science >> Wetenschap >  >> Chemie

Nieuwe strategie verbetert de selectiviteit van aromaten bij methaanomzetting

Sterk verbeterde selectiviteit voor aromaten door koppeling van chloormethaan en koolmonoxide over H-ZSM-5. Krediet:Fang Xudong

Methaan, het hoofdbestanddeel van schaliegas en ontvlambaar ijs, zal naar verwachting aardolie vervangen om chemicaliën met een hoge toegevoegde waarde te produceren, zoals aromaten.

Methaan is relatief zeer inert, wat wordt veroorzaakt door de hoge C-H-bindingssterkte en supersymmetrische structuur en belemmert de toepassingen ervan.

Onlangs heeft een onderzoeksteam onder leiding van Prof. Liu Zhongmin en Prof. Zhu Wenliang van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) een strategie ontwikkeld voor de transformatie van methaan in aromaten door koppeling van CH3 Cl met CO over H-zeolieten.

Deze studie is gepubliceerd in Angewandte Chemie International Edition op 1 februari.

De onderzoekers gebruikten H-ZSM-5 als katalysator om een ​​hoge selectiviteit voor aromaten en een hoge selectiviteit van benzeen, tolueen en xyleen (BTX) te bereiken.

Ze ontdekten dat de selectiviteit voor aromaten toenam van 39,0% tot 79,3% na introductie van CO, en dat de overeenkomstige BTX-selectiviteit toenam van 17,7% tot 48,0% bij 2,0 MPa, 673 K. Na optimalisatie van de reactieomstandigheden bereikte de selectiviteit voor aromaten zelfs 82,2 % en BTX-selectiviteit tot 59,3%.

Bovendien ontdekten ze dat 2,3-dimethyl-2-cyclopenteen-1-on (DMCPO) werd gegenereerd uit acetylgroepen en olefinen. En het is bewezen dat CO in de DMCPO- en aromatenringen zit.

Vervolgens stelden ze een nieuw aromatiseringsmechanisme voor, inclusief de vorming van de bovengenoemde tussenproducten, die de waterstofoverdrachtsreactie opvallend verzwakte, wat resulteerde in een toename van de selectiviteit van aromaten en een daling van alkanen.

"Onze studie verbreedt benaderingen voor de transformatie van methaan in chemicaliën en zorgt voor de duurzame ontwikkeling van aardgas in een milieuvriendelijke route", zei prof. Zhu. + Verder verkennen

Bifunctionele katalysatoren maken hoge para-xyleenproductiviteit mogelijk bij syngasconversie