Quantum dots zijn nanodeeltjes van halfgeleiders die kunnen worden afgestemd om te gloeien in een regenboog van kleuren. Sinds hun ontdekking in de jaren 80, deze opmerkelijke nanodeeltjes bieden prikkelende perspectieven voor allerlei nieuwe technologieën, variërend van beschilderde verlichtingsmaterialen en zonnecellen tot kwantumcomputerchips, biologische markers, en zelfs lasers en communicatietechnologieën.

Maar er is een probleem:Quantum dots knipperen vaak.

Deze "fluorescentie-intermittency, " zoals wetenschappers het noemen, heeft een domper op veel potentiële toepassingen gezet. Lasers en logische poorten werken niet erg goed met dubieuze lichtbronnen. Quantum dots kunnen specifieke kleuren licht absorberen, te, maar ze gebruiken om zonlicht te oogsten in fotovoltaïsche zonne-energie is nog niet erg efficiënt, gedeeltelijk te wijten aan de mechanismen achter het knipperen.

Wetenschappers van de Universiteit van Chicago die computergebruik maken van het National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC) van het Department of Energy, hebben onlangs het mysterieuze knipperproces in siliciumkwantumstippen onderzocht met behulp van simulaties. hun resultaten, gepubliceerd in het nummer van 28 februari van nanoschaal , wetenschappers een stap dichter bij het begrijpen en mogelijk oplossen van het probleem brengen.

De ongelooflijke kwantumstip

Quantum dots - ook wel bekend als nanokristallen, nanodeeltjes en nanodots - bezitten enkele gunstige eigenschappen die hun bulktegenhangers missen.

Prikkel een kwantumpunt en het gloeit helder in een specifieke kleur licht. Varieer de breedte met een paar atomen en je kunt het afstemmen om verschillende kleuren te laten gloeien:hoe kleiner de stip, hoe blauwer het licht. Hoe groter de stip, de roder. Quantum dots kunnen ook worden afgestemd om specifieke golflengten van licht te absorberen, een nuttige eigenschap voor zonnecellen.

In vergelijking, de moleculaire structuur van bulkhalfgeleiders bepaalt (en beperkt) de kleuren van het uitgestraalde en geabsorbeerde licht (of energieën). Dus, een light-emitting diode (LED) gemaakt van het ene materiaal kan groen oplichten terwijl een ander rood oplicht. Om verschillende kleuren te krijgen, je moet verschillende materialen gebruiken. Zonnepanelen, hetzelfde, gebruik lagen van verschillende materialen om verschillende golflengten van licht op te vangen.

Dus, waarom gedraagt ​​een nanokristal van halfgeleider zich zo anders dan een groter rooster van hetzelfde materiaal? In één woord:maat. Kunstmatig gefabriceerd om slechts een handvol atomen te bevatten, kwantumstippen zijn zo klein dat ze bestaan ​​in de schemerzone tussen Newtoniaanse en kwantumfysica, soms gehoorzamen aan een reeks regels, soms de ander, vaak met een verrassend effect.

Terwijl de kristallen van bulkhalfgeleiders elektronen kunnen verliezen en terugkrijgen (zo geleiden ze een lading), zijn de elektronen van een kwantumstip opgesloten in de stip. Deze toestand wordt kwantumopsluiting genoemd. Wanneer de elektronen van een kwantumstip interageren met licht, ze kunnen een overgang ondergaan en "springen" (kwantum-mechanisch) naar een toestand die onder normale omstandigheden onbezet is. De energie die bij de kleinste sprong hoort, wordt de kloof genoemd. De kloof is dus de overtollige energie die elektronen kunnen afgeven, idealiter als licht (of in het geval van fotovoltaïsche, dragers) bij het terugvallen naar een lagere energietoestand. Als resultaat, de straal van het materiaal bepaalt de energie die deze stippen kunnen absorberen en uitstralen.

Lastig knipperen

Kwantumstippen, echter, hebben de neiging om aan en uit te knipperen. Het knipperen is niet willekeurig (het gehoorzaamt aan een "machtswet"), maar het is ook niet voorspelbaar. Dus, individuele deeltjes kunnen slechts voor nanoseconden donker worden of minuten achtereen donker blijven of een interval daartussenin.

Wetenschappers hebben enkele ideeën over de oorzaak van het knipperen, maar begrijp nog steeds niet precies hoe het werkt, zei Márton Vörös, een postdoctoraal onderzoeker van de Universiteit van Chicago die co-auteur was van de studie.

"Er is het idee geweest dat oppervlaktedefecten, bijvoorbeeld een bungelende binding op het oppervlak van een nanokristal, elektronen kunnen vangen en dit schakelen tussen heldere en donkere toestanden veroorzaken, " zei Vörös die de berekeningen bij NERSC uitvoerde. "Er zijn al heel wat microscopische modellen naar voren gebracht door andere groepen die op defecten vertrouwen, maar een volledig begrip ontbreekt nog."

Kosten zijn belangrijk

Knipperen bestuderen, het team gebruikte gesimuleerde silicium (Si) nanodeeltjes geconfigureerd met verschillende defecten en bedekt met siliciumdioxide. Beginnend met drie verschillende mogelijke defecttoestanden, ze gebruikten de Hopper-supercomputer (een Cray XE6) om de optische en elektronische eigenschappen van het geoxideerde siliciumnanodeeltje te berekenen met het wetenschappelijke pakket Quantum Espresso.

Om hun berekeningen uit te voeren, het team maakte eerst virtuele modellen. Ze sneden rekenkundig virtuele gaten uit een kristallijn siliciumoxide (SiO ₂ ) matrix en ingevoegde siliciumkwantumdots van verschillende groottes, rekencycli van uitgloeien en afkoelen om een ​​meer realistische interface tussen de kwantumdots en de SiO . te creëren ₂ Matrix. Eindelijk, bungelende bindingsdefecten werden geïntroduceerd aan het oppervlak van kwantumdots door een paar geselecteerde atomen te verwijderen.

Door de elektronische eigenschappen te berekenen en de snelheid waarmee elektronen energie afgeven, ze ontdekten dat ingesloten toestanden inderdaad het dimmen van kwantumdots veroorzaken. Bungelende bindingen op het oppervlak van silicium nanodeeltjes gevangen elektronen waar ze "niet-stralings" recombineerden door warmte af te geven. Dat is, de elektronen werpen overtollige energie af zonder licht uit te stralen. Maar het was iets ingewikkelder dan dat. Dimmen was ook afhankelijk van de totale lading van de hele quantum dot, het team gevonden.

Soms kan een elektron vast komen te zitten in het materiaal waarin een stip is ingebed, silica in dit geval, waardoor de stip een algehele positieve lading krijgt. Alleen als het elektron gevangen blijft op het oppervlak van de nanodot, door het neutraal of negatief geladen te maken, zou het vergaan zonder licht uit te stralen. "Dus, als de stip positief geladen is, het zal helder zijn. Als het neutraal of negatief geladen is, we verwachten dat het donker zou zijn, " zei Nicholas P. Brawand, een afgestudeerde student van de Universiteit van Chicago die co-auteur was van de studie.

Meer dan knipperen

Om tot hun resultaten te komen, de onderzoekers moesten realistische modellen van kwantumstippen bedenken en hun eigenschappen berekenen vanuit basis, wetenschappelijke principes, wat wetenschappers ab intio (Latijn voor "vanaf het begin") berekeningen noemen. Die berekeningen duurden meer dan 100, 000 processoruren op Hopper. "De berekeningen die nodig waren om tot deze conclusies te komen waren rekenkundig behoorlijk veeleisend, "zei Vörös. "We hadden ons werk niet kunnen doen zonder de middelen van NERSC."

"Onze resultaten zijn de eerste gerapporteerde ab initio-berekeningen die aantonen dat bungelende bindingen op het oppervlak van geoxideerde siliciumnanodeeltjes kunnen fungeren als efficiënte niet-stralingsrecombinatiecentra, " zei co-auteur Giulia Galli, die Liew Family hoogleraar elektronische structuur en simulaties is aan het Institute for Molecular Engineering van de Universiteit van Chicago. "Onze bevindingen bieden een a priori validatie van de interpretatie van de rol die bungelende bindingsdefecten spelen in verschillende fotonische en opto-elektronische apparaten."

Bovendien, de technieken van de onderzoekers kunnen worden gebruikt om de effecten van trapping in zonnecellen aan te pakken. "Trappen, hetzelfde fysieke mechanisme dat het knipperen veroorzaakt, kan de efficiëntie van zonnecellen zelfs beperken, zei Vörös.'

"Nu we deze techniek hebben getest, we kunnen het toepassen op nanokristallen zonnecellen, te, ' zei Galli.