Wetenschap
De bevindingen van dit onderzoek zijn gepubliceerd in het februari 2021 nummer van: ACS Katalyse en stond op de omslag van de gedrukte editie. Krediet:UNIST
Een recente studie heeft de reden onthuld achter de uitzonderlijke katalytische prestaties van gemengde katalysatoren op niet-edele metalen basis. Dit is te danken aan een nieuwe synthetische strategie voor de productie van kubusvormige katalysatoren die de structuur van complexe katalysatoren verder zou kunnen vereenvoudigen.
Deze doorbraak is geleid door professor Kwangjin An en zijn onderzoeksteam in de School of Energy and Chemical Engineering van UNIST, in samenwerking met professor Taeghwan Hyeon en zijn onderzoeksteam van Seoul National University. In hun studie hebben vonden de onderzoekers een nieuw principe dat actieve ladingsoverdracht, die verschijnt op het grensvlak tussen de twee soorten niet-edele metalen, zou de katalytische prestatie van complexe oxidekatalysatoren kunnen verbeteren. Het onderzoeksteam verwacht dat hun bevindingen kunnen bijdragen aan de ontwikkeling van katalysatoren die methaan efficiënt kunnen omzetten in brandstoffen en chemicaliën met een hoge toegevoegde waarde.
Het is bekend dat de interface die wordt gecreëerd tussen een actief metaal en een oxidedrager de katalytische prestaties beïnvloedt als gevolg van het ladingsoverdrachtproces. Echter, vanwege hun complexe interfacestructuren en synthetische uitdagingen, oxide-oxide-interfaces geproduceerd door spineloxide-katalysatoren op een drager zijn minder bestudeerd.
In dit werk, het onderzoeksteam stelde een synthetische strategie voor heterogestructureerd spineloxide (Co 3 O 4 , Mn 3 O 4 , en Fe 3 O 4 ) nanocubes (NC's) met een gecontroleerde CeO 2 laag die onderzoek mogelijk maakte naar de rol van het grensvlak bij katalytische oxidatie van CO en H 2 . Ze ontwikkelden een selectief depositieproces om CeO . te produceren 2 - deponeerde spinel NC's met 1, 3, en 6 facetten van CeO 2 (MCe-1F, MCe-3F, en MCe-6F NC's voor spineloxide).
Synthese en karakterisering van de Co3O4-CeO2 NC's. (Top) Schematische weergave van de bereiding van CeO2-afgezette spineloxide NC's met een gecontroleerde laag CeO2. (Onder) HAADF-STEM-afbeeldingen en EDS-toewijzingen van Co3O4 NC's met 1, 3, en 6 facetten gedekt door CeO2. Krediet:UNIST
Volgens het onderzoeksteam Directeur 2 - gestorte Co 3 O 4 NC's vertoonden een 12 keer hogere CO-oxidatiesnelheid dan de ongerepte Co 3 O 4 NC's. Verder, verscheidene ter plaatse karakteriseringstechnieken, onthulde dat de gedeponeerde CeO 2 voorkomt de reductie van Co 3 O 4 door zuurstof toe te voeren. Ze ontdekten ook dat de gemaximaliseerde interface als gevolg van Co 3 O 4 NC's met drie facetten gedekt door CeO 2 lagen vertonen de hoogste CO-oxidatiesnelheid, zelfs onder O2-deficiënte omstandigheden, die het gevolg was van de veelzijdige variatie in de oxidatietoestand.
"Deze studie biedt een uitgebreid begrip van het Mars-van Krevelen (MvK) mechanisme, voorkomend op nanoschaal bij de Co 3 O 4 -Directeur 2 interfaces, " merkte het onderzoeksteam op. "Dezelfde activiteitstrend en hete elektronenstroom worden waargenomen voor H 2 oxidatiereacties met behulp van katalytische nanodiodes, daarmee aantonend dat de oorsprong van de activiteitsverbetering ladingsoverdracht aan de interface is."
Wetenschap © https://nl.scienceaq.com