Wetenschap
Met alkali versierde micro-omgevingen helpen Cu-katalysatoren met één atoom bij CO₂-hydrogenering
Sinds de komst van de industriële revolutie is de accumulatie van kooldioxide (CO2 ) in de atmosfeer van de aarde heeft tot aanzienlijke milieu- en klimaatproblemen geleid. Als antwoord op deze dringende uitdaging is de conversie van CO2 in chemicaliën en/of brandstoffen door middel van directe hydrogenering is naar voren gekomen als een algemeen erkende en dwingende strategie voor het verminderen van zowel CO2 uitstoot en verbruik van fossiele brandstoffen.
Onder de reeks katalysatoren die zijn onderzocht voor CO2 Bij de hydrogenering hebben op koper (Cu) gebaseerde katalysatoren steeds meer aandacht gekregen vanwege hun veelbelovende potentieel bij de productie van methanol. Ondanks de veelbelovende katalytische activiteit van Cu-gebaseerde katalysatoren blijft hun praktische toepassing in CO2 Hydrogenering wordt geconfronteerd met een aanzienlijk probleem als gevolg van de intrinsieke reductie- en aggregatieneigingen van de op Cu gebaseerde actieve centra, vooral bij de verhoogde bedrijfstemperaturen.
Deze neiging tot reductie en aggregatie zou potentieel kunnen resulteren in grotere Cu-deeltjes, waardoor de CO2 afneemt. hydrogeneringsactiviteit en leidt tot de vorming van ongewenste CO-bijproducten. Als gevolg hiervan vormt dit een aanzienlijke belemmering voor het gelijktijdig bereiken van de gewenste hoge katalytische activiteit en methanolselectiviteit, die gunstig zijn voor grootschalige industriële toepassingen.
Om deze uitdagingen aan te pakken heeft het onderzoeksteam onder leiding van professor Hai-Long Jiang van de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China (USTC) een nieuwe strategie voorgesteld gericht op het immobiliseren en stabiliseren van Cu-sites met één atoom binnen een op metaal-organisch raamwerk gebaseerd katalysator door de Na + te creëren ingerichte micro-omgeving in de directe nabijheid. Het werk is gepubliceerd in het tijdschrift National Science Review .
Via uitgebreid experimenteel en theoretisch rekenonderzoek hebben ze het belang van Na + blootgelegd -versierde micro-omgeving rond de Cu-locaties met één atoom. Deze micro-omgeving speelt een cruciale rol bij het in stand houden van de atomaire dispersie van Cu-locaties tijdens de CO2 hydrogeneringsproces, zelfs bij hoge temperaturen tot 275°C, door de elektrostatische interactie tussen Na + en H δ- soort.
Dit uitzonderlijke stabilisatie-effect van Cu-sites met één atoom heeft de katalysator voorzien van uitstekende CO2 hydrogeneringsactiviteit (306 g·kgcat -1 ·h -1 ), hoge selectiviteit voor methanol (93%) en stabiliteit op lange termijn, veel beter dan zijn tegenhanger zonder de aanwezigheid van Na + .
Dit werk bevordert niet alleen de ontwikkeling van Cu-gebaseerde katalysatoren voor selectieve CO2 hydrogenering tot methanol, maar introduceert ook een effectieve strategie voor het fabriceren van stabiele locaties met één atoom in geavanceerde katalyse door het creëren van met alkali versierde micro-omgevingen in de directe nabijheid.