Onderzoekers van het Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) hebben een zelfherstellend cement ontwikkeld dat zichzelf in slechts een paar uur kan herstellen. Boorputcement voor geothermische toepassingen heeft een levensduur van slechts 30 tot 40 jaar. Wanneer het cement onvermijdelijk barst, reparaties kunnen gemakkelijk $ 1,5 miljoen dollar per put overschrijden. Wetenschappers ontwikkelen cement dat zichzelf fixeert, het omzeilen van enorm dure reparaties. Het cement is geschikt voor zowel geothermische als olie- en gastoepassingen. Met jaarlijks duizenden ondergrondse energiebronnen, deze technologie kan een dramatische impact hebben op de kosten van energieproductie.

Het werkt. Maar hoe? PNNL-chemicus Carlos Fernandez en zijn team ontwikkelden hun zelfherstellende cement, en ze wisten dat het werkte dankzij talloze tests in het laboratorium. Maar ze begrepen niet helemaal hoe het cement zich op moleculair niveau gedroeg. Ze wilden begrijpen wat het genezende vermogen van deze composieten drijft, en meer specifiek wilden ze de rol van zwavelatomen in het polymeer weten. Deze informatie zou mogelijke zwakke punten in het cement/polymeercomposiet aan het licht brengen en hoe de formule kan worden aangepast om de duurzaamheid te verbeteren.

Computersimulaties zijn standaard afgestemd om te kijken naar interacties op moleculair niveau. Dus, Fernandez schakelde de expertise in van PNNL-computerwetenschapper Vassiliki-Alexandra Glezakou om te helpen. Het rekenteam bestaande uit Glezakou, Manh Thuong Nguyen, en Roger Rousseau construeerden een simulatiemodel dat het eerste in zijn soort is. Gebaseerd op dichtheidsfunctionaaltheorie, het model kan simuleren wat er in het cement/polymeersysteem gebeurt. Deze computationele benadering gaat veel verder dan klassieke moleculaire dynamische modellen die normaal gesproken niet kunnen volgen hoe bindingen breken en zich vormen in cement. Als resultaat, het team bouwde een modelcomplex dat voldoende was om alle opvallende kenmerken van het cement/polymeer-interface weer te geven, zowel in een slurry als in een uitgeharde toestand.

Het resultaat was verrassend en druiste in tegen de aanvankelijke aannames van het team. De simulaties toonden aan dat de polymeerzwavelatomen niet binden aan het cement, maar wijs in plaats daarvan weg. Dit is belangrijk, want als de zwavelatomen verantwoordelijk waren voor het zelfherstellende vermogen van het cement, zoals het team eerder dacht, binding aan het cement zou deze actie belemmeren. Onverwacht, de belangrijkste interactie die verantwoordelijk is voor de hechting van zelfherstellend cement is de binding tussen alkoxidefunctionaliteiten in het polymeer en calciumatomen in het cement. In aanvulling, een groot aantal waterstofbindingsinteracties, aangetoond dat het bestaat over een groot aantal interatomaire interacties, bleken bij te dragen aan de omkeerbare binding omdat ze net zo gemakkelijk kunnen worden verbroken als ze worden gevormd.

Geïnspireerd door deze bevindingen, het team ging op onderzoek uit met behulp van de unieke beeldvormingsmogelijkheden van het Environmental Molecular Sciences Laboratory (EMSL). Somfrequentiegeneratiespectroscopie is een hulpmiddel dat gevoelig is voor interacties op het grensvlak tussen het polymeer en het cement, maar ook tussen het polymeer en de lucht. Deze gedetailleerde techniek isoleerde de alkoxide-calcium interactie op het cement-polymeer grensvlak en valideerde hun rol in de helende functie van deze nieuwe composietmaterialen. Dit experiment bevestigde ook de afwezigheid van atomaire interacties waarbij de zwavelatomen in het polymeer betrokken waren, verdere validatie van de theoretische voorspellingen.

"Eerlijk gezegd, dit waren nogal ongekende simulaties, niet alleen in termen van rekenkundige eisen, maar vooral voor het maken van een moleculair model dat een redelijke weergave van zo'n complex systeem kan bieden, ' zei Glezakou.

"Manh heeft meesterlijk werk verricht door al deze informatie uit de trajecten te halen. De fijne details van deze berekeningen en analyses zijn niet voor bangeriken, " beaamt Rousseau.

Dit alles samen hielp verklaren hoe het zelfherstellende cement werkt, en toonde aan dat het cement mogelijk beter presteert dan oorspronkelijk werd gedacht. Het geeft het team ook een beter begrip van hoe en waarom de materialen zich gedragen zoals ze doen en kan manieren onthullen om het aan te passen en mogelijk verder te verbeteren.