Een nieuwe studie door onderzoekers van de Urbana-Champaign van de Universiteit van Illinois bevordert de fundamentele kennis over de rol van solvatatie bij ionenbinding en presenteert een nieuwe route voor het elektrochemisch controleren van ionenselectiviteit. Het onderzoek werd gepubliceerd in JACS Au .

Het team, geleid door hoogleraar Chemical &Biomolecular Engineering Xiao Su en onlangs afgestudeerd Ph.D. student Raylin Chen, bouwt voort op hun eerdere werk waarin ze elektrochemische scheidingen van ionen onderzochten, waaruit bleek dat solvatatie een cruciaal mechanisme voor het binden van ionen is.

Hier probeerden de onderzoekers de solvatatie van een polymeer te controleren en dat te gebruiken om verschillende ionen specifiek te binden om dit via een elektrochemisch proces te doen via een unieke aanpak. Om dat te bereiken creëerden ze een copolymeersysteem dat N-isopropylacrylamide (NIPAM) bevat (waarvan eerder is aangetoond dat het een temperatuurgevoelig materiaal is) en voegden er redox-actieve eenheden aan toe.

Omdat het copolymeer twee eenheden heeft – één die elektroactief is en één die de oorspronkelijke thermo-responsieve eenheid is – zijn er nu twee routes beschikbaar om de solvatatie te controleren.

"Door het potentieel af te stemmen, dwingen we NIPAM feitelijk om water op te nemen of water vrij te geven op basis van elektrochemie," zei Su. "Dus in plaats van een thermische transitie op NIPAM, doen we een elektrochemische transitie op NIPAM."

Het copolymeer leverde gelfilms op, die hun platform werden voor solvatatiegecontroleerde ionenscheidingen. De onderzoekers konden tests uitvoeren met behulp van in situ ellipsometrie, een methode die ze ontwikkelden waarmee ze de dikte van de film konden observeren die opzwelt en afneemt als reactie op de toevoeging of afgifte van water op basis van elektrochemie.

In samenwerking met een team van het Oak Ridge National Laboratory onder leiding van Jim Browning, Hanyu Wang en Mat Doucet, gebruikten ze een geavanceerde techniek genaamd neutronenreflectometrie (NR).

"In principe zorgen neutronen ervoor dat je dingen kunt zien die je normaal gesproken niet kunt zien met behulp van standaardtechnieken zoals röntgenstraling," zei Su. "Neutronen zijn erg gevoelig voor water, dus neutronen kunnen je vertellen hoeveel water er in een materiaal zit."

NR liet hen de solvatatie zien, of hoeveel water er over de film wordt verdeeld, en liet zien dat de film onder potentieel opzwelt en water opneemt. Su zei dat de onderzoekers konden aantonen dat ze met verschillende graden van wateropname de ionenselectiviteit konden controleren.

Omdat hun werk een systeem biedt dat zowel door temperatuur als door elektrochemisch potentieel kan worden geactiveerd, vormt het de weg voor een materialenplatform dat in de toekomst onder verschillende duurzame scenario's kan worden gebruikt, bijvoorbeeld aangedreven door hernieuwbare energie of door restwarmte.

"Ons werk bevordert het gebied van elektrochemische scheidingen voor waterbehandeling en terugwinning van hulpbronnen door een diepgaander inzicht te verschaffen in de moleculaire mechanismen", aldus Su. "Om technologieën te ontwikkelen die energie-efficiënter en selectiever zijn, is het belangrijk om nauwkeurigere controle uit te oefenen over de ionenbindingsmechanismen. We hopen dat ons werk aan dit doel bijdraagt ​​door het belang van solvatatie te verduidelijken."

Meer informatie: Raylin Chen et al, Thermo-elektro-responsieve redox-copolymeren voor versterkte solvatie, morfologische controle en afstembare ioninteracties, JACS Au (2023). DOI:10.1021/jacsau.3c00486

Aangeboden door Grainger College of Engineering van de Universiteit van Illinois