science >> Wetenschap >  >> nanotechnologie

Plasmonische beloften:eerste waarneming van plasmarons in grafeen

Een theoretisch model van plasmaron-interacties in grafeen, platen koolstof van één atoom dik.

(PhysOrg.com) -- De energiebanden van complexe deeltjes die bekend staan ​​als plasmarons zijn voor het eerst waargenomen door wetenschappers die met grafeen werken bij de Advanced Light Source. Hun ontdekking kan de dag bespoedigen waarop deze kristallijne koolstofplaten van slechts één atoom dik kunnen worden gebruikt om ultrasnelle computers en andere elektronische, fotonisch, en plasmonische apparaten op nanoschaal.

Wetenschappers die werken bij de Advanced Light Source (ALS) van het Lawrence Berkeley National Laboratory van het Amerikaanse Department of Energy, hebben opvallende nieuwe details ontdekt over de elektronische structuur van grafeen, kristallijne koolstofplaten van slechts één atoom dik. Een internationaal team onder leiding van Aaron Bostwick en Eli Rotenberg van de ALS ontdekte dat composietdeeltjes, plasmarons genaamd, een cruciale rol spelen bij het bepalen van de eigenschappen van grafeen.

“De interessante eigenschappen van grafeen zijn allemaal collectieve fenomenen, " zegt Rotenberg, een ALS senior stafwetenschapper die verantwoordelijk is voor het wetenschappelijke programma bij ALS beamline 7, waar het werk is verricht. "De ware elektronische structuur van grafeen kan niet worden begrepen zonder de vele complexe interacties van elektronen met andere deeltjes te begrijpen."

De elektrische ladingsdragers in grafeen zijn negatieve elektronen en positieve gaten, die op hun beurt worden beïnvloed door plasmonen - dichtheidsoscillaties die als geluidsgolven door de "vloeistof" van alle elektronen in het materiaal bewegen. Een plasmaron is een samengesteld deeltje, een ladingsdrager gekoppeld aan een plasmon.

“Hoewel plasmarons eind jaren zestig theoretisch werden voorgesteld, en er is indirect bewijs voor gevonden, ons werk is de eerste waarneming van hun verschillende energiebanden in grafeen, of zelfs in welk materiaal dan ook, ', zegt Rotenberg.

Inzicht in de relaties tussen deze drie soorten deeltjes - ladingsdragers, plasmonen, en plasmarons - kunnen de dag bespoedigen waarop grafeen kan worden gebruikt voor 'plasmonics' om ultrasnelle computers te bouwen - misschien zelfs kwantumcomputers op kamertemperatuur - plus een breed scala aan andere hulpmiddelen en toepassingen.

Vreemd grafeen wordt vreemder

“Grafeen heeft geen bandgap, " zegt Bostwick, een onderzoekswetenschapper op beamline 7.0.1 en hoofdauteur van de studie. "Op het gebruikelijke band-gap-diagram van neutraal grafeen, de gevulde valentieband en de lege geleidingsband worden weergegeven als twee kegels, die bij hun uiteinden samenkomen op een punt dat de Dirac-oversteek wordt genoemd.

Grafeen is uniek omdat elektronen in de buurt van de Dirac-kruising bewegen alsof ze geen massa hebben, reizen met een aanzienlijk deel van de snelheid van het licht. Plasmonen koppelen rechtstreeks aan deze elementaire ladingen. Hun frequenties kunnen 100 biljoen cycli per seconde bereiken (100 terahertz, 100 THz) - veel hoger dan de frequentie van conventionele elektronica in hedendaagse computers, die doorgaans werken met ongeveer een paar miljard cycli per seconde (enkele gigahertz, GHz).

Plasmonen kunnen ook worden geëxciteerd door fotonen, deeltjes van licht, van externe bronnen. Fotonica is het vakgebied dat de besturing en het gebruik van licht voor informatieverwerking omvat; plasmonen kunnen worden gericht door kanalen gemeten op nanoschaal (miljardsten van een meter), veel kleiner dan in conventionele fotonische apparaten.

En aangezien de dichtheid van de elektrische ladingsdragers van grafeen gemakkelijk kan worden beïnvloed, het is eenvoudig om de elektronische eigenschappen van grafeennanostructuren af ​​te stemmen. Om deze en andere redenen zegt Bostwick, “grafeen is een veelbelovende kandidaat voor veel kleinere, veel snellere apparaten - plasmonische apparaten op nanoschaal die elektronica en fotonica samensmelten."

Het gebruikelijke beeld van de eenvoudige conische banden van grafeen is geen volledige beschrijving, echter; in plaats daarvan is het een geïdealiseerd beeld van "kale" elektronen. Niet alleen hebben elektronen (en gaten) voortdurend interactie met elkaar en andere entiteiten, het traditionele band-gap-beeld kan de nieuw ontdekte plasmarons niet voorspellen die door Bostwick en zijn medewerkers zijn onthuld.

Het team rapporteert hun bevindingen en bespreekt de implicaties in "Observaties van plasmarons in quasi-vrijstaand gedoteerd grafeen, ” door Aaron Bostwick, Florian Speck, Thomas Seyler, Karsten Hoorn, Marco Polini, Reza Asgari, Allan H. MacDonald, en Eli Rotenberg, in het nummer van 21 mei 2010 van Wetenschap , online beschikbaar voor abonnees.

Grafeen is het meest bekend als de afzonderlijke lagen waaruit grafiet bestaat, de potlood-loodvorm van koolstof; wat grafiet zacht en een goed smeermiddel maakt, is dat de enkelvoudige atoomlagen gemakkelijk over elkaar glijden, hun atomen zijn sterk gebonden in het vlak, maar zwak gebonden tussen vlakken. Sinds de jaren tachtig, grafeenvellen zijn opgerold tot koolstofnanobuisjes of gesloten buckyball-sferoïden. Theoretici hebben lang getwijfeld of losse grafeenvellen zouden kunnen bestaan, tenzij ze op zichzelf werden gestapeld of opgesloten.

Toen werden in 2004 enkele grafeenvellen geïsoleerd, en grafeen is sindsdien in veel experimenten gebruikt. Grafeenvellen die in vacuüm zijn opgehangen, werken niet voor het soort elektronische onderzoeken dat Bostwick en Rotenberg uitvoeren bij ALS-bundellijn 7.0.1. Ze gebruiken een techniek die bekend staat als hoek-opgeloste foto-emissiespectroscopie (ARPES); voor ARPES, het oppervlak van het monster moet vlak zijn. Vrijstaand grafeen is zelden vlak; in het beste geval lijkt het op een verfrommeld laken.

Elektronen gebruiken om afbeeldingen van composietdeeltjes te tekenen

“Een van de beste manieren om een ​​vlakke plaat grafeen te laten groeien, is door een kristal van siliciumcarbide te verhitten, Rotenberg zegt, “En het komt voor dat onze Duitse collega's Thomas Seyller van de Universiteit van Erlangen en Karsten Horn van het Fritz Haber Instituut in Berlijn experts zijn in het werken met siliciumcarbide. Als het silicium zich van het oppervlak verwijdert, blijft er een enkele koolstoflaag achter."

Het "kale elektron" band-gap-diagram van neutraal grafeen (rechts) toont de gevulde valentieband en de lege geleidingsband die twee kegels vormen die elkaar ontmoeten bij de Dirac-kruising (pijl). Maar zelfs ARPES-resultaten met een lage resolutie (links) suggereren dat onder de Dirac-overgang, de energie- en momentumverdeling van ladingsdragers is niet zo eenvoudig.

Met behulp van plat grafeen dat op deze manier is gemaakt, de onderzoekers hoopten de intrinsieke eigenschappen van grafeen te bestuderen door ARPES. Eerst bevrijdt een bundel zachte röntgenstralen van de ALS elektronen uit het grafeen (foto-emissie). Door vervolgens de richting (hoek) en snelheid van de uitgezonden elektronen te meten, het experiment herwint hun energie en momentum; het spectrum van de cumulatief uitgezonden elektronen wordt direct op een tweedimensionale detector doorgelaten.

Het resultaat is een afbeelding van de elektronische banden die door de elektronen zelf worden gecreëerd. In het geval van grafeen, de foto is x-vormig, een dwarsdoorsnede door de twee conische banden.

“Zelfs in onze eerste experimenten met grafeen, we vermoedden dat de ARPES-verdeling niet zo eenvoudig was als de tweekegel, model met blote elektronen voorgesteld, ', zegt Rotenberg. "Bij lage resolutie bleek er een knik in de banden te zitten bij de Dirac-overgang." Omdat er echt niet zoiets bestaat als een kaal elektron, de onderzoekers vroegen zich af of deze wazigheid werd veroorzaakt door ladingsdragers die plasmonen uitstoten.

“Maar theoretici dachten dat we nog sterkere effecten zouden moeten zien, " zegt Rotenberg, “en dus vroegen we ons af of het substraat de fysica beïnvloedde. Een enkele laag koolstofatomen die op een siliciumcarbidesubstraat rust, is niet hetzelfde als vrijstaand grafeen.”

Gedetailleerde ARPES-resultaten laten zien dat de energiebanden van gewone ladingsdragers (gaten) elkaar op één punt ontmoeten, maar conische banden van plasmarons ontmoeten elkaar op een seconde, lagere Dirac-oversteek. Tussen deze kruisingen ligt een ring waar het gat en de plasmaronbanden elkaar kruisen. Het nieuwe bandbeeld geeft aan hoe sterk plasmonen koppelen aan de ladingsdragers in grafeen.

Het siliciumcarbidesubstraat zou in principe de interacties tussen ladingen in het grafeen kunnen verzwakken (op de meeste substraten zijn de elektronische eigenschappen van grafeen verstoord, en de plasmonische effecten kunnen niet worden waargenomen). Daarom introduceerde het team waterstofatomen die zich hechtten aan het onderliggende siliciumcarbide, het isoleren van de grafeenlaag van het substraat en het verminderen van de invloed ervan. Nu was de grafeenfilm vlak genoeg om met ARPES te bestuderen, maar voldoende geïsoleerd om de intrinsieke interacties ervan te onthullen.

De door ARPES verkregen beelden weerspiegelen eigenlijk de dynamiek van de gaten die achterblijven na foto-emissie van de elektronen. De levensduur en massa van geëxciteerde gaten zijn sterk onderhevig aan verstrooiing door andere excitaties zoals fononen (trillingen van de atomen in het kristalrooster), of door nieuwe elektron-gatparen te creëren.

“In het geval van grafeen, het elektron kan een gewoon gat achterlaten of een gat gebonden aan een plasmon - een plasmaron, ', zegt Rotenberg.

Bij elkaar genomen, de interacties hadden een dramatische invloed op het ARPES-spectrum. Toen de onderzoekers kaliumatomen op de laag koolstofatomen deponeerden om extra elektronen aan het grafeen toe te voegen, a detailed ARPES picture of the Dirac crossing region emerged. It revealed that the energy bands of graphene cross at three places, not one.

Ordinary holes have two conical bands that meet at a single point, just as in the bare-electron, non-interacting picture. But another pair of conical bands, the plasmaron bands, meets at a second, lower Dirac crossing. Between these crossings lies a ring where the hole and plasmaron bands cross.

“By their nature, plasmons couple strongly to photons, which promises new ways for manipulating light in nanostructures, giving rise to the field of plasmonics, ” Rotenberg says. “Now we know that plasmons couple strongly to the charge carriers in graphene, which suggests that graphene may have an important role to play in the merging fields of electronics, fotonica, and plasmonics on the nanoscale.”