Kunstmatige verlichting is goed voor een vijfde van het wereldwijde elektriciteitsverbruik en het ontwikkelen van efficiënte en stabiele luminescentiematerialen is van cruciaal belang om onnodige verspilling van elektrische energie te voorkomen. De enkelvoudige emitters met breedbandemissie, zoals loodhalogenideperovskieten, hebben onlangs enorme aandacht getrokken voor kunstmatige verlichting en weergavetoepassingen. Om loodvrije en stabiele perovskieten met breedbandemissie te ontwikkelen, richtten onderzoekers in China zich op laagdimensionale bismuthalogenide-perovskieten.

Ze publiceerden hun werk op 15 april in Energy Material Advances .

"De enkele emitters met breedbandemissie kunnen kritieke problemen omzeilen waarmee de traditionele gemengde en multicomponent-emitters worden geconfronteerd, zoals de efficiëntieverliezen veroorzaakt door zelfabsorptie, de complexe apparaatstructuur en de instabiliteit van kleuren als gevolg van de verschillende degradatiesnelheden van fosforen," zei papierauteur Rengui Li, een professor bij het State Key Laboratory of Catalysis, Dalian National Laboratory for Clean Energy, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences (CAS). "Loodhalogenideperovskieten zijn vanwege hun buitengewone foto-elektrische eigenschappen naar voren gekomen als zeer aantrekkelijke opto-elektronische materialen van de volgende generatie voor lichtemitterende toepassingen."

Li legde uit dat laag-dimensionale organisch-anorganische hybride loodhalogenide-perovskieten het onderzoek naar breedbandemissie domineren en profiteren van hun sterke elektron-fonon-koppelingsinteracties die de generatie van zelfgevangen excitonen induceren.

"Echter, de toxiciteit van lood en intrinsieke instabiliteit veroorzaakt door organische kationen belemmeren hun verdere commerciële toepassingen," zei Li. "Daarom is het absoluut noodzakelijk om anorganische loodvrije halide-perovskieten te ontwikkelen met zeer efficiënte breedbandemissie."

Op bismut gebaseerde halide perovskieten hebben veel aandacht getrokken in opto-elektronische velden vanwege hun lage toxiciteit, goede chemische stabiliteit en de iso-elektronische configuratie van Bi ³⁺ met Pb ²⁺ . Volgens Li, de Cs₃ Bi₂ Br₉ is naar voren gekomen als een emitter voor lichtemitterende toepassingen, gezien een grote excitonbindingsenergie om de excitonrecombinatie efficiënt te bevorderen. Er zijn echter enkele rapporten over Cs₃ Bi₂ Br₉ voor breedband lichtemissie bij omgevingstemperatuur en -druk, hoewel de lage elektronische dimensionaliteit en sterke kwantumopsluiting veroorzaakt door leegstand geordende gelaagde structuur dat potentieel verlenen.

Een van de belangrijkste redenen is dat Cs₃ Bi₂ Br₉ bezit extreem sterke exciton-fonon koppeling vanwege de gelokaliseerde en gecomprimeerde microstructuur; Li zei dat dit kan resulteren in zelfgevangen excitonen die verantwoordelijk zijn voor de brede fotoluminescentieband die vatbaarder is voor thermische uitdoving door het uitzenden van niet-stralende fononen, dus Cs₃ Bi₂ Br₉ vertoont alleen breedbandemissie bij lage temperaturen of hoge druk. Li en zijn team hebben geprobeerd de breedbandemissie voor Cs₃ . te ontwikkelen Bi₂ Br₉ , en nog belangrijker, om het luminescentiemechanisme te achterhalen.

"In dit artikel hebben we met succes een sporenhoeveelheid Sb (0,13 gew.%) opgenomen in de Cs₃ Bi₂ Br₉ zonder de langeafstandsstructuur te verstoren," zei Li. "De resulterende Cs₃ Bi₂ Br₉ :Sb vertoont een prominente breedbandemissie en een opmerkelijke verbetering van de fotoluminescentie kwantumopbrengst (PLQY)."

"De verbeterde PLQY wordt toegeschreven aan de regulatie van de exciton-recombinatieroutes door Sb-opname en de niet-radiatieve recombinatie van zelfopgesloten excitonen neemt af," zei Li.

Femtoseconde transiënte absorptiespectra onthullen de aanwezigheid van verschillende energieniveaus van zelfgevangen excitonen, en na foto-excitatie gaan de geëxciteerde vrije excitonen over naar zelfgevangen excitonen die door de gradiëntenergieniveaus gaan, en de extrinsieke zelfgevangen excitonen bij verschillende energietoestanden dragen bij aan de breedbandemissie, zei Li, de Cs₃ Bi₂ Br₉ :Sb vertoont maandenlang uitstekende structurele en optische stabiliteit, wat de weg vrijmaakt voor mogelijke luminescentietoepassingen voor de loodvrije halide-perovskieten. + Verder verkennen

Cu+-doping verbetert de zelfopgesloten exciton-emissie in gelegeerd Cs2(Ag/Na)InCl6 dubbel perovskiet