Krachtige instrumenten en technieken voor atomaire resolutie in het Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) onthullen nieuwe informatie over de interactie van uraniumdioxide (UO2) met water. Deze nieuwe inzichten zullen het begrip verbeteren van hoe verbruikte splijtstof zal degraderen in diepe geologische opslagomgevingen.

UO2 is de primaire vorm van brandstof die wordt gebruikt in commerciële kernreactoren. Tijdens kernsplijting in een reactor, in de brandstof ontstaan ​​verschillende radionucliden. Onderzoekers willen meer weten over UO2, met name de oplossingsmechanismen die in het spel komen wanneer het oppervlak van het keramische materiaal in contact komt met water. Deze mechanismen regelen het vrijkomen van de meeste radionucliden, die gevolgen kunnen hebben voor het milieu.

Veel laboratoriuminstrumenten missen tegenwoordig de gevoeligheid, oplossing, en radiologische controles die nodig zijn om UO2-oppervlakken effectief te verkennen. Echter, een unieke instrumentatiesuite bij PNNL stelde onlangs een onderzoeksteam van meerdere instituten in staat om oppervlakten van dichterbij te bekijken. Het team, vertegenwoordiger van de Universiteit van Cambridge, het Gemeenschappelijk Centrum voor Onderzoek van de Europese Commissie, en PNNL, belangrijke onthullingen voor kernenergie aan het licht gebracht.

Geologische berging en wetenschappelijke uitdagingen

Concepten voor diepe geologische opslagplaatsen die over de hele wereld worden voorgesteld, zijn gericht op de verzadigde zone, waar het water reduceert - wat uiteindelijk kan leiden tot zuurstofverlies - en waar UO2 thermodynamisch stabiel is. De uitdaging blijft om een ​​benadering te ontwikkelen om UO2 te onderzoeken met voldoende chemische resolutie en getrouwheid om te voorspellen hoe het zich in deze omgevingen zou kunnen gedragen.

"We ontwikkelen nu net de tools die we nodig hebben om al lang bestaande vragen over nucleair materiaal te beantwoorden. ", legt PNNL-materiaalwetenschapper Edgar Buck uit.

Nieuwe technieken produceren nieuwe informatie

In de studie, onderzoekers van de Universiteit van Cambridge werkten samen met wetenschappers van PNNL om UO2-monsters te onderzoeken die zijn blootgesteld aan gecontroleerde anoxische corrosie met behulp van PNNL's vlaggenschipinstrumentatie in de Radiological Microscopy Suite van het Radiochemical Processing Laboratory. Ook wel de "stille suite, " deze ondergrondse kamer is de thuisbasis van de JEOL GrandARM 300F scanning transmissie-elektronenmicroscoop (STEM). Met behulp van aberratie-gecorrigeerde scanning transmissie-elektronenmicroscopie en elektronenenergieverliesspectroscopie (EELS), het team onderzocht de progressie van atomistische structuur en defecten.

Het PNNL-team heeft eerder aangetoond dat EELS niet-evenwichtsroutes voor oxidatie in UO2 in kaart kan brengen die met andere methoden moeilijk te onderzoeken zijn.

"Onze aanpak biedt directe informatie op atomaire schaal om onze modellen voor ontbinding te verbeteren, ", legt materiaalwetenschapper Steven Spurgeon van PNNL uit. betere modellen kunnen helpen om nauwkeuriger, langetermijnvoorspellingen met betrekking tot het lot van verbruikte splijtstof onder anoxische bergingsomstandigheden.

Instrumenten informeren ontbindingsvragen

In hun studie hebben de onderzoekers stelden vast dat het oplossen begint bij de korrelgrenzen en filmscheuren van het materiaal. belangrijk, ze zagen geen vorming van amorfe oppervlaktelagen - of, geen verlies van zijn kristallijne structuur - tijdens het oplosproces. Dit wijst op een ander proces voor zuurstofsubstitutie. Liever, zuurstofsubstitutie vindt plaats op plaatsen in de oppervlaktelagen van het UO2-rooster. Dit substitutiemechanisme lijkt een geoxideerde passiveringslaag te creëren, die verantwoordelijk zou zijn voor de waargenomen vermindering van het vrijkomen van uranium als functie van de uitloogtijd.

"De samenwerking met PNNL heeft ons unieke tools opgeleverd om gedrag aan het licht te brengen dat op een andere manier ontoegankelijk zou zijn, " zegt co-auteur Prof. Ian Farnan van Cambridge. "Door onze gedeelde expertise, we konden laten zien hoe subtiele veranderingen in de oppervlaktechemie van gebruikte splijtstof het oplossen en het vrijkomen van radioactieve elementen in het milieu kunnen beheersen - een fundamentele vereiste voor veilige verwijdering."

De bevindingen van de studie worden gerapporteerd in de paper van het team, "Een begrip op atoomschaal van UO2-oppervlakte-evolutie tijdens anoxische ontbinding, " gepubliceerd in ACS toegepaste materialen en interfaces .