Nanofabricage van elektronische apparaten heeft een schaal van één nanometer bereikt (10 ^-9 m). De snelle vooruitgang van nanowetenschap en nanotechnologie vereist nu optische spectroscopie op atomaire schaal om atomaire structuren te karakteriseren die de eigenschappen en functies van de elektronische apparaten zullen beïnvloeden.

Het internationale team onder leiding van Takashi Kumagai van het Institute for Molecular Science ontdekte een enorme verbetering van Raman-verstrooiing, gemedieerd door een vorming van een atomair puntcontact tussen een plasmonische zilveren punt en een gereconstrueerd Si(111)-7×7-oppervlak. Dit werd bereikt door middel van ultramoderne Raman-spectroscopie met lage temperatuurtip, waarmee vibratiespectroscopie op atomaire schaal kan worden uitgevoerd.

Het ontdekte verbeteringsmechanisme van Raman-verstrooiing zal de mogelijkheid openen voor ultragevoelige vibratiespectroscopie op atomaire schaal om oppervlaktestructuren van halfgeleiders te onderzoeken. In aanvulling, de ontwikkelde optische microscopie op atomaire schaal zal de weg vrijmaken voor het onderzoeken van interacties tussen licht en materie op atomaire schaal, wat leidt tot een nieuwe discipline in lichte wetenschap en technologie.

Super integratie van elektronische apparaten heeft een enkele nanometerschaal ingevoerd, waarin wordt opgeroepen tot analytische methoden die structuren en defecten op atomaire schaal in detail kunnen onderzoeken. De vooruitgang van scanning near-field optische microscopie heeft beeldvorming op nanoschaal en chemische analyses op nanoschaal mogelijk gemaakt. Recenter, de ruimtelijke resolutie van deze techniek bleek de atomaire schaal te bereiken. Vooral, tip-enhanced Raman-spectroscopie heeft steeds meer aandacht getrokken als ultragevoelige chemische microscopie. Echter, om een ​​Raman-signaal van halfgeleideroppervlakken te verkrijgen, het was nodig om de gevoeligheid verder te vergroten.

Het onderzoeksteam paste ultramoderne Raman-spectroscopie met lage temperatuur toe, ontwikkeld in samenwerking met het Fritz-Haber Instituut, om de trillingsspectra van een siliciumoppervlak te verkrijgen. Tip-enhanced Raman-spectroscopie maakt gebruik van een sterke licht-materie-interactie tussen een materiaal en licht op nanoschaal (gelokaliseerde oppervlakteplasmonresonantie) gegenereerd op een atomair scherpe metalen punt. Het onderzoeksteam ontdekte dat een atomaire puntcontactvorming van een zilveren punt en een gereconstrueerd Si(111)-7×7-oppervlak leidt tot een enorme verbetering van Raman-verstrooiing. Figuur 1a illustreert het experiment. Een scherpe zilveren punt vervaardigd door een gefocusseerde ionenstraal (figuur 1b, top) naar het siliciumoppervlak wordt verplaatst (figuur 1b, onderkant), tijdens het bewaken van de Raman-spectra vanaf de kruising. Figuur 1c toont de watervalgrafiek van de verkregen Raman-spectra, waar de horizontale as de Raman verschuift, en de kleurenschaal de Raman-intensiteit. Wanneer de tip zich in het tunnelregime bevindt, alleen de optische fonon-modus van het bulksilicium wordt waargenomen bij 520 cm ^-1 . Echter, wanneer het atoompunt contact tussen de punt en het oppervlak, de sterke Raman-verstrooiing van de oppervlaktefononmodi verschijnt plotseling. Deze modi verdwijnen weer wanneer de punt van het oppervlak wordt bewogen en het atoompuntcontact wordt verbroken.

Het onderzoeksteam toonde verder aan dat deze atomaire puntcontact Raman-spectroscopie (APCRS) de atomaire-schaalstructuren van het siliciumoppervlak kan oplossen. Zoals weergegeven in figuur 2, het Raman-spectrum is anders wanneer het wordt geregistreerd op een atomaire stap van het oppervlak. Verder, de karakteristieke trillingsmodi kunnen selectief worden waargenomen op de lokaal geoxideerde plaats (figuur 3), wat de chemische gevoeligheid op atomaire schaal aangeeft van Raman-spectroscopie met atoompuntcontact.

Eerder werd gedacht dat een plasmonische nanogap nodig is om de ultrahoge gevoeligheid in tip-enhanced Raman-spectroscopie te verkrijgen, die typisch een metalen substraat vereist. Dit legde een ernstige beperking op aan meetbare monsters. De ontdekking van de enorme Raman-verbetering op de contactformatie van het atomaire punt zal het potentieel van vibratiespectroscopie op atomaire schaal vergroten, die van toepassing is op niet-plasmonische monsters en de uitzonderlijke chemische gevoeligheid zal voor veel andere materialen worden verkregen. In aanvulling, onze resultaten suggereren ook dat structuren op atomaire schaal een onmisbare rol spelen in hybride metaal-halfgeleider nanosystemen om hun opto-elektronische eigenschappen te beïnvloeden.