NUS-wetenschappers hebben een nieuw type niet-evenwichtseffecten voorspeld die over het algemeen zouden kunnen voorkomen in elektronische apparaten op nanoschaal, en legde met succes een recent raadselachtig experiment uit met behulp van de effecten.

Het begrijpen van door bias geïnduceerde niet-evenwichtseffecten op elektronentransporteigenschappen van knooppunten op nanoschaal is de centrale kwestie in computationele nanowetenschap. De op de standaard dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT) gebaseerde eerste-principemethode die DFT en niet-evenwichtsfuncties van Green's functies combineert, is op grote schaal gebruikt bij het modelleren van niet-evenwichtige nanoschaalapparaten. Dit verschaft kwalitatief begrip van experimenten door de gemeten geleiding te relateren aan tunneling van elektronen door "moleculaire" orbitalen van de apparaten.

Een recent experiment, echter, rapporteerde verrassende transportverschijnselen door silaanknooppunten die niet kunnen worden begrepen door de standaard DFT-methode. De geleiding voor verschillende silaanmoleculen die zijn verbonden met twee verschillende linkergroepen (amine of thiol) aan ofwel goud (Au) of zilver (Ag) metaalelektroden, werd gemeten. Er is geconstateerd dat, bij gebruik van de aminelinker, de Au-elektrode genereert een veel hogere geleiding in vergelijking met een Ag-elektrode. Met de thiollinker, deze trend keert om en de Ag-elektrode is aanzienlijk meer geleidend dan de Au-elektrode. In tegenstelling tot, Op DFT gebaseerde berekeningen voorspellen dat de Au-elektrode altijd meer geleidend is dan de Ag-elektrode, ongeacht het type linkers. Deze tegenstelling tussen theoretische en experimentele resultaten stelt de gemeenschap van computationele nanowetenschap voor een spannende uitdaging.

Om deze uitdaging aan te gaan, de onderzoeksgroep onder leiding van prof. Zhang Chun van het departement Natuurkunde en het Departement Scheikunde, Nationale Universiteit van Singapore, bestudeerde de theoretische transporteigenschappen van silaanjuncties voortbouwend op de steady-state DFT-techniek die in 2015 door prof. Zhang zelf werd voorgesteld. De steady-state DFT houdt volledig rekening met niet-evenwichtseffecten door gebruik te maken van niet-evenwichtsquantumstatistieken. Ze ontdekten dat aan de raadselachtige experimentele waarnemingen een nieuw type niet-evenwichtseffecten (in hun werk "niet-evenwichtstrekken" genoemd) ten grondslag liggen die voorkomen in silaanverbindingen met thiol-linkers. Hun theoretische berekeningen tonen aan dat, wanneer de kruising bijna in evenwicht is, de standaard DFT-methode is een uitstekende benadering van stationaire toestanden. Echter, bij lage vooroordelen rond het gebied van 0,2 volt, het "niet-evenwichtstrekkende" effect drijft de thiol-getermineerde silanen ver weg van het evenwicht, wat resulteert in de omkering van de geleidingswaarden waargenomen in experimenten.

Prof Zhang zegt dat "nadere analyse suggereert dat deze niet-evenwichtseffecten over het algemeen kunnen bestaan ​​in apparaten op nanoschaal waarin zich geleidende kanalen bevinden die zich voornamelijk bij het broncontact bevinden en zich dicht bij het biasvenster bevinden. Deze bevindingen verbreden ons fundamentele begrip van elektronentransport aan de nanoschaal."