk wordt getoond, belooft toepassingen in gasdetectie, chemische analyse en het volgen van moleculaire dynamica. Het innovatieve gebruik van versterkte en offset-fasegestuurde femtoseconde-pulsbursts zorgt voor hyperspectrale resolutie en snelle spectrale acquisitie. Deze vooruitgang betekent niet alleen een aanzienlijke sprong in de spectroscopische mogelijkheden, maar wekt ook verwachting op voor de transformerende impact die dit zou kunnen hebben op verschillende wetenschappelijke disciplines.

Meer informatie: Hongtao Hu et al, Hyperspectrale resolutie stimuleerde Raman-spectroscopie met versterkte fs-pulsuitbarstingen, Licht:wetenschap en toepassingen (2024). DOI:10.1038/s41377-023-01367-0

Journaalinformatie: Licht:wetenschap en toepassingen

Aangeboden door TransSpread