Wetenschap
(a) 2D opnieuw gefocusseerd INADEQUATE (J-gemedieerd) 29Si {29Si} DQ NMR-spectrum van as-gesynthetiseerd zeoliet ITW. (b) DNP-versterkte 2D 29Si {29Si} J-gemedieerde correlatiespectrum van gecalcineerd Si-SSZ-70. (c) Schematisch diagram van de raamwerkstructuur van Al-SSZ-70 (oranje kleur geeft de T-plaatsen aan die worden ingenomen door Al-heteroatomen) en 2D 27Al {29Si} J-HMQC NMR-spectrum van gecalcineerd Al-SSZ-70. Krediet:Science China Press
Zeolieten zijn belangrijke anorganische kristallijne microporeuze materialen met een breed toepassingsgebied op het gebied van katalyse, ionenuitwisseling en adsorptie/scheidingen. Vanwege hun unieke poriestructuur, hoge thermische stabiliteit en afstembare zuur-base-eigenschap, zijn zeolieten een van de belangrijkste heterogene katalysatoren die worden gebruikt in de petrochemische industrie en de fijne chemische industrie.
Het ontwerp van efficiënte zeolieten met verbeterde eigenschappen hangt af van het begrip van de structuur-activiteitsrelatie, die de fundamentele karakterisering van de zeolieten vereist. Solid-state NMR (ssNMR) spectroscopie is een gevestigde waarde in de studie van zeolieten en relevante katalytische reacties vanwege het voordeel ervan bij het verschaffen van inzichten op atomair niveau in moleculaire structuur en dynamisch gedrag.
In een nieuwe recensie gepubliceerd in National Science Review , vatten wetenschappers van het State Key Laboratory of Magnetic Resonance and Atomic and Molecular Physics in Wuhan, China, de recente vorderingen in ssNMR van zeolietkatalysatoren samen, voornamelijk met inbegrip van de nieuwe toepassingen van ssNMR om de structuur van het zeolietraamwerk, katalytisch actieve sites, intermoleculaire interacties en katalytische reactiemechanismen. De auteurs bespreken ook de huidige beperkingen en de toekomstperspectieven van de ssNMR-techniek voor toepassing in zeolietkatalysatoren.
De auteurs geven aan dat ssNMR, in combinatie met geavanceerde instrumentatie en experimentele technieken, heeft aangetoond een krachtig analytisch hulpmiddel te zijn bij de karakterisering van zeolieten. De directe detectie van raamwerkstructuur en zuurplaatsen wordt mogelijk gemaakt door verschillende 1D- en 2D-ssNMR-methoden te gebruiken. De verkregen kennis heeft het voor zeolietwetenschappers mogelijk gemaakt om zeolieten te optimaliseren met verbeterde katalytische prestaties in veel belangrijke reacties zoals methanolomzetting, kraken van koolwaterstoffen en oligomerisatie van alkenen.
Ondertussen stelt 1D- en 2D-correlatiespectroscopie ssNMR in staat om de internucleaire ruimtelijke nabijheid te onderzoeken, die geassocieerd zijn met gastheer-gast- en gast-gast-interacties in zeolieten. De karakterisering van verschillende interacties stelt wetenschappers in staat een beter begrip te krijgen van zeolietsynthese, adsorptie/desorptie en katalytische reacties.
Bovendien is het gebruik van ssNMR voor de observatie en identificatie van kritische actieve tussenproducten in door zeoliet gekatalyseerde reacties een belangrijke benadering geworden voor de opheldering van het reactiemechanisme. De kennis over het reactiemechanisme en de betrokken tussenproducten is toegepast op de synthese van nieuwe zeolieten die in staat zijn het reactiepad in een complexe reactie zoals methanolomzetting te regelen. + Verder verkennen
Wetenschap © https://nl.scienceaq.com