In de kwantumfysica, Rydberg-excitonen met een hoge hoofdwaarde kunnen sterke dipool-dipool-interacties vertonen. Echter, polaritonen (quasideeltjes) met een excitonisch bestanddeel in een aangeslagen toestand, bekend als Rydberg exciton polaritons (REP's) moeten nog experimenteel worden waargenomen. In een recente studie die nu is gepubliceerd op de Proceedings van de National Academy of Sciences van de Verenigde Staten van Amerika (PNAS) . Wei Bao en een interdisciplinair onderzoeksteam in de departementen natuurkunde, elektronica en het National Science Foundation (NSF) Nanoscale Science and Engineering Center in de VS, observeerde de vorming van REP's in een eenkristal CsPbBr ₃ (cesiumloodbromide) perovskietholte; zonder externe velden. De onderzoekers merkten op dat de polaritonen sterk niet-lineair gedrag vertonen, die leiden tot een coherent polaritoncondensaat met een prominente blauwverschuiving. De REP's in CsPbBr ₃ holte waren zeer anisotroop (met verschillende eigenschappen in verschillende richtingen) met een grote extinctieverhouding vanwege de orthorhombische kristalstructuur van de perovskiet.

Kwantumcoherentie is alleen mogelijk in de aanwezigheid van sterke interacties tussen excitonpolaritonen vanwege hun excitonische bestanddelen. De waarnemingen van Bao et al. werpt licht op het belang van veellichamenfysica in coherente polaritonsystemen met aangeslagen toestanden van hogere orde en maakt de weg vrij om aanvullende coherente interacties te onderzoeken. Verder onderzoek zal ten goede komen aan solid-state quantuminformatieverwerkingstechnologieën.

Solid-state holte kwantumelektrodynamica (CQED) kan buitengewone controle bieden over interacties van lichte materie binnen een verscheidenheid aan fotonische structuren. Afgezien van het eenvoudig wijzigen van de fotonische dichtheid van toestanden in het zwakke koppelingsregime, CQED kan ook de vorming van nieuwe, hybride licht-materie quasideeltjes bekend als holte polaritonen. Cavity polaritons worden gecreëerd in halfgeleider microcavities (MC) vanwege de sterke koppeling tussen excitonen en fotonen, waarbij de koppelingssnelheid sneller kan zijn dan de dissipatiesnelheden van de bestanddelen. De bosonische quasideeltjes bezaten een kleine effectieve massa van hun fotonische component om sterke interacties van hun excitonische component te erven. Deze combinatie maakte rijke kwantumoptische verschijnselen mogelijk, zoals polaritoncondensatie, superfluïditeit en kwantumwervelingen - vergelijkbaar met die waargenomen in koude atoom Bose-Einstein-condensaten (BEC), hoewel bij hogere temperaturen.

Opkomende loodhalogenide-perovskieten met Rydberg-excitonreeksen zijn uitstekende kandidaten om exciton-polaritontoestanden en polaritoncondensatie voor toekomstige kwantumfotonische circuits te onderzoeken. Natuurkundigen hadden onlangs veelbelovend polariton-lasing aangetoond op basis van de grond-excitontoestand in een CsPbCl ₃ microholte. In het huidige werk, Bao et al. toonde de vorming van hybride exciton-polaritonen in een eenkristal perovskiet CsPbCl _3, inclusief opkomende REP's zonder externe velden. belangrijk, ze bereikten de Bose-Einstein-condensatie (een exotisch kwantumfenomeen waargenomen in verdunde atomaire gassen) van polaritonen met een prominente blauwverschuiving. De polaritonen waren anisotroop en de waargenomen, nauwkeurige polarisatiecontrole was een noodzakelijke voorwaarde bij de verwerking van kwantumoptische informatie. Het werk bouwt een grote stap voorwaarts in solid-state kwantumfotonische systemen en biedt een uniek platform voor nieuwe kwantumcoherente veeldeeltjespulsen. parallel, het onderzoek opent ook een nieuwe deur naar solid-state kwantumfotonische toepassingen in communicatie en computergebruik van het kwantuminternet.

Het onderzoeksteam selecteerde het metaalhalogenide perovskiet (CsPbCl ₃ ) als de excitongastheer vanwege zijn superieure chemische stabiliteit en emissie-efficiëntie in vergelijking met organisch-anorganische halogenideperovskieten. Om de sterke interacties tussen licht en materie in deze excitonische toestanden te onderzoeken, hebben ze de CsPbCl . ingebed ₃ microplaat in een Fabry-Perot vlakke holte (fundamentele bouwsteen van laserinterferometers). Deze hoge holtekwaliteit hielp de vorming van een REP vanwege de scherpe interface tussen de perovskiet en de metalen spiegel in de opstelling, naast verminderde metaalabsorptieverliezen bij cryogene temperaturen.

Bao et al. observeerden de coherente koppeling van deze toestanden en holtefotonen met behulp van k-ruimtespectroscopie na afkoeling van de monsters tot 90 K. Ze voerden de k-ruimtekarakterisering uit met behulp van selectieve lineaire polarisatie voor fotoluminescentie (PL) en reflectiviteitsmetingen. Ze maten de PL met een niet-resonante pomplaser van 460 nm en voltooiden de reflectiviteitsmetingen met behulp van een niet-gepolariseerde wolfraamhalogeen-witte lichtbron. Het team verkreeg twee dispersieve modi van zowel PL- als reflectiviteitsmetingen, die zij identificeerden als de nieuw gevormde polaritontoestanden. De waarneming impliceerde een coherente sterke koppeling tussen licht en een exciton-aangeslagen toestand, zonder een extern veld om de verwachte REP (Rydberg exciton polariton) te vormen. De polaritonen vertoonden extreem sterke polarisatie-anisotropie afkomstig van de perovskietbrekingsindices.

De onderzoekers definieerden een polaritoncondensaat (zorgvuldig ontworpen koppeling tussen licht en materie) als een coherent geheel van een eindige dichtheid van deeltjes in de laagst beschikbare polaritontoestand. Ze beschreven de toestand met behulp van een dissipatief Bose-Einstein-condensatiemodel. Een condensaat was mogelijk bij hogere dan cryogene temperaturen vanwege hun kleine effectieve massa (ongeveer 10 ⁴ elektronenmassa) van de hybride licht-materiedeeltjes en de sterke interacties daartussen. Bij hogere dragerdichtheden werden de interacties significant om een ​​gestimuleerd niet-lineair regime te genereren om een ​​macroscopisch coherente kwantumcondensatietoestand te vormen.

De wetenschappers voerden verdere analyse uit om polaritoncondensatie te bevestigen. Ze observeerden drie overeenkomstige regio's; waarbij (1) polariton-interacties onbeduidend waren, (2) gevormd gestimuleerde interacties tussen REP's, en (3) vormde het condensaatregime. De resultaten rechtvaardigden de interpretatie van Bao et al. gevormd op de niet-evenwichtsstationaire toestand als een exciton-polaritoncondensaat. In tegenstelling tot conventionele polaritoncondensatie, het onderzoeksteam observeerde de betrokkenheid van meerdere polariton-modi als gevolg van sterke exciton-exciton-interacties in het onderzoek.

De sterke interactie van REP's in het niet-lineaire gebied was ook duidelijk in de blauwe verschuivingen van deze polariton-energieën; de verschuiving vond niet plaats vanwege een verwarmingseffect bij hogere laserpompvermogens. Toen de onderzoekers de fotoluminescentiepiekposities extraheren als een functie van het pompvermogen, ze observeerden polariton-modi onder de drempel om merkbare blauwverschuivingen te vertonen als gevolg van een klein stoorniseffect. Boven de drempel, de weerzinwekkende polariton-polariton-interacties werden prominenter, waardoor de REP-modi sterke blauwverschuivingen vertonen. De studie toonde zeer sterke polariton-interacties aan met de deelname van Rydberg-excitonische toestanden.

Het valt buiten het bestek van dit werk om een ​​meer gedetailleerde theorie op te stellen om de polaritondichtheid nauwkeurig te kalibreren, naast kwantitatieve analyse van dipool-dipool interacties en inter-exciton interacties om een ​​betere schatting van de interactiesterkte te krijgen. Hoe dan ook, de huidige experimentele waarnemingen van REP met verbeterde interacties beloven in de toekomst verdere verkenning van Rydberg-interacties in solid-state systemen.

Op deze manier, Wei Bao en collega's ontdekten verrassend genoeg REP's in een eenkristal perovskietholte, waardoor ze coherente controle krijgen over de waargenomen fijne kwantumtoestanden. De intrinsieke sterke exciton-interactie en optische dubbele breking in perovskiet leiden tot de observatie van polariton-condensatiedynamiek. Deze uitkomst beloofde een robuuste macroscopisch coherente toestand voor kwantumtoepassingen. De ontdekking biedt een uniek platform voor het bestuderen van kwantumcoherente veellichamenfysica om de ongekende manipulatie van deze Rydberg-toestanden binnen kwantumtoepassingen mogelijk te maken. Bao et al. doel om de nieuwe staten te verkennen via chemische samenstellingstechniek, structurele fasecontrole en externe meetvelden. De wetenschappers toonden aan dat het beheersen van de REP en zijn condensaten nieuwe smaken toevoegde om polaritonlasing te bestuderen, superfluïditeit en wervelingen. belangrijk, het werk heeft een groot potentieel voor toepassingen in kwantumcommunicatie en kwantumstimulatie.

© 2019 Wetenschap X Netwerk